碳基納米復合材料在直接醇類燃料電池的應用
發(fā)布時間：2021-02-02 18:04
燃料電池具有高能量效率以及對環(huán)境友好,能有效緩解能源短缺和環(huán)境污染等問題。特別是直接醇類燃料電池（DAFCs）是一種高效、清潔的可直接簡單獲得電能的裝置,因此引起了越來越廣泛的關注。乙醇具有無毒、便于儲存和運輸以及高體積能量密度等優(yōu)點。同樣,甘油是生產(chǎn)生物柴油的副產(chǎn)品,來源廣泛、高沸點、無毒性以及高能量密度等優(yōu)點。無論是乙醇燃料電池還是丙三醇燃料電池都有望應用于燃料電池以解決目前的能源問題。然而,醇類燃料電池依然存在各種反應中間體阻礙電池反應的進行,降低電池效能。因此需要開發(fā)穩(wěn)定、催化活性高的催化劑,以提高電池的效能。本文具體的研究內(nèi)容如下:（1）以荔枝皮為碳源,經(jīng)過KOH以及CoCl2的活化處理,制備出多孔生物質(zhì)碳材料（A-MC-LCR）并將其應用于乙醇燃料電池中。實驗表明制備所得的Pd/A-MC-LCR催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的乙醇電氧化活性,起峰電位都為-0.63 V且在-0.33 V則出現(xiàn)峰值電流且電流密度達到84.8 mA cm-2。在-0.3 V下經(jīng)過30 min的計時電流測定,其電流密度為8.8 mA cm-2是P...
【文章來源】：廣州大學廣東省
【文章頁數(shù)】：55 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
燃料電池工作原理圖
碳基納米復合材料在直接醇類燃料電池的應用7由于甲醇轉(zhuǎn)化H2的裝置結構復雜，經(jīng)過這一轉(zhuǎn)化過程燃料電池整體系統(tǒng)的運行效率被大幅降低。直接甲醇燃料電池是一種以甲醇為燃料的燃料電池。與傳統(tǒng)氫氧燃料電池相比，甲醇燃料電池的電化學活性較低，但在實際應用中卻具有明顯的優(yōu)勢。在直接甲醇燃料電池中，燃料甲醇直接在電極上發(fā)生氧化反應，此電池可直接將化學能轉(zhuǎn)化為電能，無需經(jīng)過甲醇重整制氫的復雜過程。同時由于燃料甲醇來源廣泛和便于儲存運輸、電池結構簡單等優(yōu)點，甲醇燃料電池成為研究熱點[23,24]。直接甲醇燃料電池分別由陽極甲醇、陰極氧氣和質(zhì)子交換膜三部分構成。在電極方面，陰陽兩極由催化層與擴散層組成。催化層是發(fā)生電化學反應的地方，最為常見的陽極和陰極催化劑分別是Pt/C和PtRu/C催化劑。擴散層作用是傳導反應收集電流以及支撐催化層，一般由導電性好和比表面積大的多孔或三維材料制成，以往常用經(jīng)修飾的導電碳粉或碳布。而在發(fā)現(xiàn)石墨烯后，石墨烯用作擴散層材料成為研究熱點。另外，摻雜雜原子的碳材料也被用作擴散層材料。在質(zhì)子交換膜方面，常用全氟磺酸高分子作為質(zhì)子交換膜。此前酸性甲醇燃料電池是研究的熱點，但電池中的酸性電解質(zhì)會造成水質(zhì)、土壤污染等問題，因此常以堿性醇類燃料電池作為研究對象。直接甲醇燃料電池的工作原理如圖1-2，在陽極甲醇被氧化為CO2和H+，H+穿過質(zhì)子交換與陰極的O2反應[25]。圖1-2直接甲醇燃料電池工作原理Fig.1-2Workingprincipleofdirectmethanolfuelcell在酸性電解質(zhì)下，甲醇燃料電池反應方程式如下：陽極：CH3OH+H2O→CO2+6H++6e-(1-7)
碳基納米復合材料在直接醇類燃料電池的應用8陰極：3/2O2+6H++6e-→3H2O(1-8)總反應方程式：CH3OH+3/2O2→CO2+2H2O(1-9)在堿性電解質(zhì)下，甲醇燃料電池反應方程式如下：陽極：2CH3OH+16OH-→2CO32-+12H2O+12e-(1-10)陰極：3O2+6H2O+12e-→12OH-(1-11)總反應方程式：2CH3OH+3O2+4OH-→2CO32-+6H2O(1-12)1.3.2直接甲醇燃料電池的不足直接甲醇燃料電池雖然存在許多優(yōu)點，但在實際應用上還存在著許多不足。一方面是甲醇的氧化速率較慢[26]，根據(jù)反映方程式，一分子的甲醇完全氧化的過程理論上是需要轉(zhuǎn)移6個電子。而實際上，在多電子轉(zhuǎn)移的情況下，難以進行完全氧化反應，一般會產(chǎn)生各種中間產(chǎn)物，如：甲醛、甲酸以及類CO化合物。這些中間產(chǎn)物，特別是類CO化合物，容易吸附在電極表面，占據(jù)反應物與催化劑的反應位點，降低催化劑的有效催化率，從而影響電化學反應的進行。根據(jù)Carrette[27]等人的研究，甲醇完全氧化經(jīng)過以下反應過程，如圖1-3。圖1-3甲醇氧化的歷程Fig.1-3TheProcessofMethanolOxidation由圖可知，甲醇氧化有多種反應路徑，經(jīng)過各種反應步驟，因而在此過程中CO的產(chǎn)生是難以避免的，同時經(jīng)過檢測發(fā)現(xiàn)在實際反應確有CO生成。當溫度大于60℃時，甲醇氧化過程中產(chǎn)生的類CO化合物會與吸附在催化劑上的羥基進行反應[28]，反應方程式如下：COads+Pt-OHads→Pt-COOH(1-13)COads的存在阻礙著甲醇進一步的氧化，因而實際反應過程中，甲醇需要更
