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鐵基氧交換材料的制備、表征及其制氫性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-04-07 19:37
  作為未來最重要、最有潛力的二次能源之一,氫氣因其來源豐富、無污染、高效等優(yōu)點(diǎn)受到各國研究者的廣泛關(guān)注。在眾多制氫工藝中,以水作為氫源的熱化學(xué)分解水制氫工藝又因其節(jié)能、無污染、物料可循環(huán)利用等優(yōu)點(diǎn)而備受研究者青睞。氧交換材料是熱化學(xué)分解水制氫工藝的關(guān)鍵,針對氧化-還原兩步循環(huán)熱化學(xué)分解水制氫中存在的氧化-還原反應(yīng)間歇、交替發(fā)生的缺點(diǎn),可將氧交換材料制備成氧交換陶瓷膜反應(yīng)器應(yīng)用于熱化學(xué)分解水制氫,即可避免交替反應(yīng)的出現(xiàn),有效實(shí)現(xiàn)純氫的連續(xù)制備。氧交換陶瓷膜是一種只允許氧離子和電子透過的致密陶瓷膜,從理論上來說,其對氧的選擇性為100%。利用該特性,可以使熱化學(xué)分解水制氫過程中的氧化和還原反應(yīng)在陶瓷膜兩側(cè)同時(shí)進(jìn)行,在連續(xù)循環(huán)反應(yīng)過程中有效實(shí)現(xiàn)產(chǎn)品分離。但在實(shí)際應(yīng)用中,氧交換陶瓷膜的的透氧量較低和長期工作穩(wěn)定性較差是兩個(gè)亟需改善的問題。因此,本論文針對Pr0.6Sr0.4FeO3-δ(PSF)基氧交換陶瓷膜在熱化學(xué)分解水制氫反應(yīng)過程中存在的問題進(jìn)行了一系列研究工作。首先采用溶膠-凝膠法制備了一系列不同W摻雜量的PSF基氧交換陶瓷... 

【文章來源】:上海大學(xué)上海市 211工程院校

【文章頁數(shù)】:82 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

鐵基氧交換材料的制備、表征及其制氫性能研究


016年中國能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)

氫源,制氫


圖 1-2 工業(yè)制氫主要?dú)湓碏ig. 1-2 The major hydrogen sources of the industrial hydrogen manufacturing圖1-2為現(xiàn)今工業(yè)制氫所用原料主要來源圖。現(xiàn)階段的制氫方法按制氫原料的差異可分為不可再生資源制氫(化石燃料制氫)和可再生資源制氫[12]。其中,化石燃料制氫又可分為天然氣重整、煤氣化、焦油重整、部分氧化、直接裂解等。目前,天然氣仍是工業(yè)制氫的主要原料[6]。然而,通過該工藝所制得的H2通常含有部分雜質(zhì),例如CH4、CO、CO2和少量H2S等[13-15]。因此,該方法制得的H2因純度較低而無法直接運(yùn)用于實(shí)際生產(chǎn)中。例如:為保護(hù)燃料電池中的Pt電極,燃料電池用H2中的CO的濃度需要降低至10 ppm以下[16];而用于多晶硅生產(chǎn)的H2純度需要達(dá)到6 N以上[17]。因此,如何制得高純H2是其大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵所在?稍偕Y源制氫工藝包括水制氫、生物質(zhì)氣化和生物制氫等工藝[18]。與不可再生資源制氫相比

熱化學(xué)分解,水制


料實(shí)現(xiàn)熱化學(xué)分解水制氫主要通過氧化-還原(Redox)循環(huán)實(shí)現(xiàn)。作為熱化學(xué)分解水技術(shù)的核心,氧交換材料近年來發(fā)展迅猛,同時(shí)熱化學(xué)分解水工藝也發(fā)展出多種反應(yīng)體系(圖1-3)。圖 1-3 熱化學(xué)分解水制氫工藝體系Fig. 1-3 TWS hydrogen production technology systems目前,氧交換材料的研究熱點(diǎn)主要有鐵基、鎳基、鈰基氧化物和鈣鈦礦氧化物等。對于透氧性能較好的材料(如鈣鈦礦氧化物),可將其制成透氧膜(OxygenTransport Membranes, OTM)構(gòu)建膜反應(yīng)器加以應(yīng)用[25]。在此,將基于Redox概念(化學(xué)鏈概念)的氧交換材料稱作氧化還原氧交換材料(Redox-OEM);而將基于膜反應(yīng)器概念的氧交換材料稱作透氧膜氧交換材料(OTM-OEM)。不同反應(yīng)體系對材料性能的要求不盡相同,但總的來說可概括為以下幾點(diǎn)[26, 27]:(1) 具有較強(qiáng)的儲氧能力且可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的氧化-還原循環(huán);(2) 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)條件較穩(wěn)定;(3) 高溫?zé)岱(wěn)定性和氧復(fù)原能力較好;(4) 具備較好的抗熱震性;(5) 反應(yīng)過程中盡量不發(fā)生相變等。1.2.1 氧化還原氧交換材料Redox-OEM將鏈?zhǔn)交瘜W(xué)循環(huán)反應(yīng)(還原-氧化循環(huán)反應(yīng))應(yīng)用于熱化學(xué)分解水制氫技術(shù)。其中,還原過程可采取不同的方法實(shí)現(xiàn):(1) 熱化學(xué)還原,即氧交換材料MxOy在高溫?zé)嶙饔孟轮苯臃纸庵吝原態(tài)MxOy-δ與O2[28];(2) 還原氣氛還原,即采用CH4、Syngas/CO、H2等還原性氣體與氧交換材料反應(yīng)

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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本文編號:3124068

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