以三聚氰胺—甲醛微球?yàn)槟0逯苽湎⊥裂趸锟招那虻难芯?/H1>
發(fā)布時間:2018-08-13 18:19
【摘要】:近年來,具有獨(dú)特空心結(jié)構(gòu)的空殼材料引起了人們廣泛的關(guān)注。由于空心球材料的相對密度低、比表面積高、封裝能力優(yōu)良、滲透性良好,在藥物載體、生物催化、疾病診斷、光電器件等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。將稀土元素特有的光、電、磁性能與空心結(jié)構(gòu)結(jié)合在一起得到的微納米級稀土氧化物空心球,因此其應(yīng)用更加廣泛。本論文利用甲酸催化水溶液中的三聚氰胺與甲醛反應(yīng),制備出表面光滑、粒徑分布均一、單分散性良好的三聚氰胺-甲醛(MF)微球。以不同粒徑的MF微球?yàn)槟0?采用均相沉淀法,制備出不同粒徑的氧化釔(Y_2O_3)、氧化釓(Gd_2O_3)以及氧化鐿(Yb_2O_3)空心球,研究了模板粒徑和稀土硝酸鹽用量對MF/RE(OH)CO_3(RE=Y,Gd,Yb)復(fù)合微球形貌的影響。采用傅里葉紅外光譜(FT-IR)、熱失重(TG)分析、X射線衍射分析(XRD)、激光粒度(LPA)分析、X射線光電子光電子能譜(XPS)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)等對產(chǎn)物微球進(jìn)行表征。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:1.研究了甲酸用量對MF微球形貌及粒徑分布的影響。甲酸用量在0.01-0.3 mL范圍內(nèi)時,MF微球的粒徑隨甲酸用量的增加而減小,其粒徑多分散系數(shù)呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢,MF微球的粒徑呈正態(tài)分布。甲酸用量為0.4 mL時制備出的MF微球粒徑不均一。甲酸用量為0.5 mL時,未得到MF微球。當(dāng)甲酸用量為0.03 mL時,MF微球的粒徑為2μm,多分散系數(shù)最小為0.129,單分散性最好。研究了甲酸用量與體系反應(yīng)速率的關(guān)系。在0.01-0.06 mL范圍內(nèi),隨甲酸用量增加,體系的反應(yīng)時間迅速縮短,反應(yīng)速率加快。當(dāng)甲酸用量大于0.06 mL時,隨甲酸用量增加,體系的反應(yīng)時間減少的趨勢變緩,反應(yīng)速率趨于恒定。2.以粒徑2μm的MF微球?yàn)槟0?尿素為沉淀劑,六水硝酸釔為原料,制備出粒徑為2.2μm,核殼結(jié)構(gòu)MF/Y(OH)CO_3復(fù)合微球。煅燒除去模板,得到粒徑為1.6μm、球形度良好的Y_2O_3空心球。XRD結(jié)果表明制備出的Y_2O_3空心球?yàn)榱⒎较。研究了六水合硝酸釔用量對?fù)合微球形貌的影響,確定了最佳包覆工藝。模板用量為0.2 g,六水合硝酸釔用量為0.8 mmol時,可得最佳包覆效果的核殼結(jié)構(gòu)MF/Y(OH)CO_3復(fù)合微球。改變六水合硝酸釔為0.6 mmol、0.8 mmol、1.0 mmol,制備出包覆層厚度不同的MF/Y(OH)CO_3復(fù)合微球,煅燒除去模板,得到粒徑為1.6μm,殼層厚度分別為100 nm、150 nm、200 nm的Y_2O_3空心球。3.以粒徑3μm的MF微球?yàn)槟0?尿素為沉淀劑,六水硝酸釓為原料,利用均相沉淀法制備出粒徑為3.4μm,核殼結(jié)構(gòu)MF/Gd(OH)CO_3復(fù)合微球。煅燒除去模板,得到粒徑為2.4μm,球形度良好的Gd_2O_3空心球。XRD結(jié)果表明制備出的Gd_2O_3空心球?yàn)榱⒎较唷Q芯苛肆舷跛後徲昧繉?fù)合微球形貌的影響,確定了最佳包覆工藝。模板用量為0.2 g,六水合硝酸釓用量為0.7 mmol時,可得最佳包覆效果的核殼結(jié)構(gòu)MF/Gd(OH)CO_3復(fù)合微球。以0.2 g粒徑3μm的MF微球做模板,改變六水合硝酸釓用量為0.7 mmol、1.0 mmol,得到粒徑為2.4μm,殼層厚度分別為100nm、200 nm的Gd_2O_3空心球。分別以粒徑為2μm、3μm、4μm的MF微球做模板,固定六水合硝酸釓用量為1.0 mmol,模板用量0.2 g,制備出粒徑為2.4μm、3.6μm、4.8μm的MF/Gd(OH)CO_3復(fù)合微球,隨模板粒徑的增大,復(fù)合微球的形貌變差。4.以粒徑1.7μm的MF微球?yàn)槟0?尿素為沉淀劑,五水硝酸鐿為原料,利用均相沉淀法制備出核殼結(jié)構(gòu)、粒徑為1.9μm的MF/Yb(OH)CO_3復(fù)合微球。煅燒除去模板,得到粒徑為1.5μm、球形度良好的Yb_2O_3空心球。XRD結(jié)果表明制備出的Yb_2O_3空心球?yàn)榱⒎较?SEM、TEM結(jié)果表明空心球球形形貌良好。研究了五水合硝酸鐿用量對復(fù)合微球形貌的影響,確定了最佳包覆工藝。MF模板用量為0.2 g,當(dāng)模板粒徑分別為1μm、1.3μm、1.7μm、2μm,五水合硝酸鐿用量分別為0.4 mmol、0.5 mmol、0.7 mmol、0.75 mmol時,可得最佳包覆效果的核殼結(jié)構(gòu)MF/Yb(OH)CO_3復(fù)合微球。經(jīng)煅燒后,分別得到粒徑為1μm、1.1μm、1.5μm、1.8μm的Yb_2O_3空心球。研究了模板粒徑對復(fù)合微球形貌的影響。五水合硝酸鐿的用量為0.8 mmol,模板用量0.1 g,分別以粒徑為1μm、1.3μm、1.7μm、2μm的MF微球做模板,制備出不同形貌的MF/Yb(OH)CO_3復(fù)合微球。結(jié)果表明:模板粒徑小于1.5μm時,包覆效果很差,模板粒徑大于1.5μm時,包覆效果優(yōu)良。