本文編號：3015139
【文章來源】：廣州大學廣東省
【文章頁數(shù)】：55 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
燃料電池工作原理圖
碳基納米復合材料在直接醇類燃料電池的應用7由于甲醇轉(zhuǎn)化H2的裝置結構復雜，經(jīng)過這一轉(zhuǎn)化過程燃料電池整體系統(tǒng)的運行效率被大幅降低。直接甲醇燃料電池是一種以甲醇為燃料的燃料電池。與傳統(tǒng)氫氧燃料電池相比，甲醇燃料電池的電化學活性較低，但在實際應用中卻具有明顯的優(yōu)勢。在直接甲醇燃料電池中，燃料甲醇直接在電極上發(fā)生氧化反應，此電池可直接將化學能轉(zhuǎn)化為電能，無需經(jīng)過甲醇重整制氫的復雜過程。同時由于燃料甲醇來源廣泛和便于儲存運輸、電池結構簡單等優(yōu)點，甲醇燃料電池成為研究熱點[23,24]。直接甲醇燃料電池分別由陽極甲醇、陰極氧氣和質(zhì)子交換膜三部分構成。在電極方面，陰陽兩極由催化層與擴散層組成。催化層是發(fā)生電化學反應的地方，最為常見的陽極和陰極催化劑分別是Pt/C和PtRu/C催化劑。擴散層作用是傳導反應收集電流以及支撐催化層，一般由導電性好和比表面積大的多孔或三維材料制成，以往常用經(jīng)修飾的導電碳粉或碳布。而在發(fā)現(xiàn)石墨烯后，石墨烯用作擴散層材料成為研究熱點。另外，摻雜雜原子的碳材料也被用作擴散層材料。在質(zhì)子交換膜方面，常用全氟磺酸高分子作為質(zhì)子交換膜。此前酸性甲醇燃料電池是研究的熱點，但電池中的酸性電解質(zhì)會造成水質(zhì)、土壤污染等問題，因此常以堿性醇類燃料電池作為研究對象。直接甲醇燃料電池的工作原理如圖1-2，在陽極甲醇被氧化為CO2和H+，H+穿過質(zhì)子交換與陰極的O2反應[25]。圖1-2直接甲醇燃料電池工作原理Fig.1-2Workingprincipleofdirectmethanolfuelcell在酸性電解質(zhì)下，甲醇燃料電池反應方程式如下：陽極：CH3OH+H2O→CO2+6H++6e-(1-7)
碳基納米復合材料在直接醇類燃料電池的應用8陰極：3/2O2+6H++6e-→3H2O(1-8)總反應方程式：CH3OH+3/2O2→CO2+2H2O(1-9)在堿性電解質(zhì)下，甲醇燃料電池反應方程式如下：陽極：2CH3OH+16OH-→2CO32-+12H2O+12e-(1-10)陰極：3O2+6H2O+12e-→12OH-(1-11)總反應方程式：2CH3OH+3O2+4OH-→2CO32-+6H2O(1-12)1.3.2直接甲醇燃料電池的不足直接甲醇燃料電池雖然存在許多優(yōu)點，但在實際應用上還存在著許多不足。一方面是甲醇的氧化速率較慢[26]，根據(jù)反映方程式，一分子的甲醇完全氧化的過程理論上是需要轉(zhuǎn)移6個電子。而實際上，在多電子轉(zhuǎn)移的情況下，難以進行完全氧化反應，一般會產(chǎn)生各種中間產(chǎn)物，如：甲醛、甲酸以及類CO化合物。這些中間產(chǎn)物，特別是類CO化合物，容易吸附在電極表面，占據(jù)反應物與催化劑的反應位點，降低催化劑的有效催化率，從而影響電化學反應的進行。根據(jù)Carrette[27]等人的研究，甲醇完全氧化經(jīng)過以下反應過程，如圖1-3。圖1-3甲醇氧化的歷程Fig.1-3TheProcessofMethanolOxidation由圖可知，甲醇氧化有多種反應路徑，經(jīng)過各種反應步驟，因而在此過程中CO的產(chǎn)生是難以避免的，同時經(jīng)過檢測發(fā)現(xiàn)在實際反應確有CO生成。當溫度大于60℃時，甲醇氧化過程中產(chǎn)生的類CO化合物會與吸附在催化劑上的羥基進行反應[28]，反應方程式如下：COads+Pt-OHads→Pt-COOH(1-13)COads的存在阻礙著甲醇進一步的氧化，因而實際反應過程中，甲醇需要更
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