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具有催化反應邊界微小通道內兩相流動傳質及轉化特性的數值研究

發(fā)布時間:2018-03-29 06:01

  本文選題:氣-液-固微反應器 切入點:兩相流動 出處:《重慶大學》2015年碩士論文


【摘要】:微化工技術已經成為化學工程領域一個迅速崛起的研究熱點和發(fā)展方向。對微反應器內流動、傳質和轉化的深入研究具有重要的意義,但已有的研究主要集中在氣液、氣固、液液等在無反應或者體相反應情況下微反應器內的流動和傳遞過程,而對氣-液-固三相微反應器的研究較少。本文針對具有催化反應邊界微通道內環(huán)狀流和彈狀流條件下的流動、傳質及轉化過程開展了數值研究。同時,也對平板式膜催化反應器內流動、傳質及轉化特性進行了研究。主要的研究內容和結論如下。①研究了具有催化反應邊界圓形微通道內環(huán)狀流動傳質及轉化特性。壁面反應速率與硝基苯入口濃度、溫度和氣液壓力都成正比,但隨著硝基苯的消耗使下游反應速率迅速下降;氫氣濃度的變化主要受氣相壓力的影響,當氣相壓力不變時,隨著反應速率的增大氫氣濃度減小,當硝基苯消耗殆盡時,氫氣的變化只在上游比較明顯,下游只是隨著壓力的降低而沿軸向緩慢減小;硝基苯的物質轉化率與反應溫度和壓力成正比,與入口硝基苯濃度成反比,同時,在混合二級反應區(qū)內,硝基苯入口濃度對其物質轉化率影響很小,氣相壓力和溫度對物質轉化率影響較大。②研究了具有催化反應邊界圓形微通道內彈狀流動傳質及轉化特性。傳質系數隨著氣泡速度和長度的增加而增加,一級反應催化層體積反應速率系數與反應動力學常數、催化層厚度和催化層有效擴散系數正相關,整體反應速率系數由體積傳質系數和催化層體積反應速率系數共同決定。隨著催化劑活性和催化層厚度的降低,或催化層孔隙率的增加,催化劑有效性會不斷升高,當催化劑有效性高于95%,即反應動力學常數小于6.5s-1,或催化層厚度小于5.7?m,或孔隙率大于0.3時,內部傳質可以忽略。如果催化劑厚度繼續(xù)降低,當其小于0.752?m,則體積傳質系數遠大于催化層體積反應速率系數,此時反應將由本征動力學控制,而如果催化劑活性足夠高,當反應動力學常數大于153.4s-1,則體積傳質系數遠小于催化層體積反應速率系數,此時反應將由內外傳質控制。同時,甲基苯的乙烯的物質轉化率隨著氣泡速度和長度、催化劑活性、催化層厚度和孔隙率的增加而增加,但氣泡速度的增加也會使反應物停留時間變短。③研究了具有催化反應邊界矩形微通道內環(huán)狀流動及轉化特性。矩形微通道中液體主要在角區(qū)流動而薄液膜液體速度非常小,且薄液膜區(qū)的反應速率明顯快于角區(qū)。同時液相和催化層硝基苯濃度沿著液膜厚度方向基本保持不變。但是隨著反應動力學常數的增加,催化劑的有效性不斷的降低,使反應受到傳質影響。另外,減小催化層的孔隙率也會使內部傳質阻力變大,催化劑有效性降低。而增加氣液相反應物濃度會同步地增加反應物速率,也會造成催化層有效性降低。同時催化劑活性和氣相壓力的升高,對提升反應器硝基苯物質轉化效率最為明顯,而增加催化層孔隙率和硝基苯濃度對其物質轉化率的影響非常小。④研究了具有催化反應邊界矩形微通道內彈狀流動及轉化特性?拷∫耗^(qū)氫氣濃度增加的速率和硝基苯消耗速率明顯快于其他區(qū)域。而催化層的氫氣和硝基苯濃度分布比較均相。另外,混合二級反應催化層體積反應速率系數與一級反應明顯不同,隨著催化劑活性、氣相壓力和氣相速率的增加,催化層體積反應速率系數也更快地降低。體積傳質系數隨著氣泡速率增加而增加。⑤研究了平板式膜催化反應器內流動傳質及轉化特性。隨著流速和硝基苯濃度的增加硝基苯的物質轉化率降低,但是隨著流速的增加,液相側傳質系數不斷地升高。隨著催化層厚度、活性及氣相壓力的升高反應器的性能先增加后趨于不變,但催化劑的有效性隨著氣液相反應物的濃度,催化劑厚度和活性的增加而減小。
[Abstract]:This paper studies the flow , mass transfer and transformation characteristics of gas - liquid - solid three - phase micro - reactor . in addition , that increase of the catalyst activity and the concentration of nitrobenzene increase the efficiency of the catalytic layer .

【學位授予單位】:重慶大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:TQ052

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本文編號:1679842

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