【摘要】：鈦酸鉍鈉(Na_(0.5)Bi_(0.5)TiO_3,簡稱NBT)是一類具有ABO3結(jié)構(gòu)的弛豫型鐵電材料,室溫下具有較強(qiáng)的鐵電性和較高的居里溫度,在壓電傳感器、壓電馬達(dá)、醫(yī)學(xué)超聲波換能器等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。此外,NBT基陶瓷具有復(fù)雜的相變行為,特別是在退極化溫度附近的鐵電相(FE)與弛豫相(RE)的相變,使陶瓷的極化強(qiáng)度發(fā)生明顯改變,從而表現(xiàn)出優(yōu)異的電卡效應(yīng)。當(dāng)通過摻雜將其相變溫度調(diào)控至室溫附近時,可以實(shí)現(xiàn)室溫制冷。當(dāng)該相變溫度降至室溫以下時,陶瓷室溫時表現(xiàn)出瘦腰型的電滯回線,有望獲得大的儲能密度和電致伸縮性能。但是到目前為止,NBT基陶瓷的研究主要集中在通過摻雜改善其壓電性能,對于其電卡效應(yīng)、儲能性能以及電致伸縮性能的研究較少。另外,由傳統(tǒng)固相合成方法制備的NBT基陶瓷的d33值一般低于200 pC/N,再加之其較低的退極化溫度,限制了NBT基陶瓷在壓電領(lǐng)域的應(yīng)用。本文針對NBT基陶瓷存在的上述問題,首先選取組分在準(zhǔn)同型相界(MPB)附近K_(0.5)Bi_(0.5)TiO_3(KBT)、BaTiO_3(BT)分別摻雜及共摻雜的NBT基陶瓷,通過優(yōu)化制備工藝以及摻雜納米線研究其壓電性能及其溫度穩(wěn)定性;其次,利用NBT基陶瓷FE/RE的相變研究其在制冷方面的應(yīng)用,并通過摻雜ST調(diào)控其相變溫度,實(shí)現(xiàn)室溫附近制冷;最后,對室溫為弛豫相的NBT基陶瓷進(jìn)行儲能性能、電致伸縮性能以及溫度穩(wěn)定性的研究,并通過摻雜Mn O在NBT基陶瓷晶格中構(gòu)造缺陷偶極子,得到剩余極化強(qiáng)度Pr可以忽略的雙電滯回線和可逆應(yīng)變,進(jìn)一步優(yōu)化陶瓷的儲能性能以及電致伸縮性能。XRD以及介溫譜分析結(jié)果表明,KBT、BT分別摻雜及共摻雜形成的二元系及三元系陶瓷的組分均位于MPB附近;(1-x)[0.94NBT-0.06BT]-x ST陶瓷體系的鐵電相區(qū)和弛豫相區(qū)范圍分別為x=0.02~0.20和x=0.25~0.40,此外,該體系陶瓷存在兩個MPB區(qū):R、T兩相共存區(qū)(x=0.02~0.06)和FE、RE兩相共存區(qū)(x=0.08~0.20);Mn O摻雜的0.7[0.94NBT-0.06BT]-0.3ST陶瓷室溫時均為弛豫相。利用Sol-gel工藝和火焰燃燒法制備的組分在MPB附近的NBT基陶瓷的壓電性能明顯提高,其中0.90NBT-0.05KBT-0.05BT三元系陶瓷具有最優(yōu)的壓電性能,壓電常數(shù)d33=213 pC/N,機(jī)電耦合系數(shù)kp=0.29,退極化溫度Td≈78 oC;當(dāng)用等量的BT納米線替代該三元系陶瓷中的BT膠體時,由于納米線釘扎疇壁的作用,退極化溫度提高到了95 oC。(1-x)[0.94NBT-0.06BT]-x ST陶瓷體系在R、T兩相共存的MPB區(qū)得到了較大的壓電性能以及較好的溫度穩(wěn)定性,x=0.04時,壓電性能最大,d33=205 pC/N,機(jī)電耦合系數(shù)kp=0.34;在FE、RE兩相共存的MPB區(qū)得到了較大的逆壓電性能,x=0.10時,逆壓電系數(shù)最大,d S/d E=491 pm/V。