【摘要】：TiO2納米管陣列是一種一維材料,可以很好的提高入射光的吸收效率,減少散射,并且又是一種自下而上的納米結(jié)構(gòu),有利于光生電子和空穴的轉(zhuǎn)移,而且納米管又具有較大的比表面積,因此在眾多領(lǐng)域其具有廣泛的應(yīng)用前景。但是目前制備的TiO2納米管大多為多晶結(jié)構(gòu),其光生電子和空穴容易在晶界處發(fā)生復(fù)合。因此需要用一種簡(jiǎn)單的方法來(lái)制備得到準(zhǔn)單晶結(jié)構(gòu)的TiO2納米管陣列,然而目前的制備方法都比較復(fù)雜,且還沒有明確的機(jī)理來(lái)闡述其形成過程。為了解決以上問題,本文在實(shí)驗(yàn)室原有制備TiO2納米管陣列的基礎(chǔ)上,以非晶TiO2納米管為原材料,利用底部F-離子與TiO2的相互作用,改變熱處理的升溫速率,成功的制備得到了單晶結(jié)構(gòu)的TiO2納米管陣列。具體成果簡(jiǎn)述如下:(1)利用F-離子對(duì)無(wú)定形TiO2結(jié)晶溫度的影響,通過調(diào)控?zé)崽幚頊囟群蜕郎厮俾?成功的制備了單晶結(jié)構(gòu)的TiO2納米管陣列。當(dāng)緩慢升溫時(shí),TiO2納米管上端的非晶TiO2還來(lái)不及自發(fā)結(jié)晶就會(huì)被底端優(yōu)先結(jié)晶的銳鈦礦TiO2誘導(dǎo)其結(jié)晶,因而形成了準(zhǔn)單晶結(jié)構(gòu)的TiO2納米管陣列。并通過調(diào)控電解液中NH4F濃度的變化,利用銳鈦礦(001)晶面和(101)晶面的選擇競(jìng)爭(zhēng)暴露,實(shí)現(xiàn)擇優(yōu)取向的調(diào)控。(2)將制備得到的準(zhǔn)單晶結(jié)構(gòu)Ti02納米管進(jìn)行了紫外光催化甲基橙的測(cè)試,發(fā)現(xiàn)樣品ATONA0.5(S)具有最好的光催化性能,其反應(yīng)常數(shù)K是多晶樣品的1.93倍。并且也對(duì)準(zhǔn)單晶樣品ATONA0.5(S)和多晶樣品ATONA0.5(R)進(jìn)行了光電性能測(cè)試,發(fā)現(xiàn)樣品ATONA0.5(S)具有更快的響應(yīng)速度,其上響應(yīng)和下響應(yīng)時(shí)間分別為2.5 s和2.4s,遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于樣品ATONA0.5(R),并且樣品ATONA0.5(S)具有更大的光暗電流比。(3)通過光催化氧化還原的方法成功的將FeOx和 Ag負(fù)載在TiO2納米管表面,進(jìn)一步提高了樣品ATONA0.5(S)的光催化性能,再通過調(diào)控溶液的濃度和光照時(shí)間,得到了光催化性能最佳的樣品Fe-50 mL/3 h和Ag-20 mL/1 h,其光催化性能分別提高了 30.73%和44.55%。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB383.1;TQ134.11
【圖文】：

對(duì)于Ｔｉ０２而言，其相結(jié)構(gòu)是影響光催化性能的重要因素之一。Ｔｉ０２在自然界中逡逑主要有四種晶型，銳欽礦型（ａｎａｔａｓｅ）、金紅石型（ｒｕｔｉｌｅ）、板鈥礦型（ｂｒｏｏｋｉｔｅ）逡逑和Ｔｉ０２－Ｂ［２５］。表１．１是四種晶型的結(jié)構(gòu)參數(shù)。由圖１．１可知，四種晶型的Ｔｉ０２逡逑都是由Ｔｉ０６八面體組成，但是Ｔｉ０６八面體的空間排列是不同的，并且以不同的逡逑方式連接邊和角；對(duì)于銳鈦礦而言，八面體沿著（２２１）方向Ｚ字形排列，其中四逡逑條邊是共享的。而金紅石只有兩條邊共連，且平行于（００１）方向線性連接［２６］；對(duì)逡逑于板鈦礦，則是共角和共邊的連接方式［２７］；邋Ｔｉ０２－Ｂ主要來(lái)自層狀的酞酸鹽，因逡逑此，Ｔｉ０２－Ｂ的結(jié)構(gòu)類似于層狀前驅(qū)體的結(jié)構(gòu)，而層狀前驅(qū)體是由共邊和共角的逡逑Ｔｉ０６八面體所組成［２８】。這些不同的晶相結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致了不同相態(tài)的質(zhì)量密度和電逡逑子能帶結(jié)構(gòu)

