隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,能源緊缺和環(huán)境污染問題日益嚴(yán)重,氫能作為一種清潔能源被廣泛關(guān)注。電催化分解水制氫因工藝簡單、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛研究,開發(fā)高性能催化劑降低析氫過電位和產(chǎn)氫能耗是大規(guī)模使用電催化分解水制氫的關(guān)鍵。碳化鉬因具有與貴金屬Pt類似的電子結(jié)構(gòu),具有較高的電催化析氫性能,但與貴金屬催化劑相比,其析氫過電位仍有待進(jìn)一步降低。已有研究表明碳化鉬的制氫催化活性與催化材料形貌、表面活性位點(diǎn)緊密相關(guān),本文主要通過對碳化鉬形貌進(jìn)行調(diào)控和對碳化鉬催化劑進(jìn)行水熱處理等方法來優(yōu)化其電解水制氫催化性能。主要研究內(nèi)容如下:一、利用控制合成溫度的方法制備了厚度為4～5 nm的超薄碳化鉬納米片催化劑,相比于顆粒狀的碳化鉬樣品超薄納米片結(jié)構(gòu)的催化劑具有優(yōu)異的電催化活性和穩(wěn)定性。當(dāng)電流密度達(dá)到10 mA/cm²時,在1M KOH溶液中的過電位為-160 mV（vs.RHE）。二、采用水熱法對納米片碳化鉬進(jìn)行處理,研究結(jié)果表明,經(jīng)過水熱處理后催化劑表面的活性含氧基團(tuán)明顯減少,催化劑表面Mo元素的結(jié)合能向低場偏移,電催化析氫活性顯著提高。三、通過在制備碳化鉬催化劑的前驅(qū)體溶液中添加摻雜試劑,... 

【文章來源】：武漢科技大學(xué)湖北省

【文章頁數(shù)】：78 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

不同熱處理溫度下催化劑樣品的XRD譜圖

通過場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)表征了制備的純相Mo2C樣品的微觀形貌,如圖3-2所示。Mo2C-900樣品具有納米片狀形貌和多孔表面結(jié)構(gòu);與Mo2C-900相比,Mo2C-1000樣品顆粒尺寸明顯增大,顆粒之間空隙減小;當(dāng)合成溫度升至1150℃和1200℃時,顆粒進(jìn)一步發(fā)育長大和團(tuán)聚,樣品表面致密平滑,片狀形貌特征完全消失。這表明,合成溫度對于碳化鉬樣品的形貌具有顯著影響,1000℃高溫合成條件可使得碳化鉬納米片軸向生長,納米片厚度明顯增加,當(dāng)合成溫度升至1150℃以上時,催化劑樣品片狀形貌消失,發(fā)育成大尺寸碳化鉬顆粒。3.3.1.3催化劑N2物理吸脫附分析結(jié)果

對所制備的Mo2C-900的比表面積通過氮?dú)馕摳綔y試進(jìn)行了研究,如圖3-3a所示,Mo2C-900為Ⅳ型等溫線,在P/P0為0-0.5的階段N2分子以單層的形式被吸附到樣品的表面,使得吸附曲線呈現(xiàn)出直線上升的趨勢。在P/P0為0.5-1.0階段,N2分子以多層的形式被吸附到樣品的內(nèi)部,導(dǎo)致吸附量快速增加,在這一階段吸附曲線出現(xiàn)拐點(diǎn),具有明顯的H1型遲滯回環(huán)線。圖3-3b為根據(jù)吸脫附等溫線采用BJH模型所擬合的孔徑分布圖,可以看出,Mo2C-900樣品中孔徑分布不均一,存在孔徑尺寸分別約為5 nm和10 nm的兩種介孔結(jié)構(gòu)。為了對比研究較高溫合成條件對碳化鉬樣品表面孔結(jié)構(gòu)的影響,選取了Mo2C-1000樣品進(jìn)行氮?dú)馕摳綔y試(氮?dú)馕摳角�見圖3-3a),由圖可以看出,Mo2C-1000吸脫附等溫線中沒有明顯的吸脫附遲滯回環(huán),表明樣品表面較為致密。使用BET模型對碳化鉬樣品比表面積進(jìn)行擬合,得到Mo2C-900和Mo2C-1000樣品的比表面積值分別為117.4 m2/g和9.8 m2/g,表明隨著合成溫度的升高,碳化鉬樣品表面比表面積急劇減小,這與上述FESEM觀測結(jié)果一致,即高溫條件導(dǎo)致碳化鉬樣品發(fā)育長大,燒結(jié)和團(tuán)聚。3.3.1.4催化劑透射電鏡表征結(jié)果

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號：3281350