摻雜碳材料為基礎(chǔ)的復(fù)合物制備及其光/電催化活性研究
發(fā)布時(shí)間：2021-06-30 10:37
化石燃料枯竭導(dǎo)致的能源危機(jī)是人類社會(huì)亟待解決的嚴(yán)峻問題。基于新材料的光/電催化制氫技術(shù)是解決能源問題的最有效方法之一,在最近幾十年中受到了廣泛的關(guān)注。開發(fā)新型高效且低成本的非貴金屬催化劑,對(duì)于提高光/電催化制氫的工業(yè)化應(yīng)用具有非常重要的意義。本論文主要研究了以摻雜碳材料為基礎(chǔ)的復(fù)合物制備及其光/電催化產(chǎn)氫性能。首先采用低溫焙燒法合成了氮硫共摻雜的還原氧化石墨烯（NS-rGO）,然后將其作為載體和助催化劑與CdS復(fù)合制備了高效的CdS/NS-rGO二元光催化劑。該復(fù)合材料在可見光條件下（λ≥420 nm）具有很高的光催化析氫活性和對(duì)硝基苯酚選擇還原活性。調(diào)節(jié)氮和硫元素的摻雜比例以及NS-rGO在CdS/NS-rGO復(fù)合物中的質(zhì)量百分比,都可以對(duì)其催化活性進(jìn)行優(yōu)化,當(dāng)NS-rGO的負(fù)載量為5wt%時(shí),其光催化活性最高,產(chǎn)氫氫速率可以達(dá)到1701μmol·h–1·g–1,并且可以將20 ppm的對(duì)硝基苯酚在6分鐘內(nèi)全部還原為對(duì)氨基苯酚�；趯�(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算的結(jié)果,我們認(rèn)為其光催化活性增強(qiáng)的原因在于復(fù)合物相對(duì)于純CdS具有更好的電荷轉(zhuǎn)移能力、更寬的光...
【文章來源】：天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：87 頁
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
半導(dǎo)體光催化反應(yīng)機(jī)理圖
然科研人員已經(jīng)研究半導(dǎo)體光催化技術(shù)多年，但是在光催化技術(shù)真應(yīng)用之前還有一些基本且重要的問題亟需解決。目前，限制光催化用的主要原因有以下幾點(diǎn)：1、光腐蝕嚴(yán)重；2、較低的量子效率用率低[8]。因此，為了解決這些難題，人們對(duì)半導(dǎo)體光催化劑嘗試飾與優(yōu)化，使半導(dǎo)體材料能獲得更高效、廣泛的應(yīng)用。本文中列出改性方式如下。 調(diào)整形貌和結(jié)構(gòu)導(dǎo)體的形貌、晶體結(jié)構(gòu)對(duì)光催化性質(zhì)有很大的影響[9]，結(jié)晶度高的生電子與空穴的復(fù)合中心較少，有利于光催化反應(yīng)活性的提高。形夠改變催化劑尺寸及比表面積等，進(jìn)而對(duì)催化活性有很大影響。比別制備出了 CdS 納米顆粒、CdS 納米棒和 CdS 納米片層與 RGO劑并比較了三者的光催化甲基藍(lán)染料降解活性（圖 1-2）。活性大小O ＞ CdS nanorod/RGO ＞ CdS nanoparticle/RGO。
圖 1-3 FeP/CdS 異質(zhì)結(jié)構(gòu)建及其能帶示意圖 The illustration of combination and calculated energy band diagram o催化劑結(jié)合研究較多的半導(dǎo)體改性方法就是將半導(dǎo)體與助催化劑相結(jié)催化體系來說，助催化劑的加入既可以作為載體也可以提化劑的主要作用為：1、促進(jìn)光生電荷向助催化劑的轉(zhuǎn)移的復(fù)合；2、提供有效的表面反應(yīng)活性位，使表面催化反應(yīng)速反應(yīng)進(jìn)行，及時(shí)消耗掉光生電荷，從而避免光催化體系體系的穩(wěn)定性[22]。助催化劑的種類很多，一般分為金屬助化物助催化劑、金屬助催化劑以及雙助催化劑等。目前應(yīng)催化劑如 Pt，非金屬助催化劑的應(yīng)用仍然較少。但是，因得的優(yōu)點(diǎn)已經(jīng)獲得越來越多的關(guān)注，其中，碳材料作為半得了不錯(cuò)的成果[23]。此外，對(duì)于助催化劑的負(fù)載由單組分分的研究也會(huì)成為一個(gè)熱點(diǎn)。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]我國氫氣行業(yè)的現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 周連元. 氣體分離. 2015(03)
