本文關鍵詞：鐵基陽極析氧催化劑的制備及性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：氫氣是在世界范圍內被公認的清潔能源載體,它具有來源豐富、清潔、可再生等優(yōu)點,是化石能源的最佳替代品。電解水制氫是當前發(fā)展比較成熟的一種制氫方式,其優(yōu)點在于工藝過程簡單、產(chǎn)物純凈、無環(huán)境污染。電解水制氫也是對我國當前太陽能、風能發(fā)電過程中出現(xiàn)的產(chǎn)能過剩的一種解決方案。但是目前電解水制氫技術存在的主要缺點也很顯著,如成本高、能耗高、能源的轉化效率低等。因此可以通過對電極催化劑選擇和改良來解決電解水制氫成本高、能耗高、能源轉化效率低的問題。鐵是地殼中含量最多的過渡金屬元素,其毒性也遠遠小于同族的鈷和鎳。由于具有豐富的氧化還原性能和在血紅蛋白中活化氧的能力,鐵被廣泛地認為可以作為催化劑來催化水氧化。鐵催化劑作為光陽極已被廣泛的研究,但是利用原位電沉積制備鐵基析氧催化劑作為電解陽極析氧催化劑的研究較少。本文利用原位電沉積的方法制備出了三種基于鐵的陽極析氧催化劑薄膜。并通過XRD、TEM、SEM等測試手段考察其結構與形貌,采用EDS、XPS、微量元素分析等對原位電沉積催化膜的成分及價態(tài)進行分析,通過循環(huán)伏安法、線性掃描伏安法、恒電位法測試鐵基催化膜所表現(xiàn)的電催化性能。具體研究內容主要分為以下三個部分:1.在醋酸鈉體系下,以硫酸亞鐵為前驅體,利用恒電位電沉積的方法成功制備了用于催化水氧化的鐵基析氧催化劑薄膜。研究其獨特的結構如多孔納米表面結構和分散的晶疇與其優(yōu)異的催化性能之間的關系。通過一系列表征確定了其活性組分為羥基氧化鐵。通過對制備過程中前驅體、電沉積厚度和電解質種類的考察,明確了其在催化劑成型過程中的作用,并在此基礎上提出機理模型解釋了這些因素在電沉積的過程中作用。2.將三氟甲烷磺酸基作為一種弱的協(xié)調離子而引入已制備成熟的鐵基析氧催化膜,試圖通過三氟甲烷磺酸基的摻雜來提高催化劑的催化活性或降低析氧過電位。結果表明,通過把絡合鐵作為前驅體進行電沉積確實可以成功地將三氟甲烷磺酸基引入析氧催化膜當中。在電化學催化性能上其顯著的提高了催化活性,并降低了過電位。3.利用恒電位法沉積石墨烯和鐵基催化膜的混合物,使得其催化水氧化性能得到有效提高。在此基礎上,研究石墨烯和鐵沉積量對催化性能的影響,并確定最佳比例。當還原氧化石墨烯沉積500mC,鐵基膜的沉積10min時其綜合性能最好。
【關鍵詞】：電沉積 鐵基催化劑 電解水 析氧 水氧化
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 文獻綜述11-23
• 1.1 發(fā)展氫能的必要性11-13
• 1.1.1 當前能源與環(huán)境現(xiàn)狀11
• 1.1.2 氫能的特點及前景11-13
• 1.2 主要制氫技術及存在的問題13-15
• 1.2.1 化石原料制氫13-14
• 1.2.2 電解水制氫14-15
• 1.2.3 太陽能制氫15
• 1.2.4 生物制氫15
• 1.3 電解水的發(fā)展歷程及現(xiàn)狀15-16
• 1.4 陽極析氧催化劑的研究現(xiàn)狀16-17
• 1.4.1 貴金屬催化16-17
• 1.4.2 非貴金屬催化17
• 1.5 鐵用于析氧催化劑的研究進展17-20
• 1.5.1 鐵基絡合物均向催化17-19
• 1.5.2 鐵基納米催化19-20
• 1.6 本課題研究的依據(jù)及研究內容20-23
• 第二章 實驗條件及研究方法23-29
• 2.1 實驗試劑及設備23-24
• 2.2 鐵基陽極析氧催化膜的制備方法24-25
• 2.2.1 ITO電極基底的制備24-25
• 2.2.2 鐵基陽極析氧催化膜的制備25
• 2.3 鐵基陽極析氧催化膜的物理表征25-27
• 2.3.1 X射線衍射分析25-26
• 2.3.2 掃描電鏡分析及能散X射線能譜分析26
• 2.3.3 X射線光電子能譜分析26
• 2.3.4 高分辨透射電子顯微鏡及選區(qū)電子衍射分析26
• 2.3.5 微量元素分析及電感偶合等離子體原子發(fā)射光譜分析26-27
• 2.4 鐵基陽極析氧催化膜的電化學性能測試27-29
• 2.4.1 循環(huán)伏安(CV)測試27
• 2.4.2 Tafel曲線測試27
• 2.4.3 催化穩(wěn)定性測試27-29
• 第三章 鐵基析氧催化劑的制備探索及性能研究29-55
• 3.1 引言29
• 3.2 鐵基析氧催化劑的電沉積制備29-33
• 3.2.1 鐵基析氧催化膜電沉積的可行性分析29-31
• 3.2.2 基于硫酸亞鐵前驅體的催化膜的制備31-33
• 3.3 鐵基析氧催化劑的構效分析33-41
• 3.3.1 結構與形貌分析33-36
• 3.3.2 成分與價態(tài)分析36-39
• 3.3.3 催化水氧化的性能39-41
• 3.4 制備工藝對鐵基析氧催化劑的影響41-52
• 3.4.1 前驅體對制備鐵基析氧催化劑的影響41-43
• 3.4.2 沉積厚度對鐵基析氧催化劑性能的影響43-47
• 3.4.3 電解質的種類對鐵基析氧催化劑結構及性能的影響47-52
• 3.5 鐵基析氧催化劑電沉積機理52-53
• 3.6 本章小結53-55
• 第四章 基于絡合鐵前驅體析氧催化劑的制備及性能研究55-65
• 4.1 引言55
• 4.2 基于絡合鐵前驅體析氧催化劑的制備55-56
• 4.3 基于絡合鐵前驅體析氧催化劑的結構與形貌分析56-58
• 4.4 基于絡合鐵前驅體析氧催化劑的成分及價態(tài)分析58-61
• 4.5 基于絡合鐵前驅體析氧催化劑的性能考察61-64
• 4.6 本章小結64-65
• 第五章 鐵基析氧催化劑的石墨烯改性65-77
• 5.1 引言65
• 5.2 氧化石墨烯的制備65-67
• 5.3 Fe@rGO復合催化劑的制備及其結構表征67-70
• 5.4 Fe@rGO復合催化劑的析氧催化性能70-75
• 5.5 本章小結75-77
• 第六章 結論與展望77-79
• 參考文獻79-83
• 致謝83

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