層狀二維納米材料MoS₂憑借其價格低廉、儲量豐富、析氫性能優(yōu)異、最有潛力替代貴金屬的催化劑等優(yōu)點,已成為當前電催化析氫領域的研究前沿和熱點。但因其受到活性位點、材料導電性和電子遷移率較差等因素,使其析氫性能大大被限制。因此,本論文采用基于第一性原理的量子力學方法,對缺陷型二硫化鉬/石墨烯(MoS₂/G)復合材料的構型、電子結構及電催化析氫性能進行了系統(tǒng)研究,并考察應力對各類缺陷復合體系析氫反應性能的影響,為設計新型高效二硫化鉬基析氫催化材料提供理論依據(jù)與指導。本論文研究結論如下:缺陷型二硫化鉬/石墨烯復合材料研究結果表明,石墨烯層與二硫化鉬層之間通過范德華力相互作用保持結構穩(wěn)定,石墨烯和MoS₂之間的相互作用明顯影響了MoS₂和石墨烯的電子結構,石墨烯的引入有效提升了MoS₂層的導電性能。不同類型缺陷(V_S、V_S2、V_Mo、V_MoS3、V_MoS6、S2_Mo

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 概述
    1.2 MoS₂晶體結構
        1.2.1 2H-MoS₂晶體結構
        1.2.2 1T-MoS₂晶體結構
        1.2.3 3R-MoS₂晶體結構
    1.3 二硫化鉬析氫催化劑研究進展
        1.3.1 缺陷對MoS₂析氫性能的影響
        1.3.2 材料復合對MoS₂析氫性能的影響
        1.3.3 外加環(huán)境(應力、電場)對2H-MoS₂析氫性能的影響
    1.4 析氫反應機理
    1.5 本論文的主要工作
第二章 理論基礎與計算方法
    2.1 第一性原理
        2.1.1 薛定諤方程的近似處理方法
            2.1.1.1 絕熱近似(Born-Oppenheimer近似)
            2.1.1.2 單電子近似(Hartree-Fock近似)
    2.2 密度泛函理論(DFT)
        2.2.1 交換-關聯(lián)泛函
            2.2.1.1 局域密度近似(LDA)
            2.2.1.2 廣義梯度近似(GGA)
        2.2.2 贗勢
        2.2.3 DFT-D色散校正
        2.2.4 CI-NEB方法
    2.3 計算軟件-VASP
第三章 缺陷型二硫化鉬/石墨烯復合材料電催化析氫性能的理論研究
    3.1 概述
    3.2 計算模型與方法
    3.3 計算結果與討論
        3.3.1 單層二硫化鉬構型優(yōu)化
        3.3.2 單層石墨烯構型優(yōu)化
        3.3.3 二硫化鉬/石墨烯復合材料構型優(yōu)化
        3.3.4 不同類型缺陷二硫化鉬/石墨烯復合材料的H吸附性能研究
            3.3.4.1 缺陷型二硫化鉬/石墨烯復合材料的H吸附構型
            3.3.4.2 缺陷型二硫化鉬/石墨烯復合材料的H吸附自由能
            3.3.4.3 缺陷型二硫化鉬/石墨烯復合材料的電子結構
        3.3.5 析氫反應機理研究
    3.4 本章小結
第四章 應力對缺陷型二硫化鉬/石墨烯復合材料析氫性能的影響
    4.1 概述
    4.2 計算模型與方法
    4.3 計算結果與討論
        4.3.1 應力對不同類型缺陷MoS₂/G復合材料析氫性能的影響
        4.3.2 V_MoS3-MoS₂/G復合體系在不同應力下的電子結構
        4.3.3 V_MoS3-MoS₂/G復合體系在不同應力下的析氫反應機理研究
    4.4 本章小結
結論
參考文獻
致謝
在讀期間公開發(fā)表論文(著)及科研情況



本文編號：3805358