本文關(guān)鍵詞：鐵礦石載氧體還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及其制氫過(guò)程實(shí)驗(yàn)研究

  更多相關(guān)文章： 化學(xué)鏈制氫 鐵礦石 載氧體 KNO_3 中間氧化過(guò)程

【摘要】：化學(xué)鏈制氫是一種新型的制氫技術(shù),具有系統(tǒng)簡(jiǎn)單、不需要復(fù)雜催化劑及可以制備高純度氫氣等優(yōu)點(diǎn),而Fe_2O_3被認(rèn)為是最理想的用于化學(xué)鏈制氫過(guò)程的載氧體。本文考慮選用自然界中最易獲得的鐵礦石直接作為載氧體來(lái)進(jìn)行化學(xué)鏈制氫實(shí)驗(yàn)研究。由于鐵礦石分布廣泛,其主要成分為Fe_2O_3,還含有其它一些物質(zhì),因此其反應(yīng)性能不同于單純的Fe_2O_3,而目前國(guó)際上對(duì)于直接選用鐵礦石來(lái)進(jìn)行化學(xué)鏈制氫研究的報(bào)道還較少,因此很有研究?jī)r(jià)值。以澳洲赤鐵礦作為載氧體,在小型流化床反應(yīng)器上考察了反應(yīng)溫度及還原性氣體濃度對(duì)鐵礦石載氧體還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及其制氫過(guò)程的影響,然后進(jìn)一步研究了其循環(huán)特性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：反應(yīng)溫度的升高及還原性氣體濃度的增加都促進(jìn)了鐵礦石載氧體的還原過(guò)程,表觀活化能表現(xiàn)出下降的趨勢(shì),H_2生成量隨之增加；循環(huán)實(shí)驗(yàn)中載氧體失重及H_2生成量隨著循環(huán)次數(shù)的增加表現(xiàn)出下降的趨勢(shì)；后續(xù)循環(huán)中XRD分析結(jié)果表明鐵礦石載氧體在還原過(guò)程中生成的FeO和Fe的量較少；SEM分析結(jié)果顯示鐵礦石載氧體在循環(huán)過(guò)程中發(fā)生了燒結(jié)狀況。為了提高鐵礦石載氧體的反應(yīng)性能,以KNO_3作為鉀基對(duì)鐵礦石載氧體進(jìn)行了修飾,考察了反應(yīng)溫度及KNO_3添加量對(duì)修飾后的載氧體還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及其制氫過(guò)程的影響,并根據(jù)循環(huán)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與未修飾時(shí)的情況作了比較。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：反應(yīng)溫度的升高及KNO_3添加量的增加都促進(jìn)了修飾后載氧體的還原過(guò)程,表觀活化能表現(xiàn)出下降的趨勢(shì),H_2生成量隨之增加；預(yù)熱過(guò)程中添加的KNO_3與鐵礦石發(fā)生了反應(yīng),生成的新物質(zhì)具有良好的催化能力；循環(huán)實(shí)驗(yàn)中載氧體失重及H_2生成量保持了穩(wěn)定,且相比未修飾時(shí)增加較多；后續(xù)循環(huán)中載氧體在還原過(guò)程中仍有較多的FeO生成,且表面形態(tài)沒(méi)有發(fā)生明顯變化；載氧體在循環(huán)過(guò)程中K的含量發(fā)生了減少,尤其在第1次循環(huán)中減少較多,但在后續(xù)循環(huán)中K的含量保持穩(wěn)定。針對(duì)鐵礦石載氧體在還原過(guò)程中會(huì)生成析碳進(jìn)而降低生成氫氣的純度這一問(wèn)題,先對(duì)鐵礦石載氧體在添加KNO_3修飾前后進(jìn)行了還原過(guò)程析碳分析,然后研究了在傳統(tǒng)化學(xué)鏈制氫還原過(guò)程和制氫過(guò)程中間增加一個(gè)短暫的氧化過(guò)程對(duì)生成氫氣的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：鐵礦石載氧體在添加KNO_3修飾前后,在還原過(guò)程中后期都會(huì)產(chǎn)生小部分析碳,而生成氫氣的純度從修飾前的98.19%提高到了修飾后的98.59%；增加短暫的中間氧化過(guò)程后,修飾后的載氧體其氫氣生成量相比傳統(tǒng)過(guò)程減少了9.4%,但純度可以接近99.9%；循環(huán)實(shí)驗(yàn)中在增加短暫的中間氧化過(guò)程后,氫氣生成量依舊保持穩(wěn)定,雖然相比傳統(tǒng)過(guò)程減少了16.7%,但是純度也可以接近99.9%；載氧體在經(jīng)歷中間氧化過(guò)程前后組成成分沒(méi)有發(fā)生明顯變化,且在此過(guò)程中載氧體沒(méi)有發(fā)生燒結(jié)狀況。
【關(guān)鍵詞】：化學(xué)鏈制氫 鐵礦石 載氧體 KNO_3 中間氧化過(guò)程