[Abstract]:In recent years, hollow shell materials with unique hollow structure have attracted wide attention. Because of their low relative density, high specific surface area, excellent packaging ability and good permeability, hollow spheres have been widely used in drug carriers, biocatalysis, disease diagnosis, optoelectronic devices and other fields. In this paper, melamine-formaldehyde (MF) microspheres with smooth surface, uniform particle size distribution and good monodispersity were prepared by the reaction of melamine with formaldehyde in aqueous solution catalyzed by formic acid. Yttrium oxide (Y_2O_3), gadolinium oxide (Gd_2O_3) and ytterbium oxide (Yb_2O_3) hollow spheres with different particle sizes were prepared by homogeneous precipitation method. The effects of template size and the amount of rare earth nitrate on the morphology of MF/RE (OH) CO_3 (RE=Y, Gd, Yb) composite microspheres were studied. Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), thermogravimetric analysis (TG), X-ray diffraction (XRD). The main research contents and results are as follows: 1. The effects of formic acid dosage on the morphology and particle size distribution of MF microspheres were studied. The particle size of MF microspheres varied with the dosage of formic acid in the range of 0.01-0.3 mL. The MF microspheres prepared with 0.4 mL formic acid had a non-uniform particle size. When 0.5 mL formic acid was used, no MF microspheres were obtained. When 0.03 mL formic acid was used, the diameter of MF microspheres was 2 micron and the polydispersity coefficient was the smallest. In the range of 0.01-0.06 mL, with the increase of the amount of formic acid, the reaction time of the system was shortened rapidly and the reaction rate was accelerated. 2. Using MF microspheres with particle size of 2 micron as template, urea as precipitator and yttrium nitrate hexahydrate as raw material, the composite microspheres with particle size of 2.2 micron and core-shell structure of MF/Y(OH)CO_3 were prepared. The Y_2O_3 hollow spheres with particle size of 1.6 micron and good sphericity were obtained by calcining and removing the template. The optimum coating process was determined when the amount of yttrium nitrate was 0.2 g and yttrium nitrate hexahydrate was 0.8 mmol. The core-shell structure MF/Y(OH)CO_3 composite microspheres with the best coating effect were prepared by changing the amount of yttrium nitrate hexahydrate to 0.6 mmol, 0.8 mmol and 1.0 mmol. Y_2O_3 hollow spheres with diameter of 1.6 micron, shell thickness of 100 nm, 150 nm and 200 nm were obtained by calcining the template. 3. Using MF microspheres with diameter of 3 micron as template, urea as precipitator and gadolinium nitrate hexahydrate as raw material, the composite microspheres with diameter of 3.4 micron and core-shell structure of MF/Gd(OH)CO_3 were prepared by homogeneous precipitation method. The results of XRD show that the prepared Gd_2O_3 hollow spheres are cubic phase. The effect of the amount of gadolinium nitrate hexahydrate on the morphology of the composite microspheres was studied, and the optimum coating process was determined. MF/Gd(OH)CO_3 composite microspheres were constructed.The hollow Gd_2O_3 spheres with a diameter of 2.4 micron, a shell thickness of 100 nm and a thickness of 200 nm were obtained by changing the dosage of gadolinium nitrate hexahydrate to 0.7 mmol and 1.0 