【摘要】：臭氧因其強氧化性、環(huán)保性等優(yōu)點大量地被應用于諸多領域。利用介質(zhì)阻擋放電(DBD)等離子體制備臭氧是應用最為廣泛的方法。目前商用DBD臭氧發(fā)生器臭的氧制取能效距離理論值相差甚遠,濃度普遍較低。提高臭氧制取能效的核心在于提高等離子體離解氧氣分子產(chǎn)生氧原子的效率,利用催化方法降低氧氣分子離解勢能則可能是提高能效的有效途徑。等離子體對臭氧分解也是影響臭氧濃度的重要因素,降低氧氣分子離解勢能的催化劑也極可能催化降解臭氧分子。等離子體影響臭氧合成與分解的關鍵在于等離子體能量特別是電子能量的時空分布,對其控制的主要手段在于DBD放電間隙結(jié)構(gòu)設計。本論文主要研究了不同材料裸露電極、介質(zhì)層表面和等離子體對臭氧合成與分解的協(xié)同催化作用和不同間隙結(jié)構(gòu)DBD臭氧合成的效果。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:1.裸露電極與介質(zhì)阻擋層表面的催化作用(1)在同軸圓柱型臭氧發(fā)生器中,采用裸露不銹鋼電極和紫銅電極,通過長時間放電驗證了“零臭氧現(xiàn)象”(隨放電時間延長臭氧濃度出現(xiàn)明顯下降的現(xiàn)象)。“零臭氧現(xiàn)象”是由金屬電極表面氧化物對臭氧的催化分解作用引起的,隨著放電時間的增加,金屬氧化物在電極表面逐漸積累,對臭氧的催化分解作用也隨之增強,且銅電極表面催化分解臭氧的能力高于不銹鋼電極。(2)在原料氣體中添加一定比例的氮氣,在等離子體中產(chǎn)生的氮氧化物可以使電極表面金屬氧化物失去催化活性,從而抑制或消除“零臭氧現(xiàn)象”;通過不同的間隙和填充顆粒系列實驗對比分析,最佳的氮氣添加比例和放電區(qū)域內(nèi)的折合場強(平均電子能量)反相關。(3)裸露銅、不銹鋼電極表面的金屬氧化物與γ-Al2O3介質(zhì)阻擋層表面在DBD放電中可與等離子體協(xié)同作用,在低功率放電或臭氧濃度較小時,催化氧氣離解,提高臭氧生成效率;在高功率放電或高臭氧濃度情況下,催化臭氧分解作用要顯著強于氧氣分解作用,從而降低臭氧濃度和能量效率。2.放電間隙結(jié)構(gòu)對臭氧發(fā)生器性能的影響(1)比較了不同間隙寬度的DBD臭氧制備性能,進行了 1 mm～2 mm線性變放電間隙提高臭氧制備效率的嘗試。氣體從大間隙流向小間隙時,臭氧制取能量效率高于氣體反向流動時的能量效率,但兩種進氣方式的能量效率均低于1 mm DBD,放電功率密度未能合理匹配可能是其原因。(2)比較了不同粒徑的顆粒填充DBD臭氧制備性能,在相同的間隙里分段填充不同尺寸的顆粒,結(jié)果顯示:組合顆粒填充可以提高填充床臭氧制取能效;氣體流向從大顆粒填充段流向小顆粒填充段時,放電在全管段內(nèi)均勻發(fā)生,能效較高,氣體反向流動時,小顆粒段不見放電,能效較低;兩者能效都高于小粒徑顆粒單獨填充DBD。(3)設計了一種三角槽型間隙平板DBD裝置,槽深2mm,槽底夾角分別為60°、90°、120°。起始放電位于介質(zhì)阻擋層頂端與電極接觸處,隨著施加電壓的提高,在固定間隙位置有放電通道,放電通道沿槽型面向下延伸。60°槽板具有最高的臭氧濃度和能效;在實驗條件范圍內(nèi),臭氧制取能效隨著電源頻率降低而增大。
【學位授予單位】：中國科學技術(shù)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TQ123.2
【圖文】：