[2]Electrochemical impedance spectra of CdSe quantume dots sensitized nanocrystalline TiO2 solar cells[J]. XU XueQing & XU Gang Guangzhou Institute of Energy Conversion,Renewable Energy and Gas Hydrate Key Laboratory of Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640,China. Science China（Chemistry）. 2011(01)
[3]甲烷制氫技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 李文兵,齊智平. 天然氣工業(yè). 2005(02)
本文編號(hào)：3257587
【文章來源】：天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：87 頁
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
半導(dǎo)體光催化反應(yīng)機(jī)理圖
然科研人員已經(jīng)研究半導(dǎo)體光催化技術(shù)多年，但是在光催化技術(shù)真應(yīng)用之前還有一些基本且重要的問題亟需解決。目前，限制光催化用的主要原因有以下幾點(diǎn)：1、光腐蝕嚴(yán)重；2、較低的量子效率用率低[8]。因此，為了解決這些難題，人們對(duì)半導(dǎo)體光催化劑嘗試飾與優(yōu)化，使半導(dǎo)體材料能獲得更高效、廣泛的應(yīng)用。本文中列出改性方式如下。 調(diào)整形貌和結(jié)構(gòu)導(dǎo)體的形貌、晶體結(jié)構(gòu)對(duì)光催化性質(zhì)有很大的影響[9]，結(jié)晶度高的生電子與空穴的復(fù)合中心較少，有利于光催化反應(yīng)活性的提高。形夠改變催化劑尺寸及比表面積等，進(jìn)而對(duì)催化活性有很大影響。比別制備出了 CdS 納米顆粒、CdS 納米棒和 CdS 納米片層與 RGO劑并比較了三者的光催化甲基藍(lán)染料降解活性（圖 1-2）。活性大小O ＞ CdS nanorod/RGO ＞ CdS nanoparticle/RGO。
圖 1-3 FeP/CdS 異質(zhì)結(jié)構(gòu)建及其能帶示意圖 The illustration of combination and calculated energy band diagram o催化劑結(jié)合研究較多的半導(dǎo)體改性方法就是將半導(dǎo)體與助催化劑相結(jié)催化體系來說，助催化劑的加入既可以作為載體也可以提化劑的主要作用為：1、促進(jìn)光生電荷向助催化劑的轉(zhuǎn)移的復(fù)合；2、提供有效的表面反應(yīng)活性位，使表面催化反應(yīng)速反應(yīng)進(jìn)行，及時(shí)消耗掉光生電荷，從而避免光催化體系體系的穩(wěn)定性[22]。助催化劑的種類很多，一般分為金屬助化物助催化劑、金屬助催化劑以及雙助催化劑等。目前應(yīng)催化劑如 Pt，非金屬助催化劑的應(yīng)用仍然較少。但是，因得的優(yōu)點(diǎn)已經(jīng)獲得越來越多的關(guān)注，其中，碳材料作為半得了不錯(cuò)的成果[23]。此外，對(duì)于助催化劑的負(fù)載由單組分分的研究也會(huì)成為一個(gè)熱點(diǎn)。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]我國氫氣行業(yè)的現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 周連元. 氣體分離. 2015(03)
[2]Electrochemical impedance spectra of CdSe quantume dots sensitized nanocrystalline TiO2 solar cells[J]. XU XueQing & XU Gang Guangzhou Institute of Energy Conversion,Renewable Energy and Gas Hydrate Key Laboratory of Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640,China. Science China（Chemistry）. 2011(01)
[3]甲烷制氫技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 李文兵,齊智平. 天然氣工業(yè). 2005(02)
本文編號(hào)：3257587
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