層層組裝疏松納濾膜的制備及染料脫鹽
發(fā)布時間：2021-11-03 15:32
印染廢水的特點是成分復(fù)雜、鹽度高、毒性大,但其中又富含寶貴的染料和鹽。傳統(tǒng)的印染廢水處理方法僅能除去廢水中的染料未能實現(xiàn)染料的回收利用。近年來膜分離技術(shù)在印染廢水回收處理中表現(xiàn)出了良好的發(fā)展前景,然而傳統(tǒng)納濾膜對鹽截留率過高,不僅難以實現(xiàn)染料脫鹽,無機鹽在膜表面累積還會造成膜污染。針對以上問題,本文通過層層自組裝法制備了兩種疏松納濾膜實現(xiàn)染料和小分子鹽的分離,具體研究內(nèi)容如下:（1）采用陰離子型聚電解質(zhì)聚丙烯酸（PAA）和陽離子型聚電解質(zhì)聚二烯丙基二甲基氯化銨（PDDA）通過層層自組裝法制備了聚電解質(zhì)多層膜（PEM）。然后利用WS2和PAA之間的配位作用,在PEM中引入WS2,通過XPS、SEM等方法對復(fù)合膜表面的化學組成及形貌進行了分析,并研究了染料濃度、離子強度等條件對該納濾膜分離性能的影響。由于親水性和電負性的增強,在優(yōu)化條件下制得的WS2雜化納濾膜與未添加WS2的膜相比具有增強的滲透性和選擇性,在0.7 MPa具有5.88 L·m-2·h-1·ba...
【文章來源】：天津工業(yè)大學天津市
【文章頁數(shù)】：71 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
聚電解質(zhì)層層自組裝過程示意圖[40]
悴闋樽俺贍ぁ５?怯捎?GO片層邊緣有大量的含氧官能團，其在水溶液中的水合作用易克服片層間較弱的氫鍵作用和π-π作用力，致使GO納米片溶脹，導(dǎo)致分離性能下降[52]。MiBaoxia[53]采用TMC作為交聯(lián)劑，通過層層自組裝法制備的交聯(lián)GO納濾膜克服了上述缺點，化學交聯(lián)在增加GO膜在水中穩(wěn)定性的同時增加了GO片層間孔道尺寸，成膜對羅丹明染料截留率93%-95%，NaCl截留率6%-19%，通量是商業(yè)納濾膜的4-10倍。該孔道尺寸還可借由引入小分子、聚合物或納米顆粒進行調(diào)控，該特性可拓寬二維材料應(yīng)用到更多膜分離純化領(lǐng)域[54]。圖1-2氧化石墨烯層間距調(diào)控方法[54]。隨著石墨烯研究的不斷深入，類石墨烯結(jié)構(gòu)的過渡金屬二硫化物WS2在膜材料中的潛在應(yīng)用前景也備受關(guān)注。單層WS2二維層狀材料包含3個原子層，中間層為W原子，上下兩層均為S原子，W原子與S原子以共價鍵結(jié)合形成二維六方晶格結(jié)構(gòu)（圖1-3）。與GO層間及邊緣僅有20%左右的含氧功能基團相比，硫?qū)倩衔颳原子層和S原子層組成類“三明治”結(jié)構(gòu)，硫原子完全暴露在片層兩側(cè)，易通過氫鍵締結(jié)更多的水分子，相較GO具有更強的親水[55-57]，并且