兩個成單電子分別和兩側(cè)氧原子中自旋反向的未，從而形成兩個Ｓ鍵。中心氧原子中的另一條雜化軌道則被孤，兩側(cè)的氧原子也各有一條與該雜化軌道平行的軌道（由一個三條軌道形成了一個由３個氧原子，４個電子構(gòu)成的離域７１氧的化學性質(zhì)逡逑的穩(wěn)定性較差，２５°Ｃ時，在空氣中的半衰期僅為２０￣３０ｍｉｎ，速度隨溫度的上升而增大。也有報道表明臭氧在冰中的半衰期時［３＜。逡逑１．２為常見的氧化劑的氧化還原電位的對比。由此可見，臭氧具化合物中其氧化能力僅次于氯氣和高錳酸。除金（Ａｕ）、鉑（Ｐｔ）其他絕大部分金屬均能被臭氧氧化。此外，臭氧還能與絕大多并生成臭氧化物，在某些條件下分解成酸類物質(zhì)和醛類物質(zhì)［５］為氧氣，不會對環(huán)境造成污染，因此也和過氧化氫等氧化劑一化劑”邋［６］。逡逑氧化還原電位（Ｖ）逡逑

展現(xiàn)出對幾乎所有病毒、細菌、真菌和其他微生物的滅活效果，因此是逡逑一種廣譜高效的滅菌劑和消毒劑［８］。在針對大腸桿菌的實驗中，臭氧展示出了極逡逑其優(yōu)秀的滅活效果（如圖１．３所示）［２６］，因此在醫(yī)院及公共衛(wèi)生消毒中使用很多。逡逑在家用電器市場，冰箱、空調(diào)、洗衣機、洗碗機、空氣凈化器等電器逐漸增加臭逡逑氧消毒功能，其良好的殺菌消毒效果得到消費者普遍認可。逡逑１０３邋＊逡逑－邐￣￣￣—邐邐逡逑１０＊邐￣邐■邋0３逡逑４邋ｃｙｃ＼ｏ２逡逑Ｉ１�！姡愤�0Ａｇ逡逑＾邋１０？邐—邐ｖ邋ＮＨｊＣＩ逡逑５１０．，一邋＼邋＼邋＼邐。ＨＡ逡逑Ｓ—邋＼、＼＼逡逑１１Ｈ邐—邐ｌｂ邐ａ邋＂ａ逡逑１０＊４邐；邋ｌ邋；邋ｌ邋ｌ邋ｌ邋ｊ邋ｌ邋ｉ邋ｌ邋！邋Ｉ邋ｉ邋ｉ邋ｌ邋ｌ邋Ｉ邋ｌ邋ｌ逡逑１０＾邋１0－１邋１０°邋１０１邋１0２邋１0３邋１0＊邋１０＊邋１0？邋１0ｒ邋１0８逡逑Ｔｉｍｅ邋（ｍｉｎ）逡逑圖１．３幾種消毒劑對大腸桿菌的滅活效果對比逡逑在飲用水凈化領域，早在１８９７年，法國巴黎的一家自來水廠便開始使用臭逡逑氧對飲用水進行凈化消毒［２４］。２０世紀６０年代，臭氧開始大范圍地使用，７０年逡逑代，歐洲便有上千家利用臭氧進行飲用水處理的自來水廠，到了邋９０年代，其數(shù)逡逑量己經(jīng)超過２０００家，目前歐洲絕大部分的自來水廠均是利用臭氧進行水處理。逡逑北美國家、澳大利亞、日本等發(fā)達國家對臭氧的利用稍晚

第１章緒論用該方法制取臭氧的能效普遍較低，文獻報道最高也僅為１２．５邋ｇ／ｋＷＷ１９＿２１電解水氧發(fā)生器裝置簡單，并且由于采用低壓直流供電，因此安全性比用合適的電極和電解質(zhì)，臭氧生成濃度可以達到較高的水平。在臭氧水處，由于臭氧可以直接在水中生成，因此可以最大限度地減少臭氧在水中的而提高處理效率，因此有一定使用。但是，過低的電流效率、電極材料和的不穩(wěn)定性等因素也限制了電解水臭氧產(chǎn)生系統(tǒng)的廣泛使用。逡逑．３．２介質(zhì)阻擋放電法逡逑．３．２．１介質(zhì)阻擋放電制臭氧原理逡逑介質(zhì)阻擋放電法是目前應用最為廣泛且最為經(jīng)濟的臭氧制取方法，該方國物理學家Ｓｉｅｍｅｎｓ［２２］所發(fā)明，其裝置的基本構(gòu)造如圖１．４所示。由于介放電不會產(chǎn)生類似電弧放電時的噪聲，因此也稱為無聲放電（ｓｉｌｅｎｔ邋ｄｉｓｃｈａｒ

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本文編號：2776550