【摘要】：石墨烯是一種由碳原子緊密堆積成二維蜂窩狀結(jié)構(gòu)的新型碳納米材料。石墨烯因具有優(yōu)異的電學和光學特性,在微電子和光電子領域具有巨大的應用前景�；瘜W氣相沉積(CVD)法可制備大面積、低成本、高質(zhì)量的石墨烯薄膜,因而成為石墨烯微電子與光電子器件領域最有前景的石墨烯制備方法之一。由于石墨烯的結(jié)構(gòu)將顯著影響其物理性能,因此探索CVD石墨烯的可控制備,以及深入理解其結(jié)構(gòu)對石墨烯電學和光學的影響機制,對CVD石墨烯在電子和光電器件上的應用具有重要的意義。雖然當前關于石墨烯的生長和性能研究已經(jīng)有了很大進展,但無論是在機制的基礎研究上,還是器件的實際應用上仍然有不少關鍵性問題亟需攻克。本論文以單層和雙層石墨烯為研究對象,在理解晶疇、層數(shù)、堆垛以及缺陷等石墨烯結(jié)構(gòu)形成機制的基礎上,實現(xiàn)CVD石墨烯的可控制備并進一步研究其結(jié)構(gòu)對石墨烯性能的影響規(guī)律,最終研制了基于石墨烯場效應晶體管的太赫茲調(diào)制器。主要的研究結(jié)果如下:1.針對目前CVD大面積單層石墨烯均一性差的缺點(雙層點區(qū)域的出現(xiàn)),通過對“銅原子表面石墨烯生長—銅原子/石墨烯升華—新銅原子表面石墨烯再生長”動態(tài)平衡的有效控制,在銅箔上實現(xiàn)了高質(zhì)量均一的大面積單層石墨烯薄膜。研究結(jié)果表明,由于多晶銅箔襯底表面存在大量凹凸不平的缺陷,甲烷極易在這些缺陷處裂解形成雙層石墨烯點,雙層石墨烯點的存在,不僅影響其大面積石墨烯薄膜的均勻一致性,還會使石墨烯表面散射增強,從而導致石墨烯電學性能的下降;為了抑制雙層石墨烯點的形成,提出在1000 oC高溫下,采用120分鐘以上超長的石墨烯生長時間(超過常規(guī)生長時間的5~10倍),通過“甲烷在銅箔表面催化裂解形成石墨烯、銅原子/石墨烯升華、甲烷在新露出的銅原子表面催化裂解形成新的石墨烯”的超長時間動態(tài)平衡過程,使得銅箔表面趨于平坦化(凹凸不平的缺陷減小甚至消失),進而有效抑制雙層石墨烯點的形成,最終在銅箔表面獲得大面積均一、無雙層點的單原子層石墨烯薄膜。電學測試表明,通過提高石墨烯薄膜的均勻性和一致性,使石墨烯的載流子遷移率從~1000 cm2/V-s提高到~2500cm2/V-s。2.針對目前CVD大面積石墨烯(多晶)的晶疇小的缺點,通過調(diào)控石墨烯晶疇的形核密度和生長過程,制備出大疇的大面積單層多晶石墨烯薄膜。研究結(jié)果表明,稀釋甲烷的濃度及流量可調(diào)控石墨烯晶疇的形核密度,銅箔襯底溫度及生長時間可調(diào)控單個石墨烯晶疇的尺寸及多個石墨烯晶疇的合并過程。通過工藝優(yōu)化,實現(xiàn)了毫米級石墨烯大疇的可控生長,制備了由大疇合并形成的大面積單層大疇石墨烯薄膜;由該薄膜研制的晶體管場效應遷移率高達4542.5 cm2/V-s、開關比高達13.7,這為研制高遷移率,高開關比的石墨烯晶體管器件打下了材料基礎。3.提出了一種基于癸硼烷輔助催化裂解制備大面積旋轉(zhuǎn)堆垛雙層石墨烯薄膜的新方法,并首次實驗驗證了小角度雙層石墨烯在垂直電場下具有電學傳輸帶隙。研究結(jié)果表明,通過引入癸硼烷作為助催化劑,有效地促進了甲烷在銅箔上的催化裂解,在種子限定和自限制生長機制下獲得了以小角度為主的旋轉(zhuǎn)堆垛雙層石墨烯;在外加垂直電場作用下,該雙層石墨烯的狄拉克電阻RDirac隨平均電勢場Dave的增強而增大,這表明該雙層石墨烯具有電學傳輸帶隙,且可受外加電場調(diào)制。4.通過一次成核的方法,制備了上下兩層一致的旋轉(zhuǎn)堆垛大疇雙層石墨烯,解決了現(xiàn)有雙層石墨烯晶疇上下兩層形狀與大小不一致的問題。研究結(jié)果表明,采用癸硼烷為助催化劑,并通過對稀釋甲烷流量、生長溫度及時間的調(diào)控,在成核初始階段直接獲得了雙層石墨烯疇核(一次成核),并進而在初始雙層疇核上生長出上下兩層一致的雙層石墨烯晶疇,其旋轉(zhuǎn)角度為29.8°;進一步通過工藝優(yōu)化,獲得了1.2 mm的大角度旋轉(zhuǎn)堆垛雙層石墨烯大疇。5.研制出基于共平面柵石墨烯晶體管的高性能柔性太赫茲調(diào)制器。研究結(jié)果表明,設計并研制的以PET為襯底、石墨烯為導電溝道、離子膠為柵介質(zhì)的共平面柵晶體管太赫茲調(diào)制器,其最大調(diào)制深度為22.4%、損耗小于1.2 dB;該調(diào)制器在平整狀態(tài)和彎曲狀態(tài)下均具有優(yōu)異的調(diào)制穩(wěn)定性,在經(jīng)過彎折1000次以后,該器件仍具有與彎折前同樣的調(diào)制深度和調(diào)制穩(wěn)定性。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：電子科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;TB383.2

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本文編號：2261649