【摘要】：隨著化石能源危機(jī)的加劇,加速能源革命,發(fā)展可再生清潔能源已逐步在各國(guó)間達(dá)成共識(shí)。鋁水反應(yīng)以其高效制氫、反應(yīng)放熱量大、清潔無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn),成為目前制氫領(lǐng)域研究的一大熱點(diǎn)。本文以鋁水反應(yīng)的氫熱聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)為應(yīng)用背景,利用自制的中溫鋁水反應(yīng)制氫實(shí)驗(yàn)系統(tǒng),實(shí)現(xiàn)了液下進(jìn)汽方式下,6g鋁鋰合金與水蒸氣在600℃啟動(dòng)溫度下的快速高效制氫和產(chǎn)熱。本文首先通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究了載氣流量和給水量變化對(duì)反應(yīng)器內(nèi)動(dòng)態(tài)產(chǎn)氫放熱過(guò)程的影響。在1.OmL/min的給水量下,隨著載氣流量的增大,反應(yīng)的產(chǎn)氫速率和反應(yīng)效率有了明顯的提高。但是反應(yīng)溫度較低,最高只達(dá)733℃。通過(guò)調(diào)節(jié)給水量,反應(yīng)最高溫度得到了有效提升,表現(xiàn)出隨給水量增加先升高后降低的趨勢(shì)。在載氣流量700mL/min,給水量1.5mL/min時(shí),反應(yīng)器內(nèi)最高溫度可達(dá)999℃。通過(guò)分析反應(yīng)過(guò)程中高溫區(qū)的遷移規(guī)律,得到了反應(yīng)器內(nèi)反應(yīng)核心區(qū)的遷移規(guī)律:在通入水蒸氣后,進(jìn)水口附近樣品最先反應(yīng)升溫,隨著進(jìn)水口附近樣品的消耗和水蒸氣的擴(kuò)散,反應(yīng)核心區(qū)表現(xiàn)出從進(jìn)水口處沿垂直方向向上和向下作遷移運(yùn)動(dòng),且向上遷移速度要快于向下遷移速度。反應(yīng)結(jié)束后,在冷態(tài)下對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物沿垂直方向進(jìn)行分層取樣,并通過(guò)SEM、EDS和XRD等手段檢測(cè),結(jié)果表明反應(yīng)產(chǎn)物在顏色、成分和氧化程度等方面沿垂直方向都存在著明顯的遞變趨勢(shì)。在進(jìn)水口處,樣品反應(yīng)程度高,晶型規(guī)則。隨著產(chǎn)物與進(jìn)水口距離增加,反應(yīng)的氧化程度及結(jié)晶度逐漸降低,并在反應(yīng)器底部檢測(cè)到有未反應(yīng)完的Al和Al-Li成分出現(xiàn)。為了更好地認(rèn)識(shí)水汽擴(kuò)散對(duì)反應(yīng)的影響,為進(jìn)汽方案的設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)依據(jù),對(duì)比研究了液上、液中和液底進(jìn)汽方式對(duì)反應(yīng)產(chǎn)氫放熱及擴(kuò)散特性的影響。相對(duì)于液上和液中進(jìn)汽而言,液底進(jìn)汽方式下,鋁水反應(yīng)的產(chǎn)氫速率和效率有了明顯提升,其瞬時(shí)產(chǎn)氫速率可達(dá)463.76mL/(min·g),反應(yīng)效率達(dá)85.9%。這主要是由于進(jìn)汽口的下移,促進(jìn)了底部樣品與水蒸氣的接觸與反應(yīng),從而使得反應(yīng)效率得以提升。同時(shí),通過(guò)對(duì)溫度變化的分析得出,液底進(jìn)汽方式下,反應(yīng)的向上傳遞速率要明顯高于液上和液中進(jìn)汽時(shí)的向下傳遞速率,這主要是由于氣流的上升運(yùn)動(dòng)促進(jìn)了水蒸氣的擴(kuò)散以及鋁液與水蒸氣的混合。
【圖文】：