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ116.2
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-18
• 1.1 課題研究背景10-11
• 1.1.1 大氣污染與清潔能源開發(fā)10
• 1.1.2 制氫技術(shù)10-11
• 1.2 化學(xué)鏈制氫11-16
• 1.2.1 化學(xué)鏈制氫發(fā)展簡(jiǎn)介11
• 1.2.2 化學(xué)鏈制氫過(guò)程原理11-12
• 1.2.3 化學(xué)鏈制氫研究現(xiàn)狀12-16
• 1.2.3.1 化學(xué)鏈反應(yīng)器12-14
• 1.2.3.2 載氧體14-16
• 1.3 本文的研究目的和研究?jī)?nèi)容16-17
• 1.3.1 研究目的16
• 1.3.2 研究?jī)?nèi)容16-17
• 1.4 本章小結(jié)17-18
• 第二章 鐵礦石載氧體還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及其制氫過(guò)程實(shí)驗(yàn)研究18-33
• 2.1 前言18
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分18-21
• 2.2.1 鐵礦石載氧體18
• 2.2.2 小型流化床實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)過(guò)程18-19
• 2.2.3 數(shù)據(jù)處理19-20
• 2.2.4 還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析方法20-21
• 2.3 結(jié)果分析與討論21-32
• 2.3.1 反應(yīng)溫度的影響21-25
• 2.3.2 還原性氣體濃度的影響25-28
• 2.3.3 循環(huán)實(shí)驗(yàn)28-32
• 2.3.3.1 新型化學(xué)鏈制氫循環(huán)過(guò)程28
• 2.3.3.2 還原過(guò)程及制氫過(guò)程分析28-31
• 2.3.3.3 表征分析31-32
• 2.4 本章小結(jié)32-33
• 第三章 鉀基修飾鐵礦石載氧體還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及其制氫過(guò)程實(shí)驗(yàn)研究33-48
• 3.1 前言33
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分33-34
• 3.2.1 載氧體的制備33
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程33-34
• 3.3 結(jié)果分析與討論34-46
• 3.3.1 反應(yīng)溫度對(duì)修飾后鐵礦石載氧體的影響34-37
• 3.3.2 KNO_3添加量的影響37-39
• 3.3.3 KNO_3催化機(jī)理分析39-40
• 3.3.4 鐵礦石載氧體修飾前后循環(huán)實(shí)驗(yàn)比較分析40-46
• 3.3.4.1 還原過(guò)程與制氫過(guò)程比較分析41-43
• 3.3.4.2 循環(huán)過(guò)程物相組成比較分析43-44
• 3.3.4.3 循環(huán)反應(yīng)前后微觀形貌比較分析44-45
• 3.3.4.4 循環(huán)過(guò)程載氧體K含量變化分析45-46
• 3.4 本章小結(jié)46-48
• 第四章 鐵礦石載氧體還原過(guò)程析碳分析及增加中間氧化過(guò)程對(duì)生成氫氣的影響48-58
• 4.1 前言48
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分48-49
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)過(guò)程48-49
• 4.2.2 數(shù)據(jù)處理49
• 4.3 結(jié)果分析與討論49-57
• 4.3.1 鐵礦石載氧體還原過(guò)程析碳分析49-51
• 4.3.2 鉀基修飾鐵礦石載氧體還原過(guò)程析碳分析51-53
• 4.3.3 增加中間氧化過(guò)程對(duì)生成氫氣的影響53-55
• 4.3.4 循環(huán)實(shí)驗(yàn)55-57
• 4.3.4.1 循環(huán)實(shí)驗(yàn)過(guò)程55
• 4.3.4.2 氫氣生成量及生成的含碳?xì)怏w分析55-56
• 4.3.4.3 表征分析56-57
• 4.4 本章小結(jié)57-58
• 第五章 全文總結(jié)與展望58-61
• 5.1 全文總結(jié)58-60
• 5.2 展望60-61
• 參考文獻(xiàn)61-65
• 致謝65-66
• 攻讀碩士學(xué)位期間論文發(fā)表情況66

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：961977