【摘要】：目前,隨著太陽能、風能、熱能等環(huán)境友好型可再生清潔能源的高速發(fā)展,研究和開發(fā)具有綠色環(huán)保、高能量密度和高功率密度特點的新型能量存儲裝置,已經成為新能源產業(yè)發(fā)展的關鍵環(huán)節(jié)。其中超級電容器和氫燃料電池具有傳統(tǒng)儲能器件不可比擬的優(yōu)點,在近年來得到了廣泛的研究。面內多孔石墨烯面內的孔結構在離子傳輸擴散方面有著傳統(tǒng)石墨烯不可比擬的優(yōu)勢。本文探索了基于缺陷結構石墨相材料制備面內多孔石墨烯的化學合成方法,并對其作為超級電容器電極材料電化學儲能特性進行了表征,同時研究了氮摻雜面內多孔石墨烯負載鈷復合材料體系的電催化制氫特性,主要研究內容如下:1.以高缺陷的微晶石墨或碳納米管作為前驅體,基于改進Hummers法制備了多孔石墨烯氧化物。利用石墨相材料內部豐富的sp3碳缺陷,通過少步氧化處理制備了具有面內孔結構的氧化石墨烯。面內孔結構縮短了離子擴散的路徑,有利于電解質離子通過擴散進入到石墨烯的表面,有效地促進電荷的傳輸,提高了電極活性。結果表明,在0.1A/g和100 A/g的充放電電流下其電容分別高達375F/g(439F/cm3)和196 F/g(229F/cm3)。此外以碳納米管為前驅體制備的多孔石墨烯可以實現對其面內孔尺寸的調控,從而為研究多孔結構對石墨烯電催化活性的影響提供了材料制備途徑。2.以具有不同尺寸面內孔的多孔氧化石墨烯為前驅體,通過氮摻雜和鈷復合,研究了不同石墨烯孔尺寸對調控氮摻雜的影響,并測試了其負載鈷電催化制氫的性能。研究了此復合材料的制備方法,合成條件對元素摻雜、化學鍵合形式、石墨烯表面分布形態(tài)的影響。通過石墨烯面內結構調控和過渡金屬復合以及氮摻雜石墨烯制備低金屬含量、高性能電催化制氫催化劑。其在0.5M H2SO4酸性體系表現出優(yōu)異的催化活性:Tafel斜率低至64mV dec-1,獲得10mA cm-2的電流密度所需的過電位僅為-203mV。
[Abstract]:At present, with the rapid development of environment-friendly renewable clean energy such as solar, wind and heat, new energy storage devices with green, high energy density and high power density are researched and developed. It has become a key link in the development of new energy industry. Supercapacitors and hydrogen fuel cells have been widely studied in recent years because of their incomparable advantages over conventional energy storage devices. In-plane porous graphene has incomparable advantages over traditional graphene in ion transport and diffusion. In this paper, the chemical synthesis method of in-plane porous graphene based on defect structure graphite phase material was investigated, and its electrochemical energy storage characteristics as electrode material of supercapacitor were characterized. At the same time, the electrocatalytic hydrogen production characteristics of nitrogen-doped porous graphene supported cobalt composite system were studied. The main research contents are as follows: 1. Porous graphene oxide was prepared by modified Hummers method using highly defective microcrystalline graphite ink or carbon nanotubes as precursors. Graphene oxide with in-plane pore structure was prepared by using sp3 carbon defects in graphite phase. The in-plane pore structure shortens the path of ion diffusion, which is beneficial to the diffusion of electrolyte ions to the surface of graphene, which can effectively promote the charge transfer and improve the electrode activity. The results show that at the charge / discharge current of 0.1A/g and 100A / g, the capacitance is as high as 375F/g (439F/cm3) and 196F / g (229F/cm3), respectively. In addition, porous graphene prepared with carbon nanotubes as precursor can regulate the in-plane pore size of graphene, which provides a way to study the effect of porous structure on the electrocatalytic activity of graphene. 2. Using porous graphene oxide with different in-plane pores as precursor, the effect of different graphene pore sizes on nitrogen doping was studied by nitrogen doping and cobalt compounding, and the performance of supported cobalt electrocatalysis for hydrogen production was tested. The preparation method of the composites and the effects of the synthesis conditions on the doping of elements, the form of chemical bonding and the surface distribution of graphene were studied. Low metal content and high performance electrocatalytic catalysts for hydrogen production were prepared by in-plane structure control of graphene, transition metal composite and nitrogen-doped graphene. It shows excellent catalytic activity in 0.5m H2SO4 acid system. The slope of 64mV dec-l is lower than that of 64mV dec-1, and the overpotential required to obtain the current density of 10mA cm-2 is only -203 MV.
【學位授予單位】：中國地質大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TQ127.11

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本文編號：2144527