碳酸稀土作為稀土氧化物的前驅(qū)體具有制備成本低、污染少等優(yōu)點,廣受各企業(yè)的關(guān)注。為了更好的研究輕稀土碳酸鹽的熱分解過程動力學(xué),本文研究了運用三種不同的沉淀劑制備的Pr_2(CO_3)_3的熱分解過程和動力學(xué)分析,為由稀土碳酸鹽制備特定形貌和粒度稀土氧化物的工業(yè)化生產(chǎn)提供理論依據(jù)。本文運用熱重-差示掃描(TG-DSC)技術(shù),在研究了輕稀土碳酸鹽在空氣氣氛下的熱分解過程的同時,通過Ozawa-Flynm-Wall方程法、Kissinger方程法、Crane方程法和Coats-Redfern方程法研究了輕稀土碳酸鹽的熱分解過程和動力學(xué)參數(shù)。研究結(jié)果表明:(1)La_2(CO_3)_3的熱分解過程分為三個階段,第一階段脫水反應(yīng),第二、三階段為La_2(CO_3)_3的分解反應(yīng),三個階段的活化能E分別為31.79、173.84、195.48kJ·mol~(-1),反應(yīng)級數(shù)均為1,指前因子A分別為8.48×10~3、1.67×10~(11)、1.28×10~9 s~(-1),第二、三階段的反應(yīng)機理函數(shù)分別為g(α)=[-ln(1-α)]、g(α)=[-ln(1-α)]~(1/1.5);(2)Ce_2(CO_3)_3的熱分解過程分為二個階段,第一階段脫水反應(yīng),第二階段為Ce_2(CO_3)_3的分解反應(yīng),兩個階段的E分別為37.03、121.1 kJ·mol~(-1),n分別為1.3、0.6左右,A分別為1.03×10~(13)、1.75×10~8 s~(-1),第二階段的機理函數(shù)為g(α)=[1-(1-α)~(1/3)]~2;(3)由不同沉淀劑NaHCO_3、Na_2CO_3和NH_4HCO_3制備的不同形貌和粒度的Pr_2(CO_3)_3的熱分解過程均分為三個階段,第一階段為脫水反應(yīng),E分別為40.52、40.11、31.79 kJ·mol~(-1),A分別為5.80×10~4、2.75×10~4、4.12×10~4 s~(-1),n均為1左右,分解溫度分別為418、428、410K;第二階段為Pr_2CO_5的生成,E分別為220.94、211.34、220.22 kJ·mol~(-1),A分別為1.35×10~(11)、1.51×10~(14)、1.51×10~(14)s~(-1),n均為1左右,分解溫度分別為778、782、768K,機理函數(shù)分別為g(α)=α+(1+α)ln(1+α),g(α)=[-ln(1-α)],g(α)=[-ln(1-α)]~(1/1.5),第三階段為Pr_6O_(11)的生成,E分別為120.71、146.77、94.44 kJ·mol~(-1),A分別為6.22×10~2、6.29×10~7、3.37×10~6s~(-1),n均為0.9左右,分解溫度分別為987、1001、970K,機理函數(shù)分別為g(α)=[-ln(1-α)]~(1/2),g(α)=α,g(α)=[-ln(1-α)]~(1/2)。(4)由NH_4HCO_3作為沉淀劑制備的Pr_2(CO_3)_3其分解活化能和分解溫度最低,同時采用分階段加熱焙燒,可大大降低減少生產(chǎn)能耗。
【學(xué)位單位】：江西理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ133.3
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 稀土氧化物的用途和前景
    1.2 稀土氧化物制備方法
        1.2.1 稀土草酸鹽沉淀焙燒法
        1.2.2 稀土碳酸鹽沉淀焙燒法
        1.2.3 稀土氯化物靜態(tài)焙燒法
    1.3 稀土碳酸鹽制備方法
        1.3.1 尿素水解沉淀法
        1.3.2 水熱生長法
2法'>        1.3.3 氫氧化物-CO₂法
        1.3.4 碳酸鹽沉淀法
        1.3.5 二氧化碳高壓法