利用NBT基陶瓷退極化溫度附近的FE/RE相變,組分在MPB附近NBT基陶瓷表現(xiàn)出優(yōu)異的電卡效應(yīng)。在50 k V/cm電場時,0.94NBT-0.06BT二元系陶瓷具有最優(yōu)的電卡效應(yīng),在100℃的溫變ΔT=1.5K,制冷容量ΔT/ΔE=0.30 K cm k V-1,此外,該體系陶瓷還表現(xiàn)出較寬的制冷溫區(qū)。當(dāng)摻雜ST后,鐵電相區(qū)內(nèi)(1-x)[0.94NBT-0.06BT]-x ST陶瓷的相變溫度和電熱溫變均逐漸降低。當(dāng)x=0.02時,NBT-BT-ST陶瓷電熱溫變最大,在120℃時,其溫變值ΔT=1.71K,制冷容量ΔT/ΔE=0.34 K cm k V-1;當(dāng)x=0.10時,制冷的工作溫度降至50℃,電熱溫變ΔT=0.79 K;當(dāng)x=0.20時,制冷的工作溫度降至30℃,電熱溫變ΔT=0.6K。在弛豫相區(qū)內(nèi),(1-x)[0.94NBT-0.06BT]-x ST三元體系陶瓷表現(xiàn)出優(yōu)異的儲能性能和電致伸縮效應(yīng)。x=0.30時,在較高擊穿場強(qiáng)(90 k V/cm)和較大的Pmax-Pr的差值(30.82μC/cm2)的共同作用下,陶瓷的有效儲能密度最大,W1=0.982J/cm3,儲能效率為83%,且在20-120℃范圍內(nèi)具有較好的溫度穩(wěn)定性;x=0.35時,NBT-BT-ST陶瓷得到了較大的電致伸縮系數(shù),在60 k V/cm電場時,其大小可達(dá)Q=0.024 m4C-2,遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)的電致伸縮材料PMN。Mn O摻雜后,一方面提高了NBT-BT-ST三元系陶瓷的擊穿場強(qiáng),另一方面在陶瓷晶格中引入了缺陷偶極子,得到了剩余極化強(qiáng)度(Pr)較小的雙電滯回線,從而進(jìn)一步提高陶瓷的儲能密度和改善電致應(yīng)變的滯后性問題。當(dāng)Mn含量為11 mol.‰時,陶瓷的擊穿場強(qiáng)可增大至95 k V/cm,Pmax-Pr的差值提高至37μC/cm2,儲能性能、應(yīng)變以及電致伸縮系數(shù)均得到明顯改善,其大小分別W1=1.06 J/cm3,S=0.24%和Q=0.022 m4C-2。此外,Mn摻雜后陶瓷仍具有較好的溫度穩(wěn)定性。
【圖文】：

壓電效應(yīng)機(jī)理圖

第 1 章 緒 論外不顯示電性。圖 1-1(b)所示為晶體受到壓應(yīng)力時，正導(dǎo)致晶體內(nèi)部的電偶極矩不為零，從而在晶體表面產(chǎn)生性。圖 1-1(c)所示為晶體受到拉伸時，同樣使正負(fù)電荷示電性。反之，當(dāng)施加外電場時，會引起晶體內(nèi)部正負(fù)而使晶體發(fā)生一定的形變，這種現(xiàn)象稱為逆壓電效應(yīng)[2壓電效應(yīng)的 20 種晶體中，其中有 10 種晶體存在自發(fā)極稱為極性晶體。在這 10 種極性晶體中，在一定的溫度發(fā)極化方向在電場作用下會發(fā)生相應(yīng)的改變，，這種性電性的晶體稱之為鐵電體。鐵電性最早是由法國人 J. 發(fā)現(xiàn)。鐵電體最主要的特征之一是具有極化強(qiáng)度隨電場 1-2 所示。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ174.1

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本文編號：2577256