工業(yè)革命以來(lái)，伴隨著世界各國(guó)經(jīng)濟(jì)的蓬勃發(fā)展，交通、電力、水泥、鋼鐵逡逑等行業(yè)的壯大，人類(lèi)對(duì)化石能源的依賴日益加重。據(jù)英國(guó)ＢＰ公司２０１３年就全逡逑球能源消費(fèi)情況的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)顯示，其中化石能源消費(fèi)占比高徶８６．７％，如下圖１．１逡逑所示⑴。無(wú)獨(dú)有偶，據(jù)國(guó)際能源署統(tǒng)計(jì)，２０１４年全球煤炭消費(fèi)達(dá)８２億噸，與此逡逑同時(shí)，石油和天然氣消費(fèi)也分別達(dá)１．３３６億桶和３．５萬(wàn)億立方米。相較于１９６５年逡逑而言，２０１４年全球化石能源消費(fèi)總量已由５１億噸標(biāo)準(zhǔn)煤增加到１５９億［２］�；义夏茉船F(xiàn)已成為全世界消耗的最主要能源［３－５］。但是，化石能源的過(guò)度開(kāi)采不僅會(huì)逡逑導(dǎo)致能源的枯竭，同時(shí)給環(huán)境帶來(lái)的壓力也早已如鯁在喉。地表沉陷、溫室效應(yīng)、逡逑霧霾、酸雨等話題層出不窮。因此，加速能源革命，由化石能源向可再生清潔能逡逑源轉(zhuǎn)型的戰(zhàn)略已逐步在各國(guó)間達(dá)成共識(shí)［６，７］。在常規(guī)新能源中，氫能以其清潔無(wú)逡逑污染、燃燒熱值高、儲(chǔ)量豐富、可持續(xù)發(fā)展等優(yōu)點(diǎn)嶄露頭角

邐（６）逡逑Ｄｉｇｎｅ［３６］通過(guò)研究得出了相似的結(jié)論。運(yùn)用第一性原理密度泛函的方法，通逡逑過(guò)計(jì)算不同溫度下鋁的氫氧化合物的吉布斯自由能，，得到結(jié)果如下圖１．２所示。逡逑結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果，得出鋁水反應(yīng)在不同的溫度下的反應(yīng)過(guò)程。反應(yīng)化學(xué)方程式可表逡逑示如下：逡逑當(dāng)反應(yīng)溫度ｔ＜邋２８０°Ｃ時(shí)，逡逑２Ａ１邋＋邋６Ｈ２０邋—邋２Ａｌ（ＯＨ）３邋＋邋３Ｈ２邐（７）逡逑當(dāng)邋２８０Ｋｔ＜４８０°Ｃ邋時(shí)，逡逑２Ａ１邋＋邋４Ｈ２０邋—邋２Ａ１０（０Ｈ）邋＋邋３Ｈ２邐（８）逡逑當(dāng)邋ｔ２邋４８０°Ｃ時(shí)，逡逑２Ａ１邋＋３Ｈ２０邋—邋Ａｌ２0３＋３Ｈ２邐（９）逡逑２００！邐／邐逡逑ｂａｙｅｒｉｔｅ＾ｉｂｂｓｒｔｅ邋的的巾丨貨＾逡逑＾邐１００邋－邐ｙ／逡逑0邐ｊ／邐ｄｉａｓｐｏｒｅ逡逑５邐５０邋＾邐邐逡逑２邋。邐邐邐邐逡逑ｐ二二邐ａ－ａｌｕｍｉｎａ逡逑Ｉ邋Ｊ逡逑＾邐／ｒ邐Ｇｅｇｒｅｅ邋ｏｆ邋ｈｙｄｒａｔｉｏｎ逡逑－１０。－邋／／邐—邋＾＝0逡逑＾邐－邋ｘ＝０．２逡逑：：：ｚＳ逡逑－２００邋邐邐邐邐邐■邐＇邐■邐逡逑４００邐５００邐６００邐７００邐８００邐９００邋１０００邋１１００邋１２００逡逑ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ邋（Ｋ）逡逑圖１．２不同溫度下鋁的氫氧化合物的吉布斯自由能逡逑（以ａ－Ａｆｃ０３為參照，鋁的氫氧化合物化學(xué)式可以統(tǒng)一表示為：ＡＩ２Ｏ３１Ｈ２Ｏ，逡逑其中Ｘ＝１￣３）逡逑１１１１３１＾等［３６＿３９］研究了邋Ａ１與水蒸氣的反應(yīng)過(guò)程。通過(guò)理論計(jì)算、數(shù)值模擬與逡逑實(shí)驗(yàn)相結(jié)合
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TQ116.2

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2633659