發(fā)布時(shí)間：2020-03-24 23:30

【摘要】：隨著人口的逐年遞增,不可避免的增加了對(duì)能源的需求,也隨之伴生了一系列的環(huán)境問題:空氣污染和水資源污染等問題。因此,人們對(duì)于開發(fā)一種綠色、環(huán)境友好型的新能源技術(shù)已經(jīng)顯得迫在眉睫。微生物燃料電池(Microbial Fuel Cell,MFC)的興起為可再生能源的發(fā)展提供了有效的解決途徑,它可以利用微生物的新陳代謝作用而將污水中有機(jī)物所含的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)換為電能,同時(shí)具有污水處理和產(chǎn)生電能兩種作用。目前被認(rèn)為最高效的陰極催化劑為貴金屬鉑。但是鉑由于其自然界儲(chǔ)量少和易中毒等缺點(diǎn)限制了微生物燃料電池的大規(guī)模應(yīng)用。因此,當(dāng)前我們的研究重點(diǎn)就是如何開發(fā)一種廉價(jià)高效的陰極催化劑。本論文即以開發(fā)新型廉價(jià)并且高效的陰極催化劑為出發(fā)點(diǎn),合成了兩個(gè)不同系列的催化劑,選擇了碳粉和有序介孔碳(OMC)兩種不同的碳材料作為載體,并在此基礎(chǔ)上摻雜其他物質(zhì)得到低鉑(Pt-CeO_2/C)和無鉑(Bi-CoPc/x%CeO_2/OMC)兩個(gè)系列的催化劑。采用多種表征手段對(duì)材料進(jìn)行分析,獲得材料的形貌、組分、含量和結(jié)構(gòu)特性等信息,同時(shí)也利用一些電化學(xué)和水化學(xué)分析手段對(duì)催化劑的氧還原活性、產(chǎn)電性能和污水處理能力等性質(zhì)進(jìn)行分析,深入探討了上述催化劑在單室微生物燃料電池(Single chamber microbial fuel cells,簡(jiǎn)稱SCMFCs)中的實(shí)際表現(xiàn)以及應(yīng)用的可行性。取得了一些實(shí)質(zhì)性的研究成果,具體內(nèi)容如下所述:(1)以降低催化劑中的鉑含量為出發(fā)點(diǎn),通過在Pt/C催化劑中加入廉價(jià)且儲(chǔ)氧能力強(qiáng)的二氧化鈰粒子合成低鉑Pt-Ce O_2/C系列催化劑。在此系列催化劑中改變二氧化鈰的形貌(棒狀、球狀和花型)以研究催化劑的性能表現(xiàn)。電化學(xué)表征結(jié)果顯示負(fù)載了球狀二氧化鈰的催化劑相比于其他兩種形貌的摻雜具有更高的電化學(xué)活性。將催化劑組裝入單室MFC后所獲得的運(yùn)行數(shù)據(jù)顯示負(fù)載了球狀二氧化鈰的催化劑具有最高的輸出電壓(432 mV)和(406 mW/m~2)。但是綜合其他表征結(jié)果來看,二氧化鈰納米粒子的形貌對(duì)催化劑性能的提升無顯著作用。(2)基于Pt-CeO_2/C系列催化劑的研究結(jié)果,我們不考慮二氧化鈰的形貌問題,而是選用一種較為簡(jiǎn)便的方法以有序介孔碳(OMC)為載體負(fù)載二氧化鈰和雙核酞菁鈷,合成出無鉑Bi-CoPc/x%CeO_2/OMC催化劑,二氧化鈰摻雜量x分別為3、6和12。電化學(xué)表征結(jié)果顯示Bi-CoPc/6%CeO_2/OMC具有最高的功率密度(487±6 mW/m~2)和最大輸出電壓(427±3 mV),而且在電池運(yùn)行近1300h后,Bi-CoPc/6%CeO_2/OMC輸出電壓僅下降3.7%,顯示出極高的穩(wěn)定性。旋轉(zhuǎn)圓盤電極測(cè)試的結(jié)果經(jīng)過分析后得出Bi-CoPc/6%CeO_2/OMC催化劑具有極優(yōu)的電催化活性。結(jié)合XPS的結(jié)果,得到Bi-CoPc/6%CeO_2/OMC具有最高含量的Ce~(3+),可以在催化劑表面形成更多的缺陷位利于氧氣的吸附,從而提高氧還原反應(yīng)活性。綜上,該催化劑有望成為取代貴金屬鉑的廉價(jià)高效的微生物燃料電池陰極催化劑。
【圖文】：

陰極反應(yīng)有兩種主要途徑，第一種稱之為二電子反應(yīng)，最直觀的可以看出二電子反應(yīng)相較于四電子生成了中間產(chǎn)物能量的損失[26]。另一方面，從兩個(gè)反應(yīng)的的電極電勢(shì)可以看電勢(shì)，而陰極我們也希望反應(yīng)的電勢(shì)比較高，這樣電池能夠沒有催化劑的催化作用下，，ORR 反應(yīng)速率不僅比較緩慢，應(yīng)過程[27]。我們知道，提高溫度可以加快反應(yīng)速率，但是由高溫不利于微生物的生存[28, 29]。因此，為了加快 ORR 反應(yīng)四電子過程，我們選擇在陰極負(fù)載催化劑[7, 26, 30]。陰極常用并且鉑一直以來都被認(rèn)為是一種高效的催化劑，對(duì)于反應(yīng)的作用[31]，但是其又有許多缺點(diǎn)，最主要的一個(gè)缺點(diǎn)就是其在價(jià)格昂貴，另一個(gè)就是催化過程中容易吸附一些物質(zhì)而導(dǎo)微生物燃料電池的大規(guī)模應(yīng)用[32-37]。因此，我們目前首要任的陰極催化劑作為貴金屬鉑的替代品[3, 38, 39]。

菁（MePc）產(chǎn)生了比較好的催化性能，但相-PcMe(II) 或 Bi-MePc）包含兩個(gè)金屬離子和一以實(shí)現(xiàn)價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)化。如：PcMe(II)-PcMe(II)狀態(tài)III)狀態(tài)[57]。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算結(jié)果都已經(jīng)證占據(jù)分子軌道獲得電子，從而更有利于氧還原成了一種新型的雙核酞菁鈷(Bi-CoPc，圖 1-2)單室微生物燃料電池陰極催化劑的研究中，旨程是在雙核酞菁鈷的基礎(chǔ)上負(fù)載氧化物（氧化其與碳載體復(fù)合。而且循環(huán)伏安和線性掃描伏顯著提高。雙核酞菁鈷的引入可以提高微生物，從幾種催化劑的最大功率密度圖可以看出 B 400 mW/m2，接近于商用 Pt/C (450 mW/m2)催化劑在微生物燃料電池的應(yīng)用中具有很大的
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.45

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本文編號(hào)：2599025