【摘要】：壓電陶瓷是陶瓷電子元器件研究中非常重要的材料,它的功能體現(xiàn)在信息的接收、轉(zhuǎn)化、處理和存貯等方面。含鉛固溶體以優(yōu)異的壓電性能和低廉的價格一度成為壓電陶瓷材料中的統(tǒng)治者,然而其在制備和使用過程中污染環(huán)境,成為電子陶瓷工業(yè)中亟待解決的突出問題。在眾多無鉛壓電陶瓷材料的研究體系中,鈣鈦礦結(jié)構(gòu)(AB03)的BaTiO3 (BT)基陶瓷材料通過合適制備工藝和改性方法,獲得準同型相界(MPB)和多晶型轉(zhuǎn)變(PPT)等物相結(jié)構(gòu),使得其優(yōu)異電學性能夠滿足壓電陶瓷材料的要求,被譽為“電子工業(yè)未來的支柱”。在BT基無鉛壓電陶瓷材料的研究中,常壓固相燒結(jié)制備工藝最為普遍,然而其燒結(jié)溫度往往高達1450℃左右,不僅浪費大量的電能,而且導致高溫下陶瓷晶體結(jié)構(gòu)的畸變,進而造成電學性能惡化；另外,不同工藝制備的BT基陶瓷材料的電學性能范圍分布比較寬。針對以上問題,開展了BT基陶瓷材料制備、結(jié)構(gòu)和電學性能的研究,即本文的創(chuàng)新點和研究特色所在。本論文的主要創(chuàng)新點有：(1)通過調(diào)整原料配方組成和控制反應溫度對Pechini法改性,制備了粒徑分布較窄和成分均一的高質(zhì)量BT基納米粉體,并研究了粉體制備的機理。(2)通過調(diào)整坯體的制備方法和控制燒結(jié)工藝參數(shù)來優(yōu)化陶瓷制備工藝,得到了晶粒尺寸均一的高致密化BT基陶瓷,并探究了產(chǎn)生優(yōu)異電學性能的機制。(3)研究了銥離子和鉺離子等摻雜含鑭的BT基陶瓷新體系材料。本論文的主要研究特色為：(1)在制備高質(zhì)量的粉體基礎(chǔ)上,利用常壓固相燒結(jié)在低溫(1260℃)下制備了電學性能優(yōu)異的BT基陶瓷材料。(2)探究了摻雜物質(zhì)影響B(tài)T基陶瓷的機制,建立起摻雜物質(zhì)與BT基陶瓷結(jié)構(gòu)與電學性能之間的關(guān)聯(lián),為其在電子陶瓷元器件中的應用提供參考。經(jīng)過機理分析和實踐優(yōu)化得到制備BT納米粉體與陶瓷最佳工藝,并在此基礎(chǔ)上分別制備了Ca、Zr、La3+、IrO2、Ir4+和Er3+等單摻或共摻的BT基納米粉體和0.33Ba0.8Ca0.2TiO3-0.67BaTi1-xZrxO3 (BCT-BZT, 0≤x≤0.2)、Ba0.934Ca0.066Ti1-xZrxO3 (BCZT, 0≤x≤0.134), 0.5Ba0.9Ca0.1MTi1-xZrxO3 (BCT-BZT',0≤x≤ 0.2), 0.5Ba0.7Ca0.3TiO3-0.5BaTi0.8Zr0.2O3-xIrO2 (BCT-BZT-xIrO2,0≤x≤1.2%)、0.5Ba0.9Ca0.1TiO3-0.5BaTi0.88Zr0.12O3-0.12%La-JcIr4+ (BCT-BZT-La-xIr4+, 1.25%) 和0.5Ba0.9Ca0.1TiO3-0.5BaTi0.88Zr0.12O3-0.12%La-xEr (BCT-BZT-La-xEr,0≤x≤0.5%)等BCZT基陶瓷。通過X射線衍射、場發(fā)射掃描電鏡、致密度和相關(guān)電學性能的表征,得到了BCZT基陶瓷的物相結(jié)構(gòu)、斷面形貌、介電、壓電和鐵電性能等,并具體分析了產(chǎn)生優(yōu)異電學性能的機理。在研究組分相同的BCT-BZT和BCZT陶瓷時,發(fā)現(xiàn)“兩步法”工藝有利于陶瓷晶粒的生長、致密化與電學性能的提高。利用“兩步法”制備了晶粒尺度為2μm左右、相對密度ρr為96.9%的BCT-BZT'陶瓷。在鋯含量為0.10-0.12時,在室溫下陶瓷呈現(xiàn)斜方相和四方相共存的PPT結(jié)構(gòu)；隨著鋯含量的增加,居里溫度(TC)有所降低,而斜方相轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较嗟臏囟?TO-T)、介電頻率色散、鐵電弛豫和彌散性相變都有所增強；在鋯含量為0.10時具有最佳電學性能：陶瓷的剩余極化強度Pr、壓電常數(shù)d3和平面耦合系數(shù)kp分別為16.40μC/cm2、237 pC/N和0.23。BCT-BZT-xIrO2陶瓷研究表明,隨著IrO2摻雜量的增加,陶瓷ρr先增大到97.4%然后逐漸減��；陶瓷的晶粒尺寸由大約0.7μm逐漸減�。惶沾傻蔫F電弛豫和彌散性相變呈現(xiàn)先減弱后增強的趨勢；在Ir02=0.4%時,在室溫下陶瓷顯示三方相和四方相共存的PPT結(jié)構(gòu),最佳電學性能：機械品質(zhì)因數(shù)Qm、矯頑場強Ec、Pr、d33和kp分別為78.2、2.99 kV/cm、6.28μC/cm2、199 pC/N和0.261另外,其介電性能滿足Y5Y和X7R型多層電容器件的要求。BCT-BZT-La-xIr4+陶瓷研究表明,隨著Ir4+摻雜量的增加,TC開始有所降低、TO-T大幅度向室溫方向偏移；介電性能和介電頻率色散先增大后減小、而彌散性相變和鐵電弛豫先減弱后增強；在Ir4+=0.75%時,出現(xiàn)最大ρr為97.3%、最佳電學性能：Qm、Pr、d333和kp分別為70、6.20μC/m2、269 pC/N和0.28。BCT-BZT-La-xEr陶瓷研究表明,隨著Er3+摻雜量的增加,Er3+在單一三方相AB03結(jié)構(gòu)中取代的位置由A位轉(zhuǎn)向B位,顯示了由“施主摻雜”向“受主摻雜”過渡的摻雜機制；TC降低,而TO-T升高；彌散性相變和鐵電弛豫先減弱后增強,而壓電性能和介電性能先增大后減小；在Er3+=0.2%時,出現(xiàn)最大p,為96.8%、最佳電學性能：Qm、Ec、Pr、d33和kp分別為69、1.60kV/cm、5.78μC/cm2、196 pC/N和0.30。另外,該陶瓷極化后的介電性能較未極化的優(yōu)越。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：中國地質(zhì)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ174.1

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本文編號：2506278