第一章前言11WS2表面沒有多余的官能團，賦予了其比GO更“光滑”的表面，水分子透過的阻力更小，在水溶液中的穩(wěn)定性也更好。圖1-3WS2結(jié)構(gòu)示意圖（a）側(cè)視圖；（b）俯視圖。彭新生[58]課題組采用真空抽濾法制備了500nm厚的WS2層狀膜，表現(xiàn)出450L·m-2·h-1·bar-1的高水通量，是傳統(tǒng)GO膜的5倍左右，對伊丈思藍染料截留率保持90%以上。該課題組進一步以帶正電的氫氧化銅納米線為模版，與帶負電的WS2以層層自組裝法制膜，而后經(jīng)過納米線脫模構(gòu)造出WS2片層間新孔道，成膜水通高達930L·m-2·h-1·bar-1，同時膜的分離性能未明顯降低、穩(wěn)定性良好。PengCheng等人[59]制備了WS2/GO混合層狀膜，GO的插入降低了WS2納米片堆疊產(chǎn)生的缺陷，改善了WS2膜的分離性能。15wt%GO摻雜的WS2/GO膜對染料和水合半徑大于4.9的離子表現(xiàn)出高排斥（>90%）。通過水合雜化的GO15WS2膜的水通量為159.6L·m-2·h-1·bar-1，對小分子染料亞甲基藍的截留高達96.3%。單層WS2在膜分離領(lǐng)域中雖有良好的潛在應(yīng)用價值，但由于其合成條件較為苛刻，機械剝離產(chǎn)率較低、成本較高，目前尚不具備大規(guī)模制備的條件。近年來，層狀雙金屬氧化物（LDH）以其優(yōu)異的物理支撐性、化學穩(wěn)定性和獨特的二維結(jié)構(gòu)、合成方法簡單等優(yōu)點在膜分離領(lǐng)域同樣受到了廣泛關(guān)注。LDH的化學通式為[M2+1-xM3+x(OH)2]x+(An-)x/n·mH2O，式中M2+、M3+分別是二價、三價金屬陽離子；An-為層間陰離子，x表示M3+在整個LDH中所占金屬離子物質(zhì)的量的百分比，n表示了每個陰離子基團所帶的電荷量，m表示層間水分子的數(shù)目[60]。LDH具有良好的親水性和荷電性，使其適用于水處理膜的制備和改性。其合成方法主要有水熱法和共沉淀法，其
【參考文獻】：
期刊論文
[1]抗菌聚酰胺復(fù)合納濾膜的制備及表征[J]. 張宇峰,李文俏,潘贏,張雯,孟建強. 天津工業(yè)大學學報. 2019(01)
[2]纖維素/殼聚糖共混納濾膜的制備及其染料脫鹽性能研究[J]. 陳慧娟,紀曉聲,陳霄翔,張林. 膜科學與技術(shù). 2018(04)
[3]微絮凝/超濾組合工藝處理實際印染廢水[J]. 陳啟斌,陳征賢,莊榮傳,季常青,郭金溢. 環(huán)境污染與防治. 2018(04)
[4]SPEEK含量對PMIA-SPEEK共混納濾膜結(jié)構(gòu)及性能的影響[J]. 曾浩浩,趙虹,趙長偉,王濤,曾楚怡. 水處理技術(shù). 2015(08)
[5]水污染防治行動計劃[J]. 中國環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2015(05)
[6]PDA/PIP二胺混合聚酰胺復(fù)合納濾膜制備及性能表征[J]. 王磊,劉婷婷,米娜,高哲,苗瑞,呼佳瑞,呂永濤. 西安建筑科技大學學報(自然科學版). 2015(01)
[7]一種新型共混復(fù)合納濾膜的制備及性能研究[J]. 高復(fù)生,高從堦,高學理,王志寧,王劍,都娟成. 高�；瘜W工程學報. 2014(03)
[8]MF-RO深度處理印染廢水的效果和回用[J]. 鄒勇斌,顏幼平,陳師楚,陳志星,陳鵬. 印染. 2013(02)
[9]層層自組裝PDADMAC/PSS納濾膜的制備[J]. 王宗文,蘇保衛(wèi),高學理,韓姍姍,高從堦. 膜科學與技術(shù). 2012(01)
[10]界面聚合法制備海藻酸鈉/聚砜復(fù)合納濾膜[J]. 高學理,王偉偉,陳曉琳,徐佳,馬準,蘇燕,高從堦. 膜科學與技術(shù). 2011(04)
碩士論文
