【摘要】：面對(duì)日益嚴(yán)重的能源危機(jī),迫切需要開(kāi)發(fā)一種新的可再生能源。近年來(lái),由于氫能具有燃燒熱值高、不污染環(huán)境、以及可再生等優(yōu)點(diǎn)而受到科研工作者的青睞。同時(shí),它也是化學(xué)工業(yè)中重要的化工原料。H_2主要來(lái)源于天然氣重整及煤氣化,其中含有一定量的CO,這部分CO對(duì)工業(yè)生產(chǎn)不利。水煤氣變換反應(yīng)能夠有效的去除CO同時(shí)產(chǎn)生H_2,促進(jìn)了H_2的進(jìn)一步純化或直接利用。因此,水煤氣變換反應(yīng)在工業(yè)中的應(yīng)用非常廣泛。然而,氫燃料電池發(fā)展受到傳統(tǒng)水汽變換催化劑性能的限制,急需開(kāi)發(fā)新型高效的催化劑。因此,水煤氣變換反應(yīng)再一次成為研究的熱點(diǎn)。在本文中我們使用VASP軟件,通過(guò)密度泛函理論研究了六個(gè)不同金屬面上水煤氣變換反應(yīng)機(jī)理,并且對(duì)基元反應(yīng)的反應(yīng)熱,活化能以及對(duì)應(yīng)的過(guò)渡態(tài)進(jìn)行了討論。本文的主要結(jié)論如下:(1)水煤氣變換反應(yīng)在Ni(111)、Pd(111)、Pt(111)和Cu(111)四個(gè)面上的反應(yīng)機(jī)理相同,均為氧化還原路徑:CO+2H_2O→CO+2OH+2H→CO+H_2O+O+2H→CO_2+H_2O+H_2。(2)在Ag(111)和Au(111)上水煤氣變換反應(yīng)機(jī)理與上述的金屬不同,在這兩個(gè)面上走的路徑是羧酸中間體路徑:CO+2H_2O→CO+2OH+2H→COOH+OH+2H→CO_2+H_2O+H_2。(3)在Pd(111)、Pt(111)、Cu(111)、Ag(111)和Au(111)這五個(gè)面上,WGS反應(yīng)的速控步驟均為水的分解,它們速控步驟對(duì)應(yīng)的能壘分別是0.95、1.00、1.30、2.06和2.02 eV。Ni(111)面與其它面上的速控步驟不同,它的速控步驟是CO與O結(jié)合生成CO_2,對(duì)應(yīng)能壘是1.32 eV。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ116.2

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2758068