【摘要】：鈣鈦礦型鈦酸鹽化合物因具有獨特的電學、光學、磁學等性質,成為現(xiàn)代科學研究和工業(yè)應用領域中重要的功能化合物。作為鐵電壓電化合物,該類化合物在準同型相邊界(MPB)處通常具有優(yōu)異的性能,特別是BiMeO3-PbTiO3基鐵電化合物由于在MPB處具有高居里溫度,近年來得到廣泛的研究,然而對于不同的BiMeO3組元,二元體系BiMeO3-PbTiO3的鐵電壓電性能表現(xiàn)各異。首先,本文通過化學替代研究了鈣鈦礦化合物B位離子半徑與鐵電性能的關系。研究表明,通過提高BiMeO3容差因子可以顯著提升化合物的鐵電壓電性能。這一研究結果對未來設計具有優(yōu)異性能的鈣鈦礦型鐵電壓電化合物具有重要的指導意義。此外,通過BaZrO3替代,在BiFeO3-PbTi03化合物中首次觀察到弛豫反鐵電性的存在,由于弛豫反鐵電相的出現(xiàn),強場壓電系數(shù)可以高達690pm/V。對于鈣鈦礦型鐵電化合物而言,其宏觀性能取決于內在相結構與晶格形變,以及外在鐵電疇壁運動與鐵電疇翻轉的綜合貢獻。本文通過高能同步輻射X射線衍射(SXRD)對位于MPB附近的Pb(Zr,Ti)O3化合物的鐵電極化行為進行了原位研究。結果表明：(1)在接近MPB處的四方相Pb(Zr,Ti)O3鐵電陶瓷中,電場極化作用對單胞結構及自發(fā)極化強度影響微弱。(2)對于三方相鐵電陶瓷而言,其單胞內Pb-O鍵長基本不受電場作用影響,而單胞參數(shù)與自發(fā)極化強度隨外電場作用呈蝴蝶形。(3)在極化過程中,四方相和三方相的宏觀鐵電行為的貢獻來自十鐵電疇壁與鐵電疇翻轉。由于陶瓷的宏觀極化強度與陶瓷內局域極化強度一致,最終鐵電陶瓷的宏觀極化強度受限于特定取向晶粒,這些晶粒中鐵電疇的取向與電場方向成54.7°夾角。通過對位于MPB處的PbZr0.535Ti0.465O3 (PZT53.5)化合物相結構變化及鐵電疇運動行為進行原位SXRD研究表明,PZT53.5陶瓷在極化過程中會由四方相轉變?yōu)閱我粏涡毕?而且在這種相變在低溫下更容易進行。本研究首次在陶瓷中觀察到單一單斜相的存在,研究該單一單斜相在電場作用下行為可以直接用于揭示壓電機理,并有利于研究單斜相在陶瓷中的極化行為。基于PZT53.5的相結構與織構分析結果表明：(1)電場作用下單斜相的極化矢量在{101}PC晶面內發(fā)生偏轉,極化偏轉是MPB處鐵電化合物優(yōu)異鐵電壓電性能的起源,給出了直接的實驗證據(jù),與理論計算結果相符合；(2)在單斜相鐵電陶瓷的[001]PC晶粒中,電致晶格應變與宏觀應變可以很好的符合；(3)宏觀鐵電壓電性能源于極化矢量轉動和鐵電疇翻轉的共同作用；(4)單斜相鐵電陶瓷的宏觀最大極化強度受限于[001]PC取向的晶粒。上述關于Pb(Zr,Ti)O3化合物的原位SXRD研究結果將有助于理解所有鈣鈦礦型鐵電多晶材料的極化機理。這些實驗結果也將為理論計算研究提供直接的實驗參考,有助于從理論上設計新型高性能鐵電壓電化合物。基于晶粒取向對鐵電壓電性能的影響,未來可通過調控微觀結構設計出滿足不同應用需求的具有性能優(yōu)異的鐵電陶瓷。
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【學位授予單位】：北京科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ174.1

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本文編號：2347021