發(fā)布時間：2021-03-13 05:54

　　通過太陽能光解水制氫,使用氫能替代逐漸短缺的化石燃料,是當今社會面臨的最緊迫和最具挑戰(zhàn)性的問題之一。水的裂解反應主要涉及到水氧化和質(zhì)子還原兩類反應,其中水氧化反應涉及了多步的電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移以及多個化學鍵的斷裂和生成。水氧化反應在熱力學上需要很高的能量,是整個水裂解反應的瓶頸,所以需要高效、穩(wěn)定的催化劑來降低水氧化所需的過電位,降低能量損耗以便高效利用太陽光分解水。在以往的研究中發(fā)現(xiàn)帶負電荷的配體由于能夠提高配體交換速度,從而顯著提高釕催化劑的性能。因此,為了充分發(fā)揮有機配體對過渡金屬中心活性的影響,本論文提出利用經(jīng)典的反位效應來活化與金屬中心配位的水分子,提高配體交換速度,從而提高催化劑的催化性能。本論文設計了兩個催化劑體系,在體系一中,使用4-羥基吡啶-2,6-二羧酸(hdc^2-)作為骨架配體來制備釕基水氧化催化劑（WOC）。其中hdc^2-配體中的羥基基團由于p-p共軛成為強供電子基團,提高配體的供電子能力并增強反位效應。本文合成并且表征了一系列帶有供電子基團和吸電子基團的Ru-hdc化合物[Ru（hdc）（py-R）₃

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：75 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

釋氧中心

釋氧中心復合體Mn4CaO5的催化水氧化循環(huán)過程

化合物1“Bluedimer”的分子結構


本文編號：3079688