【摘要】：微生物燃料電池(Microbial fiiel cell, MFC)以產(chǎn)電微生物為催化劑將廢水中蘊含的化學能轉(zhuǎn)化為電能,是一種新型的污水處理與能源回收技術(shù)。單室空氣陰極MFC結(jié)構(gòu)簡單,能夠在無外力作用下直接吸取空氣中的氧氣,具有良好的應(yīng)用前景。目前MFC尚未實現(xiàn)大規(guī)模實際應(yīng)用,制約MFC實用化的因素主要有三方面：電池功率密度偏低、構(gòu)造成本偏高和長期運行穩(wěn)定性差。本論文針對MFC實用化的需求,通過調(diào)控陽極和陰極電化學反應(yīng)的界面特性,強化電極的電化學性能,為提高MFC的功率密度、降低構(gòu)造成本、提高電池的長期穩(wěn)定性提供理論和技術(shù)支持。針對陽極材料電化學性能偏低、處理成本偏高的問題,提出了低成本、環(huán)保、高效的陽極改性方法。以甲酸、異丙醇、過氧化氫、次氯酸鈉預(yù)處理碳布陽極,降低了C-O和吡咯氮或吡啶氮(N-5)官能團的含量,促進了產(chǎn)電微生物在陽極表面的生長和成膜,提高了陽極生物膜的電子傳遞性能,從而使MFC的最大功率密度提高了26.4%～43.6%。采用對環(huán)境低污染的超聲法和陽極倒出液處理碳布陽極,使MFC的最大功率密度提高了23.3%和32.7%。針對空氣陰極氧氣還原性能不理想、耐水壓性能差的問題,開發(fā)了一種新型耐水壓不銹鋼網(wǎng)空氣陰極；采用微波輻射法代替?zhèn)鹘y(tǒng)的加熱方式制備空氣陰極催化層,改善了催化層內(nèi)氧氣還原的三相界面,提高了陰極交換電流密度,降低了陰極內(nèi)阻,使MFC的最大功率密度提高了15.6%-23.3%。為了解決空氣陰極電化學性能長期穩(wěn)定性較差的問題,研究了陰極生物膜產(chǎn)生的溶解性微生物產(chǎn)物(SMP)對空氣陰極的影響機理,并首次對MFC系統(tǒng)中的SMP進行了表征。發(fā)現(xiàn)MFC陰極生物膜SMP含有大量的多糖、蛋白質(zhì)和腐殖酸等有機物,這些物質(zhì)含有豐富的羧基、氨基、羥基等官能團,SMP的分子直徑小于600nm。MFC長期運行后,陰極生物膜SMP會擴散進入催化層,降低催化層的疏水性,降低陰極的導(dǎo)電性和催化劑的催化活性,并阻礙氧氣、H+、OH-等物質(zhì)的傳輸,從而增大陰極內(nèi)阻,降低空氣陰極的電化學性能和MFC的產(chǎn)電功率。為了提高空氣陰極電化學性能的長期穩(wěn)定性,提出了在催化層中嵌入恩諾沙星抑制陰極生物膜生長的新方法。使陰極表面生物膜的生物量降低了60.2%,大幅提高了空氣陰極電化學性能的穩(wěn)定性,使MFC運行3個月后功率密度幾乎保持不變,而普通陰極MFC的功率輸出下降了22.5%。
【圖文】：

