【摘要】：進入二十一世紀以來,能源問題日益嚴重,半導體光催化技術可以有效地緩解問題。二氧化鈦因表面光生載流子易復合,缺少界面催化反應活性位點,導致催化活性低,應用受到很大限制。本文采用雙助劑協(xié)同修飾二氧化鈦,提高其光催化制氫性能,開展了兩方面探索工作:(1)MoS_x-rGO/TiO_2光催化材料的光還原法制備及其制氫機理研究;(2)MoS_x-MnO_x/TiO_2光催化材料的光還原法制備及其制氫機理研究。具體研究工作如下:第一,采用兩步光還原法,將石墨烯(GO)還原成還原石墨烯(rGO),負載在TiO_2表面,形成rGO/TiO_2材料;然后在rGO上光還原(NH_4)_2MoS_4,形成無定形MoS_x修飾的rGO/TiO_2,即高效的MoS_x-rGO/TiO_2光催化材料。光催化制氫結(jié)果說明:雙助劑修飾的半導體材料MoS_x-rGO/TiO_2(0.5 wt%)光催化制氫性能達到206.6μmol h~(-1),分別是TiO_2、rGO/TiO_2(1 wt%)和MoS_x/TiO_2(0.5 wt%)的30.9、6.3和1.4倍;并且在多次制氫過程中,催化性能保持穩(wěn)定。MoS_x-rGO/TiO_2光催化的機理:rGO作為電子助劑快速轉(zhuǎn)移TiO_2的光生電子,促進界面電荷轉(zhuǎn)移;無定形MoS_x提供活性位點,加快TiO_2界面催化反應,提高MoS_x-rGO/TiO_2光催化材料的制氫性能。第二,采用兩步光還原法,先將KMnO_4還原成MnO_x,負載在TiO_2表面,形成MnO_x/TiO_2材料;然后在TiO_2表面光還原(NH_4)_2MoS_4,形成無定形MoS_x修飾的MnO_x/TiO_2,即高效的MoS_x-MnO_x/TiO_2光催化材料。光催化制氫結(jié)果說明:雙助劑修飾的半導體材料MoS_x-MnO_x/TiO_2(0.5 wt%、0.05 wt%)光催化制氫性能達到225.3μmol h~(-1),分別是TiO_2、MnO_x/TiO_2(0.05 wt%)和MoS_x/TiO_2(0.5 wt%)的168.1、3.9和1.5倍;并且在多次制氫過程中,催化性能保持穩(wěn)定。MoS_x-MnO_x/TiO_2光催化的機理:MnO_x作為空穴助劑快速轉(zhuǎn)移TiO_2的光生空穴,促進界面電荷轉(zhuǎn)移;無定形MoS_x提供活性位點,加快TiO_2界面催化反應,提高MoS_x-MnO_x/TiO_2光催化材料的制氫活性。
【學位授予單位】：武漢理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;O644.1;TQ116.2
【圖文】：

圖 1-1 光催化的機理圖[1]Fig. 1-1 The photocatalytic mechanism[1].體光催化的應用半導體光催化機理中提到光生電子具有很還原能力；而。利用光生電子的還原性，光生空穴的氧化性，可以應化抗菌[3]、空氣凈化[4, 5]、太陽能電池[6-9]、污水處理[6, 化抗菌能優(yōu)良的半導體材料結(jié)合光催化技術可以形成抗菌材機半導體二氧化鈦，結(jié)合光催化技術可以作為一種抗菌了采用溶膠凝膠法制備的納米二氧化鈦顆粒，經(jīng)紫外光抗菌性能。當用微量的銀修飾后，光催化性能變強，抗化抗菌機理，人們探索二氧化鈦光催化的過程并闡明：

能具備燃值高、清潔、易于儲存等特點。傳統(tǒng)獲得氫能的方然氣等，但受化石燃料的限制，目前不能夠大量的開發(fā)與生，學者們發(fā)現(xiàn)半導體光催化分解水是一種非常有效的方法，述：半導體受光激發(fā)，產(chǎn)生光生電子與光生空穴；光生電子光生電子躍遷到導帶，然后遷移到半導體表面，將溶液中氫目前應用于光催化產(chǎn)氫的半導體材料主要有 TiO2[16]、CdS[17]、化性能高，但容易光腐蝕，穩(wěn)定性很差；有機半導體 C3N4光高；而 TiO2具有良好的穩(wěn)定性、抗光化學腐蝕性，受到國內(nèi)。如圖 1-2 為 TiO2光催化制氫機理圖，當 TiO2受紫外光(<3生電子與光生空穴發(fā)生分離，光生電子躍遷到導帶上，光生。光生電子從導帶遷移到表面上，與溶液中的 H+發(fā)生還原反一方面，光生空穴則從價帶遷移到表面，與溶液中的甲醇發(fā)生分子的 CO2等物質(zhì)。但純二氧化鈦光催化制氫效率并不高。對半導體二氧化鈦做表面助劑修飾，極大地增強其光催化制氫

圖 1-3 貴金屬 Pt 負載 CdS 機理圖[19]Fig. 1-3 The mechanism of noble metal Pt loading on CdS[19] Ag 助劑g 的導電能力良好，常被用作電子助劑負載在半導體表面子點沉積在 TiO2納米管上，能夠增強 TiO2的光電化學性示：當太陽光照射到 Ag 顆粒上，光生電子與光生空穴發(fā)g 的費米能級遷移到半導體 TiO2的價帶上；另一方面 TiO生電子與光生空穴分離，光生電子躍遷到半導體 TiO2的導子點上；兩方面的共同作用，促進光生載流子分離和擴大 等人[21]采取溶液合成法，制備納米級 Ag 顆粒修飾 TiO2，能有很大提高。貴金屬 Ag 作為電子助劑修飾在半導體二氧材料光響應范圍，促進光生載流子分離，提高光催化制氫

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本文編號：2793423