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氮化碳基材料的能帶調(diào)控及其可見(jiàn)光催化制氫性能的研究

發(fā)布時(shí)間:2024-02-15 04:15
  地球上的化石能源消耗巨大,儲(chǔ)量日益減少,并且化石燃料的使用會(huì)造成環(huán)境污染,因此可再生能源的開(kāi)發(fā)利用勢(shì)在必行。光催化水分解制氫技術(shù)能夠有效地利用太陽(yáng)能,產(chǎn)生清潔無(wú)污染的氫氣,是一種解決能源短缺和環(huán)境問(wèn)題的理想手段。氮化碳材料是一種成本低廉的非金屬催化劑,具有合適的帶隙寬度以及穩(wěn)定的物理化學(xué)性質(zhì)等特點(diǎn),近年來(lái)受到廣泛的研究。但是未經(jīng)改性的氮化碳具有比表面積較小、載流子的再?gòu)?fù)合速率較高并且對(duì)可見(jiàn)光的利用能力較差的缺點(diǎn),極大的制約了它在光催化產(chǎn)氫領(lǐng)域的發(fā)展和應(yīng)用。太陽(yáng)光中的可見(jiàn)光部分占比近50%,因此,催化劑對(duì)可見(jiàn)光的利用能力尤為重要。本課題針對(duì)氮化碳材料可見(jiàn)光利用能力較差和載流子再?gòu)?fù)合速率較高的缺點(diǎn),通過(guò)分子摻雜和分子吸附兩種手段對(duì)其進(jìn)行改性,調(diào)控能帶結(jié)構(gòu),增強(qiáng)可見(jiàn)光利用能力,提高可見(jiàn)光催化制氫性能,主要的研究?jī)?nèi)容如下:(1)以1,3,5-苯三甲酸和三聚氰胺為原料,通過(guò)共聚作用將苯環(huán)結(jié)構(gòu)嵌入氮化碳材料的骨架當(dāng)中,利用FT-IR、NMR、XPS等表征手段證明苯環(huán)在氮化碳中的成功嵌入,利用UV-vis、PL等光譜數(shù)據(jù)證明嵌入苯環(huán)的氮化碳材料的可見(jiàn)光吸收能力提高、載流子再?gòu)?fù)合得到抑制,能帶結(jié)構(gòu)得到...

【文章頁(yè)數(shù)】:95 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

圖1_1光催化水分解機(jī)理圖[13]??Fig.?1-1?Illustration?of?mechanism?of?photocatalytic?water?splitting"3]??

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?北京化工大學(xué)專業(yè)碩士學(xué)位論文???的CB與VB之間的能級(jí)空間稱之為帶隙(Eg)間。光催化劑受到適當(dāng)?shù)墓庾蛹ぐl(fā)產(chǎn)??生e7h+對(duì),從VB躍遷至CB,在VB上留下h+。具有氧化能力的h+和具有還原能力??的e-能夠分別發(fā)生氧化反應(yīng)(第五步)和還原反應(yīng)(第六步)[13]。??M^O?....


圖1-2光催化水分解及催化劑的能帶結(jié)構(gòu)[?5]??Fig.?1-2?Schematic?of?photocatalytic?water?splitting?and?band?structure1151??

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第一章緒論??化劑為例,Ti02較寬的帶隙(3.2?eV)使得它對(duì)可見(jiàn)光的利用率極低,因此需要對(duì)其??進(jìn)行改性以減小其帶隙。g-C3N4則具有較為合適的帶隙(2.7?eV),對(duì)可見(jiàn)光有較好的??響應(yīng)。第二,催化劑的能帶結(jié)構(gòu)要滿足水分解的熱力學(xué)條件,即CB底的位置要比H+/H2??....


圖1-3不同溶劑中制備的CdS的(a)和(b)?SEM,?(c)可見(jiàn)光下的H2產(chǎn)量,(d)光催化制氫??速率和比表面積丨18]??Fig.?1-3?(a)?and?(b)?SEM?images?and?(c)?visible?light?photocatalytic?H2?evolution?over?the?prepared?CdS??

圖1-3不同溶劑中制備的CdS的(a)和(b)?SEM,?(c)可見(jiàn)光下的H2產(chǎn)量,(d)光催化制氫??速率和比表面積丨18]??Fig.?1-3?(a)?and?(b)?SEM?images?and?(c)?visible?light?photocatalytic?H2?evolution?over?the?prepared?CdS??

-3c和d??所示,兩者的光催化制氫性能和比表面積相比于普通CdS均有大幅提升,其中,以乙??二胺作為溶劑的CdS納米顆粒提升的幅度更為顯著,這是由于乙二胺在反應(yīng)過(guò)程中可??以作為模板,更利于CdS形成蓬松多孔的結(jié)構(gòu),從而使其比表面積顯著提高,暴露出??更多的催化反應(yīng)位點(diǎn)。另外,....


圖1-4?(a)?BP的結(jié)構(gòu)圖,(b)?(l)?BP,(2)沉積I?wt.%Pt的BP和(3)沉積I?wt.%Pt的球磨??法制備的BP的光催化制氫速率,(c)?g-C3N4/黑磷的光催化制氫反應(yīng)機(jī)理圖丨27,28】??Fig.?1-4?(a)?The?structure?of?BP,?(b)?hydrogen?evolution?rates?over?(1)?unmodified?BP,?(2)?1?wt.%??

圖1-4?(a)?BP的結(jié)構(gòu)圖,(b)?(l)?BP,(2)沉積I?wt.%Pt的BP和(3)沉積I?wt.%Pt的球磨??法制備的BP的光催化制氫速率,(c)?g-C3N4/黑磷的光催化制氫反應(yīng)機(jī)理圖丨27,28】??Fig.?1-4?(a)?The?structure?of?BP,?(b)?hydrogen?evolution?rates?over?(1)?unmodified?BP,?(2)?1?wt.%??

,科研工作者們把目光轉(zhuǎn)向了非金屬半導(dǎo)體催化劑。??最具代表性的g-C3N4于丨834年被首次合成[21】。其低廉的價(jià)格、合適的帶隙以及穩(wěn)定??的物理化學(xué)性質(zhì)和簡(jiǎn)便的合成方法使其受到了廣泛的研宄。單氰胺IM、尿素123]以及硫??脲[24]等含氮量較高的有機(jī)物,直接進(jìn)行熱縮聚都能夠....



本文編號(hào):3899186

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