[1]水滑石類光催化劑的制備及其印染廢水處理性能研究[D]. 韓媛媛.青島科技大學 2019
[2]三維多孔碳海綿和氮化碳超濾膜制備及處理印染廢水研究[D]. 王峰.河北工程大學 2019
[3]MgAl-LDH基材料的制備及表征[D]. 楊凱.齊魯工業(yè)大學 2018
[4]層層自組裝季銨化殼聚糖荷電納濾膜的制備及其性能研究[D]. 殷艷娜.南京理工大學 2016
[5]層層自組裝方法構(gòu)建雙網(wǎng)絡(luò)增強自支撐多層膜的研究[D]. 付軻.浙江大學 2011
本文編號：3473933
【文章來源】：天津工業(yè)大學天津市
【文章頁數(shù)】：71 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
聚電解質(zhì)層層自組裝過程示意圖[40]
悴闋樽俺贍ぁ５?怯捎?GO片層邊緣有大量的含氧官能團，其在水溶液中的水合作用易克服片層間較弱的氫鍵作用和π-π作用力，致使GO納米片溶脹，導(dǎo)致分離性能下降[52]。MiBaoxia[53]采用TMC作為交聯(lián)劑，通過層層自組裝法制備的交聯(lián)GO納濾膜克服了上述缺點，化學交聯(lián)在增加GO膜在水中穩(wěn)定性的同時增加了GO片層間孔道尺寸，成膜對羅丹明染料截留率93%-95%，NaCl截留率6%-19%，通量是商業(yè)納濾膜的4-10倍。該孔道尺寸還可借由引入小分子、聚合物或納米顆粒進行調(diào)控，該特性可拓寬二維材料應(yīng)用到更多膜分離純化領(lǐng)域[54]。圖1-2氧化石墨烯層間距調(diào)控方法[54]。隨著石墨烯研究的不斷深入，類石墨烯結(jié)構(gòu)的過渡金屬二硫化物WS2在膜材料中的潛在應(yīng)用前景也備受關(guān)注。單層WS2二維層狀材料包含3個原子層，中間層為W原子，上下兩層均為S原子，W原子與S原子以共價鍵結(jié)合形成二維六方晶格結(jié)構(gòu)（圖1-3）。與GO層間及邊緣僅有20%左右的含氧功能基團相比，硫?qū)倩衔颳原子層和S原子層組成類“三明治”結(jié)構(gòu)，硫原子完全暴露在片層兩側(cè)，易通過氫鍵締結(jié)更多的水分子，相較GO具有更強的親水[55-57]，并且
第一章前言11WS2表面沒有多余的官能團，賦予了其比GO更“光滑”的表面，水分子透過的阻力更小，在水溶液中的穩(wěn)定性也更好。圖1-3WS2結(jié)構(gòu)示意圖（a）側(cè)視圖；（b）俯視圖。彭新生[58]課題組采用真空抽濾法制備了500nm厚的WS2層狀膜，表現(xiàn)出450L·m-2·h-1·bar-1的高水通量，是傳統(tǒng)GO膜的5倍左右，對伊丈思藍染料截留率保持90%以上。該課題組進一步以帶正電的氫氧化銅納米線為模版，與帶負電的WS2以層層自組裝法制膜，而后經(jīng)過納米線脫模構(gòu)造出WS2片層間新孔道，成膜水通高達930L·m-2·h-1·bar-1，同時膜的分離性能未明顯降低、穩(wěn)定性良好。PengCheng等人[59]制備了WS2/GO混合層狀膜，GO的插入降低了WS2納米片堆疊產(chǎn)生的缺陷，改善了WS2膜的分離性能。15wt%GO摻雜的WS2/GO膜對染料和水合半徑大于4.9的離子表現(xiàn)出高排斥（>90%）。通過水合雜化的GO15WS2膜的水通量為159.6L·m-2·h-1·bar-1，對小分子染料亞甲基藍的截留高達96.3%。