mmol with a diameter of 0.2 g and a diameter of 3 micron and a diameter of 3 micron as templates. MF/Gd(OH)CO_3 composite microspheres with particle size of 2.4 micron, 3.6 micron and 4.8 micron were prepared by 0.2 g. The morphology of the composite microspheres became worse with the increase of template size. 4. The core-shell structure of MF/Yb(OH)CO_3 composite microspheres with particle size of 1.7 micron was prepared by homogeneous precipitation method using urea as precipitator and ytterbium nitrate pentahydrate as raw material. Yb_2O_3 hollow spheres with a diameter of 1.5 micron and good sphericity were obtained by calcination. XRD results showed that the prepared Yb_2O_3 hollow spheres were cubic phase, SEM and TEM results showed that the spherical morphology of the hollow spheres was good. Yb_2O_3 hollow spheres with core-shell structure MF/Yb(OH)CO_3 were prepared by calcining the core-shell structure MF/Yb(OH)CO_3 composite microspheres with particle sizes of 1,1.1,1.5,1.8,0.4 mmol,0.5 mmol,0.7 mmol and 0.75 mmol, respectively. MF/Yb(OH)CO_3 composite microspheres with different morphologies were prepared by using Ytterbium nitrate pentahydrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template.
【學(xué)位授予單位】:武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:TQ133.3
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本文編號:2181799
本文鏈接:http://www.sikaile.net/kejilunwen/huaxuehuagong/2181799.html
[Abstract]:In recent years, hollow shell materials with unique hollow structure have attracted wide attention. Because of their low relative density, high specific surface area, excellent packaging ability and good permeability, hollow spheres have been widely used in drug carriers, biocatalysis, disease diagnosis, optoelectronic devices and other fields. In this paper, melamine-formaldehyde (MF) microspheres with smooth surface, uniform particle size distribution and good monodispersity were prepared by the reaction of melamine with formaldehyde in aqueous solution catalyzed by formic acid. Yttrium oxide (Y_2O_3), gadolinium oxide (Gd_2O_3) and ytterbium oxide (Yb_2O_3) hollow spheres with different particle sizes were prepared by homogeneous precipitation method. The effects of template size and the amount of rare earth nitrate on the morphology of MF/RE (OH) CO_3 (RE=Y, Gd, Yb) composite microspheres were studied. Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), thermogravimetric analysis (TG), X-ray diffraction (XRD). The main research contents and results are as follows: 1. The effects of formic acid dosage on the morphology and particle size distribution of MF microspheres were studied. The particle size of MF microspheres varied with the dosage of formic acid in the range of 0.01-0.3 mL. The MF microspheres prepared with 0.4 mL formic acid had a non-uniform particle size. When 0.5 mL formic acid was used, no MF microspheres were obtained. When 0.03 mL formic acid was used, the diameter of MF microspheres was 2 micron and the polydispersity coefficient was the smallest. In the range of 0.01-0.06 mL, with the increase of the amount of formic acid, the reaction time of the system was shortened rapidly and the reaction rate was accelerated. 