列的制備方法，主要有水熱法、模板法［４９＿５１］、靜電紡絲［５３＿５４】和陽(yáng)極氧化法逡逑［５５＿５７］。圖１．４－１．７提供了用不同方法合成的二氧化鈦納米管所具有的典型形態(tài)和逡逑特征的概述。模板法（圖１．５）使用的結(jié)構(gòu)模板可能是單個(gè)高縱橫比的分子（如纖逡逑維素）、分子棒狀的結(jié)合物（如膠束）和有明確組織的納米結(jié)構(gòu)（如有序的多孔逡逑氧化鋁），然后用各種沉積方法（例如溶膠－凝膠或原子層沉積（ＡＬＤ））涂覆逡逑或裝飾這些模板以形成二氧化鈥納米管。當(dāng)Ｔｉ０２在模板中或上時(shí)，可以直接使逡逑用這種復(fù)合結(jié)構(gòu)，但是最常見的是將模板移除（選擇性溶解，蒸發(fā)，分解）以形逡逑成“自由”納米管，納米管組件或管狀粉末。無(wú)模板方法主要基于水解／溶劑熱逡逑方法（圖１．４）（其中通常將二氧化鈦顆粒混入ＮａＯＨ溶液中，再用水熱來(lái)形成鈦逡逑酸鹽單元，熱處理后最終轉(zhuǎn)化為二氧化鈦納米管形貌）或通過陽(yáng)極氧化電解金屬逡逑鈦來(lái)形成規(guī)則的二氧化鈦納米管陣列，電解質(zhì)一般選用稀氟化物。而其中電化學(xué)逡逑的方法（圖１．６）來(lái)制備得到二氧化鈦納米管陣列具有其它方法難以相比的優(yōu)勢(shì)

＾邋＾ｉｈｉｃｋｎｃＮｓ邋２－８０ｎｍ逡逑｜４＃ｌ邐＊邋Ｄｉｒｅｃｔｌｙ邋ａｔｔａｃｈｅｄ邋ｔｏ邋ｔｈｅ邋ｍｅｔａｌ逡逑圖１．６陽(yáng)極氧化法制備Ｔｉ０２納米管，其中（ａ）為合成路徑示意圖，（ｂ）為制備的納米管的ＴＥＭ逡逑圖，（ｃ）為陽(yáng)極氧化法制備的Ｔｉ０２納米管的典型特征［５５］逡逑Ｆｉｇ．邋１．６邋Ｔｉ0２邋ｎａｎｏｔｕｂｅｓ邋ａｒｅ邋ｆａｂｒｉｃａｔｅｄ邋ｂｙ邋ａｎｏｄｉｃ邋ｓｅｌｆ－ｏｒｇａｎｉｚａｔｉｏｎ，邋（ａ）邋ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ邋ｐａｔｈ，逡逑（ｂ）邋ｔｙｐｉｃａｌ邋ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ邋ｉｎ邋ＴＥＭ邋ｉｍａｇｅ，邋ａｎｄ邋（ｃ）邋ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃ邋ｆｅａｔｕｒｅｓ邋ｏｆ邋Ｔｉ0２邋ｎａｎｏｔｕｂｅｓ邋ｆｏｒｍｅｄ邋ｂｙ逡逑ａｎｏｄｉｃ邋ｓｅｌｆ－ｏｒｇａｎｉｚａｔｉｏｎ［５５］．逡逑Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ邋ｓｃｈｅｍｅ邐Ｔｙｐｉｃａｌ邋ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ邐Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ／邋ｒｅｍａｒｋｓ逡逑．Ｌ７－ａ邋Ｌ７．ｃ逡逑？ｅ邐—Ｔ？邋Ｓｉｎｇｌｅ邋ｌｕｂｅｓ邋ｏｒ邋ｌｏｏｓｅ邋ａｇｌｏｍｃｒａｔｃｓ邋ｏｆ逡逑ｌｕｂｅｓ邋ａｎｄ邋ｂｕｎｄｌｅｓ逡逑Ｐｍ邋ｐｖａ邐？邋Ｄｉａｍｅｔｅｒ：邋ｆｒｏｍ邐ｌｏ逡逑二＾＾＾邋丨樸�！┻�？邋Ｌｃｎｇｌｈ：邋ｈｉｇｈ邋ｌｅｎｇｔｈ邋（ｃｏｎｔｉｎｏｕｓ逡逑｜邋［邐ｊ0Ｈ｜邐ｐ

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本文編號(hào)：2773872