仍需經(jīng)過進一步處理才能達到排放要求，不能作為單一的污水處理技術(shù)使用［９］。逡逑微生物燃料電池（Ｍｉｃｒｏｂｉａｌ邋Ｆｕｅｌ邋Ｃｅｌｌ，ＭＦＣ）是一種新型的污水處理技術(shù)與新能源技逡逑術(shù)［１0－１２］（圖１－１）。它利用微生物催化氧化污水中的有機物，將化學能轉(zhuǎn)化成電能，在凈化逡逑污水的同時，回收污水中蘊藏的能量，實現(xiàn)污水處理過程由耗能向產(chǎn)能轉(zhuǎn)變，近年來受到逡逑國內(nèi)外研巧者的廣泛關(guān)注。ＭＦＣ的污水處理效率與好氧生物處理技術(shù)的效果相當，但污逡逑泥產(chǎn)量大大降低；另一方面，ＭＦＣ產(chǎn)生的電能可直接用于污水處理廣的各種設(shè)施，實逡逑現(xiàn)無需外來供電、可持續(xù)的污水處理，能極大地降低污水處理成本。ＭＦＣ為實現(xiàn)污水處逡逑理的可持續(xù)發(fā)展提供了良好的思路，加強對該技術(shù)的基礎(chǔ)理論和實用化研究，將有利于推逡逑動我國乃至全球污水處理行業(yè)的發(fā)展。逡逑Ｐｕｂｌｉｓｈｅｄ邋Ｉｔｅｍｓ邋ｉｎ邋巨ａｃｈ邋Ｙｅａｒ邐Ｃｉｔａｔｉｏｎｓ邋ｉｎ邋Ｅａｃｈ邋Ｙｅａｒ逡逑６００邋．邋．邋？，．，－逡逑１５，０００１邐Ｉ逡逑５００逡逑４００邋－！邐１邐１０

通過電池內(nèi)部的電解液也擴散到達陰極，在陰極，電子、質(zhì)子與最終的電子受體（氧氣、逡逑鐵氯化鐘、高猛酸鐘、y酸鹽類等）結(jié)合，發(fā)生還原反應(yīng)，從而完成整個產(chǎn)電循環(huán)。在底逡逑物與陰極電子受體都充足的條件下，在外電路添加一個負載就能持續(xù)獲得電能（圖１－２）。逡逑ｌｏａｄ逡逑邐＾邐１逡逑ｔｅ－邐ｅ邋；逡逑；邐ｒ逡逑Ｉ逡逑Ｉｔ。。，邋Ｈ．Ｆ＾ｒ．逡逑■＇NB，Ｖ邋ｓｕｂｓｔ巧化■邐＋邐／逡逑、邋國邋Ｑ２＋Ｈ＋＋ｅ．ｙ逡逑■、：已邋ｂａｃｔｅｒａ邐Ｉ邐？邋一邋？逡逑ａｎｏｄｅ邐ｓｅｐａｒａｔｏｒ邋ｃａｔｈｏｄｅ逡逑圖１－２微生物燃料電池的工作原理圖（ｋ：＞ｌ氧氣為電子受體為例）逡逑產(chǎn)電微生物為陽極催化劑是ＭＦＣ區(qū)別于其他燃料電池最典型的特征。產(chǎn)電微生物逡逑可＾＾將細胞呼吸鏈中的電子傳遞至細胞膜外，同時從電子傳遞中獲得能量而生長。文獻報逡逑道的產(chǎn)電微生物已有２０余種，包括希萬氏菌／？ｗ。＇如ｚｃ／ｅ／ｗ＊）、硫還原地桿菌逡逑礦、鐵還原紅育菌（／？／？0加作ｍｘ邐Ｊｗｃ如？￥■）、沼澤紅假單胞菌逡逑欠／？0加於ｅｗ沁ｍｏｗ口５b6／ｗR%ｎ’ｓ）、人苔白桿菌（化／ｚ７－0６口如＇畫幻ｎ伽、銅綠假單胞菌逡逑（b6此＂加＂２0／燃ｏｅｒｗ如窗０）和下酸梭菌（Ｃ／ｏ如礎(chǔ)？畫邱）等。這些細菌多數(shù)為變形菌口逡逑（ｐｒｏｔｅｏｂａｃｔｅｒｉａ卿厚壁菌口（Ｆｉｒｍｉｃｕｔｅｓ）的鐵還原菌，且為兼性厭氧菌，它們可佸氧化糖類、逡逑有機酸等獲得能量［１０，，巧。其中擁ｅｖｖ口ｎｃ／／ａ邋／化如ｆｃ／ｅ心和Ｇｅｏｂｏｃ化ｒ邋礦ｗｒｅ仇ｃｅ／ｉｙ是研究逡逑３逡逑
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.45

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本文編號：2567029