2. Using MF microspheres with particle size of 2 micron as template, urea as precipitator and yttrium nitrate hexahydrate as raw material, the composite microspheres with particle size of 2.2 micron and core-shell structure of MF/Y(OH)CO_3 were prepared. The Y_2O_3 hollow spheres with particle size of 1.6 micron and good sphericity were obtained by calcining and removing the template. The optimum coating process was determined when the amount of yttrium nitrate was 0.2 g and yttrium nitrate hexahydrate was 0.8 mmol. The core-shell structure MF/Y(OH)CO_3 composite microspheres with the best coating effect were prepared by changing the amount of yttrium nitrate hexahydrate to 0.6 mmol, 0.8 mmol and 1.0 mmol. Y_2O_3 hollow spheres with diameter of 1.6 micron, shell thickness of 100 nm, 150 nm and 200 nm were obtained by calcining the template. 3. Using MF microspheres with diameter of 3 micron as template, urea as precipitator and gadolinium nitrate hexahydrate as raw material, the composite microspheres with diameter of 3.4 micron and core-shell structure of MF/Gd(OH)CO_3 were prepared by homogeneous precipitation method. The results of XRD show that the prepared Gd_2O_3 hollow spheres are cubic phase. The effect of the amount of gadolinium nitrate hexahydrate on the morphology of the composite microspheres was studied, and the optimum coating process was determined. MF/Gd(OH)CO_3 composite microspheres were constructed.The hollow Gd_2O_3 spheres with a diameter of 2.4 micron, a shell thickness of 100 nm and a thickness of 200 nm were obtained by changing the dosage of gadolinium nitrate hexahydrate to 0.7 mmol and 1.0 mmol with a diameter of 0.2 g and a diameter of 3 micron and a diameter of 3 micron as templates. MF/Gd(OH)CO_3 composite microspheres with particle size of 2.4 micron, 3.6 micron and 4.8 micron were prepared by 0.2 g. The morphology of the composite microspheres became worse with the increase of template size. 4. The core-shell structure of MF/Yb(OH)CO_3 composite microspheres with particle size of 1.7 micron was prepared by homogeneous precipitation method using urea as precipitator and ytterbium nitrate pentahydrate as raw material. Yb_2O_3 hollow spheres with a diameter of 1.5 micron and good sphericity were obtained by calcination. XRD results showed that the prepared Yb_2O_3 hollow spheres were cubic phase, SEM and TEM results showed that the spherical morphology of the hollow spheres was good. Yb_2O_3 hollow spheres with core-shell structure MF/Yb(OH)CO_3 were prepared by calcining the core-shell structure MF/Yb(OH)CO_3 composite microspheres with particle sizes of 1,1.1,1.5,1.8,0.4 mmol,0.5 mmol,0.7 mmol and 0.75 mmol, respectively. MF/Yb(OH)CO_3 composite microspheres with different morphologies were prepared by using Ytterbium nitrate pentahydrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template, Ytterbium nitrate as template.
