設計合成新型含氟菲咯啉二齒配體,與六氟磷酸四乙腈合銅及磷配體Xantphos進行配位,得到相應的銅基配合物(CP1～CP4),再以此配合物作為光敏劑用于光催化水解制氫,發(fā)現(xiàn)其在均相光解水體系中表現(xiàn)出較好的光敏活性,制氫總轉換數(TON)可達896。結合對所選的配合物進行吸收光譜和熒光發(fā)射光譜的測試結果可知,此配合物在溶液中也具有很好的穩(wěn)定性,不會發(fā)生配體的重組現(xiàn)象。熒光淬滅實驗表明,氧化淬滅為光解水過程中主要的淬滅途徑。此外,對這類配合物作為光敏劑的構效關系及其內在機理進行了初步的解釋與探討。

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【文章目錄】：
1 實驗部分
    1.1 儀器與試劑
    1.2 合成
        1.2.1 4,7?二(氟芳基)?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉衍生物的合成
        1.2.2 中間體SM?1和中間體SM?2的合成
        1.2.3 不同含氟芳基取代基的1,10?菲咯啉配體的合成
            1.2.3. 1 4,7?二溴?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉(SM?3)的合成[16]
            1.2.3. 2 4,7?二(4?氟苯基)?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉(N1)的合成
            1.2.3. 3 4,7?二(3,5?二氟苯基)?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉(N2)的合成
            1.2.3. 4 4,7?二(4?(三氟甲基)苯基)?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉(N3)的合成
            1.2.3. 5 4,7?二(3,5?二(三氟甲基)苯基)?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉(N4)的合成
        1.2.4 銅配合物的原位合成
    1.3 光解水制氫測試
    1.4 光譜測試
    1.5 CV測試
2 結果與討論
    2.1 紫外和熒光表征
    2.2 循環(huán)伏安測試
    2.3 制氫性能研究
3 結論



本文編號：3869657