基于表面等離子體共振成像對(duì)電化學(xué)析氫反應(yīng)原位表征的研究
發(fā)布時(shí)間:2020-12-16 11:10
在新型清潔能源氫能的高效利用方面,氣體參與的電催化反應(yīng)是研究重點(diǎn)。優(yōu)化電極表面氣泡的動(dòng)力學(xué)行為與材料的開發(fā)同樣重要。目前氣泡動(dòng)力學(xué)的實(shí)驗(yàn)方法主要包括高速攝像機(jī)和原子力顯微鏡,但都缺乏了對(duì)氣泡完整行為過程中三相接觸線以及底部氣固接觸面積等信息手段的獲得,而通過估算又存在較大誤差。因此,尋找一種準(zhǔn)確捕獲并深入理解氣泡行為動(dòng)力學(xué)具有重要意義。針對(duì)以上問題,本論文以析氫反應(yīng)為模型,開發(fā)了一種基于表面等離子體成像技術(shù)從底部觀察氣泡行為的新方法。獲得了如下創(chuàng)新成果:1.通過對(duì)不同浸潤(rùn)性電極上析氣反應(yīng)和耗氣反應(yīng)中氣泡的半徑、接觸角的觀察,以及對(duì)三相接觸線和底面積的推算,疏氣體系的氣泡半徑隨時(shí)間變化指數(shù)(0.52)比親氣體系(0.48)略大。在疏氣電極表面由于表面能比較大,體相過飽和度較大,電極表面產(chǎn)生的氣體分子主要通過氣泡表面向氣泡中擴(kuò)散,注入到氣泡中。而對(duì)于相對(duì)親氣的電極,由于其表面能相對(duì)偏低,體相過飽和度較低,電極表面產(chǎn)生的氣體分子主要是沿著離電極表面較近的部分向氣泡中擴(kuò)散,從而導(dǎo)致了略小的氣泡半徑和時(shí)間指數(shù)(0.48)。因此,隨著電極表面親氣程度的加深,從三相接觸線附近注入的比例增多,會(huì)更加降...
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:71 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1不同析氫催化劑及其過電勢(shì)的大。郏保眩??Fig.1-1?Different?hydrogen?evolution?catalysts?and?their?overpotential1101??
當(dāng)氣泡滯留在平面上,三相接觸線是連續(xù)的;但是當(dāng)氣泡滯留在納米陣列結(jié)構(gòu)的表面,??三相接觸線會(huì)由于陣列的存在而被切割成不連續(xù)的。很大程度的減小了氣泡與電極的??粘附力,有利于氣泡在形成后快速離開電極表面。如圖1_2所不,在平整的M0S2電??極表面氣泡的粘附力比較大有100|iN左右,而在陣列化的電極表面氣泡的粘附力只有??l〇nN左右。這兩個(gè)研究都說明做一些陣列化電極來切割氣泡的三相接觸線有利于氣??3??
速率持續(xù)通空氣氣泡的方法,以此來觀察氣泡的產(chǎn)生、上升和離開問題。在此過程中??通過控制不同的孔徑和通氣速率來研宄氣泡動(dòng)力學(xué)。Teresaka?and?Tsuge等人[3>36]通過??在剛性小孔中通入氣體用高速攝像機(jī)從側(cè)面觀察氣泡的鼓出行為,如圖1-3。當(dāng)小孔??的直徑比較小時(shí),氣泡脫離時(shí)的直徑也就比較小,但是如果小孔兩邊有親氣的物質(zhì),??那么氣泡的底面就會(huì)掙脫小孔的邊緣,這樣氣泡的大小就跟小孔的直徑?jīng)]有直接關(guān)系??了。但是通常情況下的實(shí)驗(yàn)是不會(huì)讓氣泡脫離氣孔的。在氣孔較小的時(shí)候觀察不到氣??泡頸部的變形。而隨著氣孔的增大氣泡也會(huì)增大,這時(shí)會(huì)觀察到氣泡頸部收縮。這種??5??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]基于狹縫掃描的表面等離子體共振成像[J]. 高來勖,李松權(quán),葉紅安,劉書鋼,蔣式弘,柳春郁,安旭. 光子學(xué)報(bào). 2014(06)
[2]基于顯微物鏡的表面等離子體共振[J]. 高來勖,葉紅安,劉書鋼,蔣式弘. 光子學(xué)報(bào). 2013(09)
本文編號(hào):2920032
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:71 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1不同析氫催化劑及其過電勢(shì)的大。郏保眩??Fig.1-1?Different?hydrogen?evolution?catalysts?and?their?overpotential1101??
當(dāng)氣泡滯留在平面上,三相接觸線是連續(xù)的;但是當(dāng)氣泡滯留在納米陣列結(jié)構(gòu)的表面,??三相接觸線會(huì)由于陣列的存在而被切割成不連續(xù)的。很大程度的減小了氣泡與電極的??粘附力,有利于氣泡在形成后快速離開電極表面。如圖1_2所不,在平整的M0S2電??極表面氣泡的粘附力比較大有100|iN左右,而在陣列化的電極表面氣泡的粘附力只有??l〇nN左右。這兩個(gè)研究都說明做一些陣列化電極來切割氣泡的三相接觸線有利于氣??3??
速率持續(xù)通空氣氣泡的方法,以此來觀察氣泡的產(chǎn)生、上升和離開問題。在此過程中??通過控制不同的孔徑和通氣速率來研宄氣泡動(dòng)力學(xué)。Teresaka?and?Tsuge等人[3>36]通過??在剛性小孔中通入氣體用高速攝像機(jī)從側(cè)面觀察氣泡的鼓出行為,如圖1-3。當(dāng)小孔??的直徑比較小時(shí),氣泡脫離時(shí)的直徑也就比較小,但是如果小孔兩邊有親氣的物質(zhì),??那么氣泡的底面就會(huì)掙脫小孔的邊緣,這樣氣泡的大小就跟小孔的直徑?jīng)]有直接關(guān)系??了。但是通常情況下的實(shí)驗(yàn)是不會(huì)讓氣泡脫離氣孔的。在氣孔較小的時(shí)候觀察不到氣??泡頸部的變形。而隨著氣孔的增大氣泡也會(huì)增大,這時(shí)會(huì)觀察到氣泡頸部收縮。這種??5??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]基于狹縫掃描的表面等離子體共振成像[J]. 高來勖,李松權(quán),葉紅安,劉書鋼,蔣式弘,柳春郁,安旭. 光子學(xué)報(bào). 2014(06)
[2]基于顯微物鏡的表面等離子體共振[J]. 高來勖,葉紅安,劉書鋼,蔣式弘. 光子學(xué)報(bào). 2013(09)
本文編號(hào):2920032
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