本文關(guān)鍵詞：有機光敏染料分子設(shè)計、合成及其在太陽能轉(zhuǎn)化方面的應(yīng)用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：太陽光催化分解水制氫體系主要分為均相和多相兩類,被稱為21世紀“化學(xué)的圣杯”之一,是將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔、環(huán)保可再生能源以滿足日益增長的能源需求的最佳途徑之一。染料敏化太陽能電池體系簡稱DSSCs,能夠?qū)⑻柲苤苯愚D(zhuǎn)化為電能,具有巨大的發(fā)展?jié)摿?對其的研究一直受到高度重視。設(shè)計合成有效的光敏劑用于捕獲太陽能是光解水制氫體系與染料敏化太陽能電池體系的關(guān)鍵性因素。其中以釕金屬配合物以及其他貴金屬(Ir、Pt)配合物作為光敏劑的研究占主導(dǎo)地位。但是由于貴金屬配合物來源稀少、成本昂貴,限制其的實際應(yīng)用。相比于貴金屬配合物,有機染料具有結(jié)構(gòu)多樣性,高摩爾消光系數(shù),成本低廉,合成簡單,環(huán)境友好等特點,但是,有機染料作為太陽能轉(zhuǎn)化的光敏劑報道相對較少,因此,探究新的、高效的有機光敏劑是光催化制氫和染料敏化太陽能電池體系發(fā)展的關(guān)鍵。本論文設(shè)計合成了9個氟硼吡咯光敏劑(B1-B9),并將其應(yīng)用于光催化制氫和染料敏化太陽能電池體系。探究其結(jié)構(gòu)與其光催化制氫活性和染料敏化太陽能電池性能的關(guān)系。對于均相光解水制氫體系,在最優(yōu)條件下,以2,6-位修飾碘原子,且羧基在鄰位的光敏劑B5活性最高,TON達到197。同時我們結(jié)合實驗及理論計算結(jié)果,給出了該均相光催化制氫體系的還原猝滅機理。對于多相光解水制氫體系,以2,6-位修飾碘原子,且羧基在對位的光敏劑B3活性最高,TON達到70。對于敏化太陽能電池體系,光電轉(zhuǎn)換效率以B1最佳。光解水制氫體系與染料敏化太陽能電池體系性能的差異主要與電子傳遞方式與染料聚集相關(guān)。同時我們合成了一個新型D-π-A-π-A構(gòu)型的有機染料D2,該染料分子以咔唑為電子給體,苯并噻二唑和氰基丙烯酸為電子受體,并將其作為光敏劑應(yīng)用于太陽能轉(zhuǎn)化。與傳統(tǒng)的D-π-A構(gòu)型的光敏劑D1相比,D2光敏劑具有更強的光捕獲能力和更加有效的電荷轉(zhuǎn)移特性,使得其具有更高的穩(wěn)定性和光電轉(zhuǎn)化效率(η=3.50%vs 1.14%)以及光制氫效率(TON=1450 vs 100)。
【關(guān)鍵詞】：光解水制氫 染料敏化太陽能電池 有機光敏劑 還原猝滅 光電轉(zhuǎn)換效率
【學(xué)位授予單位】：華僑大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-10
• 第1章 緒論10-28
• 1.1 引言10
• 1.2 均相光解水制氫體系的研究進展10-17
• 1.2.1 金屬配合物作為光敏劑11-15
• 1.2.2 有機染料作為光敏劑15-17
• 1.3 多相光解水制氫體系的研究進展17-23
• 1.3.1 金屬配合物作為光敏劑18-21
• 1.3.2 有機染料作為光敏劑21-23
• 1.4 染料敏化太陽能電池體系的研究進展23-26
• 1.4.1 金屬配合物作為光敏劑24-25
• 1.4.2 有機染料作為光敏劑25-26
• 1.5 本論文的研究內(nèi)容和意義26-28
• 第2章 實驗部分28-38
• 2.1 儀器及試劑28-31
• 2.1.1 儀器28-29
• 2.1.2 藥品試劑29-31
• 2.2 樣品的制備、測試與表征31-38
• 2.2.1 TiO_2膠體的制備31-32
• 2.2.2 TiO_2量子點和TiO_2阻擋層的制備32
• 2.2.3 光譜測試32-33
• 2.2.4 電化學(xué)性能測試方法33
• 2.2.5 核磁測試33
• 2.2.6 單晶結(jié)構(gòu)測定33-34
• 2.2.7 光電轉(zhuǎn)換性能和阻抗測試34
• 2.2.8 量子化學(xué)計算方法34-35
• 2.2.9 光致產(chǎn)氫反應(yīng)35-38
• 第3章 基于碘代BODIPY有機光敏染料的合成及其在均相光解水制氫體系的應(yīng)用38-54
• 3.1 引言38-39
• 3.2 光敏劑和鈷肟催化劑的合成39-41
• 3.3 單晶結(jié)構(gòu)解析41-42
• 3.4 光物理性能研究42-43
• 3.5 理論計算43-44
• 3.6 電化學(xué)性能44-45
• 3.7 均相光催化制氫反應(yīng)45-48
• 3.8 均相光催化制氫機理48-51
• 3.8.1 理論計算分析48-49
• 3.8.2 光譜分析49-51
• 3.9 本章小結(jié)51-54
• 第4章 基于羧基取代BODIPY有機光敏染料的合成及其在太陽能轉(zhuǎn)化方面的應(yīng)用54-66
• 4.1 引言54
• 4.2 實驗部分54-57
• 4.2.1 光敏劑的合成54-56
• 4.2.2 鉑負載二氧化鈦共催化劑的合成56
• 4.2.3 染料敏化太陽能電池的組裝56-57
• 4.3 單晶結(jié)構(gòu)解析57
• 4.4 多相光解水制氫體系57-60
• 4.5 多相光催化制氫機理60
• 4.6 BODIPY敏化納米二氧化鈦薄膜的光伏性能60-62
• 4.7 比較均相、多相產(chǎn)氫和染料敏化太陽能電池體系62-64
• 4.8 本章小結(jié)64-66
• 第5章 基于D-π-A-π-A結(jié)構(gòu)的有機光敏染料的合成及其在太陽能轉(zhuǎn)化方面的應(yīng)用66-80
• 5.1 引言66
• 5.2 實驗部分66-70
• 5.2.1 光敏劑的合成66-69
• 5.2.2 染料負載 1.0 wt% Pt-TiO_2的合成69
• 5.2.3 染料敏化太陽能電池的組裝69-70
• 5.3 光物理性能研究70-71
• 5.4 電化學(xué)性能71-72
• 5.5 理論計算72-74
• 5.6 多相光催化制氫反應(yīng)74-75
• 5.7 光伏性能測試75-77
• 5.8 比較多相光解水制氫和染料敏化太陽能電池體系77-78
• 5.9 本章小結(jié)78-80
• 結(jié)論80-82
• 參考文獻82-90
• 致謝90-92
• 附錄 論文中部分化合物的晶體數(shù)據(jù)、密度泛函理論計算和相應(yīng)的核磁共振譜圖92-128
• 個人簡歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文128

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