【學(xué)位授予單位】:武漢工程大學(xué)
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1 羅媛媛;段國韜;李廣海;;硫化鋅空心球的拉曼和熒光特性[A];2007年全國博士生學(xué)術(shù)論壇(材料科學(xué)與工程學(xué)科)論文集[C];2007年
2 胡彥杰;李春忠;顧峰;劉杰;;多重射流燃燒反應(yīng)制備鈦摻雜氧化鋁空心球及其機(jī)理研究[A];第八屆全國顆粒制備與處理學(xué)術(shù)和應(yīng)用研討會論文集[C];2007年
3 吳鶴翔;劉穎;;軟硬交錯金屬空心球泡沫動力學(xué)性能的研究[A];第五屆全國計算爆炸力學(xué)會議論文摘要[C];2012年
4 譚強(qiáng);王兵;陳東;鄭義;肖翔;張寧;張棟;;氧化鋯空心球粉中試生產(chǎn)及應(yīng)用技術(shù)研究[A];第四屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集[C];2001年
5 喬聚甫;趙明;;大型焊接空心球的制作與應(yīng)用[A];第十屆空間結(jié)構(gòu)學(xué)術(shù)會議論文集[C];2002年
6 甘治平;官建國;;軟模法制備無機(jī)空心球[A];2007高技術(shù)新材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展研討會暨《材料導(dǎo)報》編委會年會論文集[C];2007年
7 甘治平;官建國;;軟模法制備無機(jī)空心球[A];《硅酸鹽學(xué)報》創(chuàng)刊50周年暨中國硅酸鹽學(xué)會2007年學(xué)術(shù)年會論文摘要集[C];2007年
8 詹茂盛;王瑛;田立云;;聚丙烯/硅-鋁空心球增強(qiáng)材料的力學(xué)性能[A];新世紀(jì) 新機(jī)遇 新挑戰(zhàn)——知識創(chuàng)新和高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)發(fā)展(上冊)[C];2001年
9 程勛亮;胡鳴;劉紫薇;曾毅;張青紅;姜繼森;;液/液界面協(xié)助水熱法制備十二面體組裝成的榴蓮狀α-Fe_2O_3空心球[A];中國化學(xué)會第十三屆膠體與界面化學(xué)會議論文摘要集[C];2011年
10 劉沖;;受拉焊接空心球節(jié)點(diǎn)的幾個問題[A];第二屆空間結(jié)構(gòu)學(xué)術(shù)交流會論文集(第二卷)[C];1984年
相關(guān)重要報紙文章 前7條
1 文非;陶瓷聚空心球生產(chǎn)規(guī);痆N];中國化工報;2014年
2 記者 徐瑞哲;比細(xì)菌還小的“膠囊”在滬誕生[N];解放日報;2007年
3 宗信;金屬納米空心球催化劑研究獲突破[N];中國化工報;2004年
4 記者 任琳娟 通訊員 李治梅;五項(xiàng)目達(dá)國際水平[N];邯鄲日報;2011年
5 記者 郭偉;邯鄲陶瓷新材料領(lǐng)域連獲5成果[N];河北日報;2011年
6 山東日照市新營小學(xué) 苗壯;興趣是最好的老師[N];中國體育報;2004年
7 記者 許琦敏;水中模板巧套納米多層球[N];文匯報;2007年
相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條
1 杜鵬程;多功能聚合物空心球的制備及其在藥物控制釋放中的應(yīng)用[D];蘭州大學(xué);2015年
2 任浩;多殼層TiO_2空心球的制備及其鋰離子電池性能研究[D];北京科技大學(xué);2015年
3 余為;金屬空心球材料組元力學(xué)性能及結(jié)構(gòu)設(shè)計[D];燕山大學(xué);2011年
4 張幼維;生物相容及環(huán)境響應(yīng)親水性膠束和空心球的制備、表征和初步應(yīng)用研究[D];復(fù)旦大學(xué);2005年
5 王憲;二氧化硅核殼結(jié)構(gòu)及無機(jī)氧化物空心球的構(gòu)筑[D];華南理工大學(xué);2010年
6 喬菁;粉煤灰空心球/聚脲復(fù)合材料粘彈性研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2011年
7 劉伯洋;空心微納米碳材料的低溫合成與表征[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2008年
8 劉純;無機(jī)納米空心球可控制備及其環(huán)境保護(hù)方面的應(yīng)用研究[D];江蘇大學(xué);2012年
9 張海礁;炭及氧化物空心球材料的RF模板法制備及其結(jié)構(gòu)與性能[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2010年
10 甘治平;單分散鋇鐵氧體亞微空心球的制備研究[D];武漢理工大學(xué);2006年
相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條
1 肖慕;ZnO基納米空心球的制備及性質(zhì)研究[D];浙江大學(xué);2015年
2 曾祥云;高效光催化金屬氧化物空心球的制備及其性能研究[D];蘭州大學(xué);2015年
3 劉超;金屬氧化物中空球的構(gòu)建及機(jī)理的研究[D];大連交通大學(xué);2015年
4 徐暉;鈦、鉻氧化物納米結(jié)構(gòu)的水熱合成及性能研究[D];西南科技大學(xué);2015年
5 蔡海濤;二氧化錫空心球材料的制備及其氣敏特性研究[D];大連理工大學(xué);2015年
6 劉國平;金屬空心球泡l寤魈匭雜攵嗄勘曖嘔痆D];大連理工大學(xué);2015年
7 張發(fā)謙;介孔SiO_2空心球合成化學(xué)的研究及其在藥物裝載中的應(yīng)用[D];北京工業(yè)大學(xué);2015年
8 馮世超;納米光催化材料的制備及其可見光條件下光催化還原二氧化碳性能研究[D];南京大學(xué);2015年
9 陳立新;氧化鋅空心球和納米纖維的制備[D];上海交通大學(xué);2015年
10 孫剛;以三聚氰胺—甲醛微球?yàn)槟0逯苽湎⊥裂趸锟招那虻难芯縖D];武漢工程大學(xué);2015年
,本文編號:2181799
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