單層WS2在膜分離領(lǐng)域中雖有良好的潛在應(yīng)用價值，但由于其合成條件較為苛刻，機械剝離產(chǎn)率較低、成本較高，目前尚不具備大規(guī)模制備的條件。近年來，層狀雙金屬氧化物（LDH）以其優(yōu)異的物理支撐性、化學穩(wěn)定性和獨特的二維結(jié)構(gòu)、合成方法簡單等優(yōu)點在膜分離領(lǐng)域同樣受到了廣泛關(guān)注。LDH的化學通式為[M2+1-xM3+x(OH)2]x+(An-)x/n·mH2O，式中M2+、M3+分別是二價、三價金屬陽離子；An-為層間陰離子，x表示M3+在整個LDH中所占金屬離子物質(zhì)的量的百分比，n表示了每個陰離子基團所帶的電荷量，m表示層間水分子的數(shù)目[60]。LDH具有良好的親水性和荷電性，使其適用于水處理膜的制備和改性。其合成方法主要有水熱法和共沉淀法，其
【參考文獻】：
期刊論文
[1]抗菌聚酰胺復(fù)合納濾膜的制備及表征[J]. 張宇峰,李文俏,潘贏,張雯,孟建強. 天津工業(yè)大學學報. 2019(01)
[2]纖維素/殼聚糖共混納濾膜的制備及其染料脫鹽性能研究[J]. 陳慧娟,紀曉聲,陳霄翔,張林. 膜科學與技術(shù). 2018(04)
[3]微絮凝/超濾組合工藝處理實際印染廢水[J]. 陳啟斌,陳征賢,莊榮傳,季常青,郭金溢. 環(huán)境污染與防治. 2018(04)
[4]SPEEK含量對PMIA-SPEEK共混納濾膜結(jié)構(gòu)及性能的影響[J]. 曾浩浩,趙虹,趙長偉,王濤,曾楚怡. 水處理技術(shù). 2015(08)
[5]水污染防治行動計劃[J]. 中國環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2015(05)
[6]PDA/PIP二胺混合聚酰胺復(fù)合納濾膜制備及性能表征[J]. 王磊,劉婷婷,米娜,高哲,苗瑞,呼佳瑞,呂永濤. 西安建筑科技大學學報(自然科學版). 2015(01)
[7]一種新型共混復(fù)合納濾膜的制備及性能研究[J]. 高復(fù)生,高從堦,高學理,王志寧,王劍,都娟成. 高�；瘜W工程學報. 2014(03)
[8]MF-RO深度處理印染廢水的效果和回用[J]. 鄒勇斌,顏幼平,陳師楚,陳志星,陳鵬. 印染. 2013(02)
[9]層層自組裝PDADMAC/PSS納濾膜的制備[J]. 王宗文,蘇保衛(wèi),高學理,韓姍姍,高從堦. 膜科學與技術(shù). 2012(01)
[10]界面聚合法制備海藻酸鈉/聚砜復(fù)合納濾膜[J]. 高學理,王偉偉,陳曉琳,徐佳,馬準,蘇燕,高從堦. 膜科學與技術(shù). 2011(04)
碩士論文
[1]水滑石類光催化劑的制備及其印染廢水處理性能研究[D]. 韓媛媛.青島科技大學 2019
[2]三維多孔碳海綿和氮化碳超濾膜制備及處理印染廢水研究[D]. 王峰.河北工程大學 2019
[3]MgAl-LDH基材料的制備及表征[D]. 楊凱.齊魯工業(yè)大學 2018
[4]層層自組裝季銨化殼聚糖荷電納濾膜的制備及其性能研究[D]. 殷艷娜.南京理工大學 2016
[5]層層自組裝方法構(gòu)建雙網(wǎng)絡(luò)增強自支撐多層膜的研究[D]. 付軻.浙江大學 2011
本文編號：3473933
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