過氧化氫是一種綠色、環(huán)保的化工原料,其自身具有強氧化性且使用后的產(chǎn)物無污染,因此廣泛的應(yīng)用于各個領(lǐng)域。過氧化氫的合成從最早的電解法到現(xiàn)在普遍使用的蒽醌法,它們存在反應(yīng)條件苛刻、設(shè)備繁重、能源消耗量大等缺點,人們希望找到一種經(jīng)濟、便捷的綠色生產(chǎn)方法來替代傳統(tǒng)的生產(chǎn)方式。直接合成法由于其原料為氫氣和氧氣,反應(yīng)條件簡單,受到人們廣泛關(guān)注,但是它存在著反應(yīng)的危險性較大、催化合成的產(chǎn)率和轉(zhuǎn)化效率低等問題,需進一步研究。本論文通過在鈀基催化劑中引入第二類金屬和鹵素兩方面研究了其在氫氧直接合成過氧化氫反應(yīng)中的催化活性,這為開發(fā)用于直接合成H2O2的高活性和選擇性催化劑提供了有希望的策略。主要研究內(nèi)容如下:（1）根據(jù)模擬計算預(yù)測PdW催化劑能表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,因此,本論文在不添加任何助劑的情況下采用工業(yè)浸漬法,分別以C,MgO,SiO2,TiO2,CeO2,Al2O3為載體,添加非貴金屬鎢合成PdW雙金屬催化劑,表征結(jié)果中可以看到金屬顆粒均勻錨定在支撐面上,在性能測試中,W-Pd/MgO無論是在主反應(yīng)還是副反應(yīng)中均表現(xiàn)出良好的催化能力,W-Pd/Al2O3僅在主反應(yīng)H2O2的合成中催化活性突出,歸... 

【文章來源】：北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：107 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－３過硫酸銨法制備過氧化氫的裝置圖??－

性和Ｈ２０２的選擇性。ＳｕｎＹａｎｙａｎ等人［４｜］篩選出了化學上不同的??碳和氮摻雜的介孔碳催化劑材料，探索其在對Ｈ２０２產(chǎn)生的電催化活性和選擇性，??實驗發(fā)現(xiàn)在酸性溶液中Ｈ２０２選擇性高達９５－９８?％；在堿性溶液中，Ｈ２０２的催化??產(chǎn)率進一步提高，其中Ｈ０２？陰離子的產(chǎn)率高達５６１．７?ｍｎｉｏｌｇ＾ｈ＇?Ｈ２０２法拉第??選擇性高于７０?％。Ｔｏｒｎ?Ｍｕｒａｙａｍａ等人［４２］采用改進的固態(tài)聚合物電解質(zhì)（ＳＰＥ）??—裸露ＳＰＥ電解（Ｅｘｐ－ＳＰＥ）合成中性Ｈ２０２溶液。如圖１－６所示，陰極是由表??面氧化處理過的活性炭（ＡＣ）、氣相生長碳纖維（ＶＧＣＦ）和聚四氟乙烯（ＰＴＦＥ）??制成，ＡＣ表面的氧化處理和使用Ｎａｔｉｏｎ溶液對中性Ｈ２０２形成的電化學活性有??一定促進作用。Ｗａｎｇ?Ｗａｎｇ等人１：４３１展示了一種基于帶有氧化碳電催化劑的鋅－空??氣電池的無能耗自發(fā)電式Ｈ２０２。希望能研制一種促進發(fā)生還原反應(yīng)的陰極材料，??故使用陰極常用的催化材料－活性炭黑進行退火處理得到了氧化碳材料，在０．８?Ｖ??的工作電壓下，功率密度為３６０?ＷｍｇＫｒ２的電池中，Ｈ２０２產(chǎn)率達到了?５．９３??ｍｏＵｇ＾Ｖ１。通過不斷調(diào)節(jié)含氧基團的比例和ＤＦＴ計算，產(chǎn)生如此高的Ｈ２０２產(chǎn)??率歸因于Ｃ－０－Ｃ和－ＣＨＯ對Ｈ２０２產(chǎn)生的貢獻。??Ｅｔｅ＾ｙｓｉｓｊ?、??。瑜??２ｈ＋｛ｈ２〇）ｘ??Ｈ〇＾Ｑ－ｙ?，—?ｈ２〇（ｄ??＞４）??Ｊ?Ｏｅ—ｄ?ｗａｔｅｒ??圖１－６?Ｔｏｍ?Ｍｕｍｙａｍａ等人改進的固態(tài)聚合物電解質(zhì)（ＳＰＥ）??Ｆｉｇ．?１－６?Ｔｏｒｎ?Ｍｕｒａｙａｍａ?ｅｔ?ａｌ．?Ｉｍｐｒｏｖｅｄ?ｓｏ

?北京化工大學專業(yè)學位碩士研宂生學位論文???論??．ａｎｔｉ??Ｏ??￥??１?Ｊ?ｎ?１??叢１進??■酸溶硫酸鋪??液?櫬準溶液??圖２－２鈰量法滴定過氧化氫的示意圖??Ｆｉｇ．?２－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｉｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ?ｐｅｒｏｘｉｄｅ?ｗｉｔｈ?ｃｅｒｉｕｍ．??２．４．２氣相色譜工作站測試??本論文使用Ｇ４０００氣相色譜儀來測定Ｈ２的含量，Ｇ４０００氣相色譜儀的組成??結(jié)構(gòu)如圖２－３所示。其中分析條件為ＡＤ２２４雙通道數(shù)據(jù)采集儀，需要測Ｈ２的含??量，故選擇使用Ｈ２分子篩填充柱，整個測試過程中需要對反應(yīng)環(huán)境設(shè)定一定的??檢測溫度，在這里根據(jù)設(shè)備適應(yīng)條件設(shè)計如下：柱箱溫度：７０?°Ｃ，注樣器溫度：??７０?°Ｃ，檢測器溫度：１００?°Ｃ，所有設(shè)定溫度不宜過高，設(shè)定溫度應(yīng)在設(shè)備參數(shù)??允許的范圍之內(nèi)，載氣ＳＮ２，氣體通過氣柱檢測分析出氣體的成分，并通過軟??件Ａ５０００根據(jù)設(shè)定的參數(shù)確定標準曲線，再通過檢測器檢測到的Ｈ２氣氛的數(shù)值??依據(jù)歸一法來獲得Ｈ：的含量，由此來根據(jù)公式得到Ｈ２的轉(zhuǎn)化率。??氣相色譜儀工作原理為：在使用前，需要通入一定量的載氣（純氮氣）。將??待測氣體從氣相色譜的進氣閥通入，在此操作要確定通氣閥是打開狀態(tài)，待測氣??體足夠量完全通入到色譜儀器中。待測氣體會隨著早已充滿色譜儀器的載氣（氮??氣）進入色譜柱中，在這里色譜柱起到分離作用，色譜柱的選取會根據(jù)測量所需??氣體配置的不同種類的柱子，因此，通入到色譜柱的氣體會在此處分離進入到各??個檢測器開始檢測，并通過雙通道數(shù)據(jù)采集儀將信號采集。??２８??


本文編號：3362074