    1.4 研究的目的和意義
第二章 實驗部分
    2.1 碳酸稀土的制備
2（CO₃）₃的制備'>        2.1.1 Pr₂（CO₃）₃的制備
2（CO₃）₃的制備'>        2.1.2 La₂（CO₃）₃的制備
2（CO₃）₃的制備'>        2.1.3 Ce₂（CO₃）₃的制備
    2.2 熱分析方法
    2.3 物相分析方法
    2.4 動力學(xué)分析方法
        2.4.1 Ozawa法
        2.4.2 Kissinger法
        2.4.3 Crane方程
        2.4.4 Coasts-Redfern方程
        2.4.5 表征方法
2（CO₃）₃的熱分解過程及其動力學(xué)分析'>第三章 La₂（CO₃）₃的熱分解過程及其動力學(xué)分析
2（CO₃）₃的熱分解過程分析'>    3.1 La₂（CO₃）₃的熱分解過程分析
2（CO₃）₃的熱分解動力學(xué)分析'>    3.2 La₂（CO₃）₃的熱分解動力學(xué)分析
        3.2.1 求解活化能與指前因子
        3.2.2 Ozawa-Flynm-Wall方程法求解熱分解活化能
        3.2.3 計算熱分解反應(yīng)級數(shù)
        3.2.4 反應(yīng)機理函數(shù)的確定
2（CO₃）₃熱分析小結(jié)'>    3.3 La₂（CO₃）₃熱分析小結(jié)
2（CO₃）₃的熱分解過程及其動力學(xué)分析'>第四章 Ce₂（CO₃）₃的熱分解過程及其動力學(xué)分析
2（CO₃）₃的熱分解過程分析'>    4.1 Ce₂（CO₃）₃的熱分解過程分析
2（CO₃）₃的熱分解動力學(xué)分析'>    4.2 Ce₂（CO₃）₃的熱分解動力學(xué)分析
        4.2.1 運用Kissinger法計算活化能及指前因子
        4.2.2 計算熱分解反應(yīng)活化能
        4.2.3 計算熱分解反應(yīng)級數(shù)
        4.2.4 運用Coats-Redfem法研究熱分解反應(yīng)機理
2（CO₃）₃熱分解小結(jié)'>    4.3 Ce₂（CO₃）₃熱分解小結(jié)
第五章 不同沉淀劑下碳酸鐠的熱分解過程及其動力學(xué)分析
3為沉淀劑制備Pr₂（CO₃）₃的熱分解及其動力學(xué)分析'>    5.1 以NaHCO₃為沉淀劑制備Pr₂（CO₃）₃的熱分解及其動力學(xué)分析
2（CO₃）₃的熱分解過程'>        5.1.1 Pr₂（CO₃）₃的熱分解過程
2（CO₃）₃的熱分解動力學(xué)研究'>        5.1.2 Pr₂（CO₃）₃的熱分解動力學(xué)研究
2CO₃為沉淀劑制備Pr₂（CO₃）₃的熱分解及其動力學(xué)分析'>    5.2 以Na₂CO₃為沉淀劑制備Pr₂（CO₃）₃的熱分解及其動力學(xué)分析
2（CO₃）₃的熱分解過程分析'>        5.2.1 Pr₂（CO₃）₃的熱分解過程分析
2（CO₃）₃的熱分解動力學(xué)研究'>        5.2.2 Pr₂（CO₃）₃的熱分解動力學(xué)研究
4HCO₃為沉淀劑制備的Pr₂（CO₃）₃熱分解及其動力學(xué)分析'>    5.3 以NH₄HCO₃為沉淀劑制備的Pr₂（CO₃）₃熱分解及其動力學(xué)分析
2（CO₃）₃的熱分解過程分析'>        5.3.1 Pr₂（CO₃）₃的熱分解過程分析
2（CO₃）₃的熱分解動力學(xué)研究'>        5.3.2 Pr₂（CO₃）₃的熱分解動力學(xué)研究
6O₁₁形貌的影響'>    5.4 升溫速率對Pr₆O₁₁形貌的影響
2（CO₃）₃熱分解過程比較與分析'>    5.5 不同沉淀劑制備Pr₂（CO₃）₃熱分解過程比較與分析
第六章 結(jié)論
參考文獻
致謝
攻讀學(xué)位期間的研究成果

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