【摘要】：進(jìn)入21世紀(jì)以來(lái),地球能源危機(jī)日益嚴(yán)重,開(kāi)發(fā)新型能源來(lái)緩解化石燃料的巨大消耗帶來(lái)的危機(jī)成為當(dāng)務(wù)之急。氫能作為一種可再生清潔能源載體受到了人們的廣泛關(guān)注,但是目前大規(guī)模制備氫氣的手段主要包括化石燃料的裂解,這種制氫方法在得到氫氣的同時(shí)消耗了大量的化石燃料并伴隨多種污染性氣體的生成。析氫反應(yīng)作為一種高效無(wú)污染的制氫方法得到了人們的重視,在析氫反應(yīng)中,雖然金屬鉑(Pt)和其他貴金屬催化材料在酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出了非常優(yōu)越的催化活性,但其稀缺性和高成本嚴(yán)重限制了大規(guī)模的能源轉(zhuǎn)化應(yīng)用。所以開(kāi)發(fā)新的地球儲(chǔ)量豐富的電催化劑十分重要。本文主要研究了二維(2D)層狀過(guò)渡金屬硫族化合物MX_2(M=Mo、W,X=S、Se)半導(dǎo)體材料催化材料。研究利用液相剝離和水熱的方法合成了2H相的MoS_(2x)Se_(2(1-x))納米片,通過(guò)改變硫族元素比例從而調(diào)整材料電子結(jié)構(gòu)提升了MoS_(2x)Se_(2(1-x))納米片導(dǎo)電性能,降低催化反應(yīng)所需的電能消耗,并且通過(guò)改變水熱反應(yīng)的溫度,優(yōu)化MoS_(2X)Se_2(1-X)納米片的無(wú)序度,產(chǎn)生了更有效的材料活性位點(diǎn),提高了材料內(nèi)部的電子遷移率,大大的提升了MoS_(2x)Se_(2(1-x))納米片的催化性能。另外,通過(guò)將固相沉積合成的納米片通過(guò)一種乙醇水溶劑誘導(dǎo)其轉(zhuǎn)化為高質(zhì)量的納米卷結(jié)構(gòu),納米卷結(jié)構(gòu)引入的彎曲應(yīng)變能夠促使更多活性位點(diǎn)得到更加有效的暴露,同時(shí)其彎曲的基平面能夠有效激發(fā)惰性表面的活性位點(diǎn),協(xié)同增強(qiáng)了催化活性,說(shuō)明應(yīng)力應(yīng)變也是調(diào)控二維材料催化活性的重要因素之一。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2
【圖文】：

工程是將穩(wěn)態(tài)的半導(dǎo)體 2H 相轉(zhuǎn)化為亞穩(wěn)態(tài)的金屬 1T 相，這可以顯著提高 MX材料的電催化活性，使其與貴金屬基電催化劑具有競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)。此外，豐富的缺陷（無(wú)序）的存在也被證明是增強(qiáng)電化學(xué)活性的原因。因此探索 MX2材料的合成方法、電場(chǎng)調(diào)控催化性能以及應(yīng)用具有重要意義。1.2 電催化分解水制氫將酸性環(huán)境中的析氫反應(yīng)的機(jī)理歸結(jié)為三個(gè)步驟[36]，如圖 1-1a)所示。首先在由于電極表面的放電作用，在電極表面發(fā)生吸附反應(yīng)，見(jiàn)公式（1-1），被稱為Volmer 過(guò)程：H+(aq)+e-+*→Hads*（1-1）通過(guò)這一過(guò)程完成電子和質(zhì)子的反應(yīng)，在電極表面產(chǎn)生一個(gè)吸附氫原子，經(jīng)過(guò) Tafel 反應(yīng)，兩個(gè)吸附氫原子結(jié)合生成氫氣，見(jiàn)公式（1-2）。同時(shí)經(jīng) Heyrovsk反應(yīng)質(zhì)子和吸附氫原子在電子的作用下結(jié)合生成氫氣，見(jiàn)（1-3）。2Hads*→H2(g)+2* （1-2）Hads*+ H+(aq) +e-→H2(g)+* （1-3）

圖 1-3 a)氧摻雜 MoS2納米薄片的示意圖，b)氧摻雜 MoS2納米薄片的催化性能謝毅教授課題組提出了一種可控的一步水熱法來(lái)完成MoS2超薄納米片程。具有豐富缺陷的 MoS2超薄納米片表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，這歸的缺陷和超薄納米片結(jié)構(gòu)引起的富集活性邊緣位點(diǎn)的協(xié)同作用[31]。在薄片結(jié)構(gòu)中，由于存在大量的缺陷，催化惰性的基平面會(huì)發(fā)生部分開(kāi)裂露出更活躍的邊緣位點(diǎn)。此外，調(diào)節(jié)層間距離是一種設(shè)計(jì)新穎高效的 劑的優(yōu)秀策略，用以提高電化學(xué)反應(yīng)的潛在活性[47]。美國(guó)阿岡國(guó)家實(shí)剛教授課題組用一種十分新穎的微波輔助方法制備了 MoS2納米片，所MoS2具有端部結(jié)構(gòu)和一個(gè)有效的層間擴(kuò)展空間[41]，如圖 1-4 所示。

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9 周s

本文編號(hào)：2726662