【摘要】：氫氣作為一種豐富的、可再生的、清潔的新能源被認為是最理想的替代化石燃料的能源之一。電解水是一種重要的制氫方法,通過電解水制備的氫氣純度高;氫產(chǎn)量可自動控制,無污染;工藝簡單,維護方便。但是過高的陽極析氧過電位嚴重降低了其電能利用率,從而限制了電解水工業(yè)的發(fā)展。因此,尋找一種價格適宜、可有效降低析氧過電位、提高電能利用率的高效析氧電催化材料對電解水工業(yè)發(fā)展具有決定性的意義。貴金屬和過渡金屬化合物的析氧電催化性能優(yōu)異,是目前析氧電極材料研究的熱點。因此,本論文研究的目的是采用簡單的方法探索制備出新穎的低貴金屬復合材料、高比表面積的過渡金屬化合物及其復合材料——價格適宜、高效穩(wěn)定的電解水析氧催化劑。本論文具體研究內容包括以下幾個方面:(1)采用化學氣相沉積法制備了氮摻雜碳納米管(CN_xNT_s)作為基底材料;然后,通過溶劑熱法制備了復合催化劑IrO_x/CN_xNT_s。分別研究了不同IrO_x的載量對其在中性溶液(0.1 M KHCO_3)中的電催化析氧性能的影響。結果表明,IrO_x納米粒子均勻分散于CN_xNT_s,得到的IrO_x/CN_xNTs催化劑在CO_2飽和的0.1 M KHCO_3溶液中具有良好的析氧電催化活性。15-Ir/C是最合適的催化劑,在電流密度為1和10 mA cm~(-2)時,表現(xiàn)出最低的過電位分別為171和472 mV。8-Ir/C表現(xiàn)出最高的質量活性(0.097 mAμg~(-1)Ir)。總之,較少的貴金屬銥的負載量會很大的提高CN_xNTs催化劑的析氧反應性能。(2)采用水熱法和大氣中退火處理兩個簡單易行的步驟合成了海膽狀的Co_3O_4、Co_3O_4納米片、Co_3O_4納米粒子以及Co_3O_4納米球等材料。分別探究不同形貌的Co_3O_4材料對其析氧電催化性能的影響。結果表明,在四種不同形貌的Co_3O_4催化劑中,類海膽狀的Co_3O_4表現(xiàn)出最好的析氧反應(OER)催化性能。在10 mA cm~(-2)的電流密度下,類海膽狀的Co_3O_4表現(xiàn)出308 mV的低過電位,以及72mV dec~(-1)的小塔菲爾(Tafel)斜率,這表明其較優(yōu)越的析氧催化性能。機理研究結果表明Co_3O_4-1的電子傳遞途徑是一個兩步過程,其中過氧物種(OOH~(ads))是中間體。(3)采用水熱法和電沉積法然后分別退火處理制備了在碳纖維上生長出自支撐的一維NiCo_2O_4納米線和類蜂窩狀的二維NiCo_2O_4材料。將兩種方法相結合開發(fā)了一種簡單的兩步濕化學方法,在硬性導電碳纖維上生長出三維(3 D)NiCo_2O_4分層納米結構。分別探究三種NiCo_2O_4/C材料對析氧電催化性能的影響。結果表明,在三種NiCo_2O_4/C催化劑中,3 D分層納米結構NiCo_2O_4復合材料催化劑表現(xiàn)出最好的析氧反應(OER)催化性能。在電流密度為10 mA cm~(-2)時,表現(xiàn)出最低的過電位分別為330 mV。這種以碳布做基底材料通過兩步濕化學方法所制備的高性能的納米復合材料催化劑,為電解水析氧材料的發(fā)展提供了新的思路和方法。
【學位授予單位】：江蘇大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TQ116.21
【圖文】：

圖 1.1 電解水制氫和使用的流程圖[7]。Fig.1.1 Picture of hydrogen production of water electrolysis and its use.前，電解水高效制氫技術研究已成為各界科研工作者研究的熱點。對氫能，氯堿工業(yè)，風能和太陽能的轉化利用也具有重大的意義。解質主要有三種類型：1）堿性電解水。堿性電解水中使用的電解質主要是氫氧化鉀和氫氧

己醇等 易操作但氫氣純度低 水 無污染，能量轉化率低 技術相比，電解水法制氫的優(yōu)點比較突出，具體如高。水的電解產(chǎn)生氫氣的純度可達到 99％至 99.9自動控制，沒有污染；分少，占地的面積�。槐容^簡單，維護比較方便。的主要問題的電解裝置包括四部分：電解液、陰極、陽極和隔開，以此來獲得純的 H2和 O2。通常將一定量的電解高電導率。

掃描速度為 2 mVs-1下進行測試。電流密度（j）由工報道的電位是相對于可逆氫電極（RHE）。系式中給出了 Ag/AgCl 和 RHE 之間的轉換：ERHE= EAg/AgCl+ 0.0591pH+0.199 V 以下關系式計算：η = ERHE- 1.23 V 氧化碳還原反應性能的研究，錫（Sn）箔片用作工2）或 IrOx/CNxNTs修飾的玻碳電極（0.07065 cm2）（飽和 KCl）用作參比電極。線性掃描伏安法(LSV行測試。用電池性能測試儀（LANDCT2001C）在 0化碳飽和）負電位下進行電解。在電解過程中，二氧做陰極，用 IrOx/CNxNTs修飾的玻碳電極做陽極電化如圖 2.1 所示。

【參考文獻】

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本文編號：2784471