本文選題：微生物燃料電池　切入點(diǎn)：電化學(xué)活性細(xì)菌　出處：《重慶大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：近年來,微生物燃料電池(Microbial Fuel Cell,MFC)由于能在處理污水的同時(shí)并產(chǎn)生電能,吸引了許多研究者的關(guān)注。MFC是一種有前景的發(fā)電技術(shù),它通過微生物氧化有機(jī)物和生物質(zhì)可以直接將化學(xué)能轉(zhuǎn)變成電能。然而,低的功率輸出卻成為MFC實(shí)際應(yīng)用的瓶頸。陽極性能對(duì)MFC的整體性能有著重要的影響,在眾多MFC性能限制因素中,陽極材料是一個(gè)重要因素,因?yàn)殛枠O材料能影響細(xì)菌生長、電子傳遞以及底物供應(yīng)。因此,一種高性能陽極材料需要被開發(fā)。本文采用高效簡單且耗能較少的電化學(xué)氧化的方式對(duì)碳布進(jìn)行預(yù)處理,研究了這種預(yù)處理方式加速陽極電子轉(zhuǎn)移的機(jī)理;針對(duì)實(shí)際堿性污水處理過程中p H的改變,提出了更加適合處理堿性污水的細(xì)菌的培養(yǎng)方式,研究了該培養(yǎng)方式下的生物膜電化學(xué)特性、陽極表面活性生物量、陽極內(nèi)阻以及MFC輸出功率特性;針對(duì)靜止螺旋碳纖維刷陽極內(nèi)部底物和代謝產(chǎn)物擴(kuò)散傳輸速率較慢,采用旋轉(zhuǎn)螺旋碳刷陽極的方式,強(qiáng)化了陽極內(nèi)部與主流區(qū)的傳質(zhì)過程,研究了螺旋碳刷陽極對(duì)陽極底物擴(kuò)散阻力、陽極生物膜活性和MFC輸出功率的影響;通過高溫碳化和堿處理等方式研究了陽極電極材料的循環(huán)再利用性能;此外,考慮到碳纖維刷內(nèi)層空間的孔隙過小,研究了均勻分布的疊片式金屬網(wǎng)陽極的MFC在不同底物流速、不同底物濃度下的COD去除效率以及產(chǎn)電特性;基于天然竹炭具有高的表面積、強(qiáng)的生物相容性和吸附能力,構(gòu)建了以竹炭管為陽極材料的MFC,并考察了多根竹炭管陽極的輸出功率;隨后分別對(duì)竹炭管陽極的內(nèi)徑和長度進(jìn)行了優(yōu)化研究,考察了不同內(nèi)徑和不同長度管狀電極內(nèi)部生物膜的電化學(xué)特性、傳質(zhì)阻力、長期運(yùn)行的穩(wěn)定性以及生物膜的分布;基于絲瓜絡(luò)的多層次孔隙結(jié)構(gòu),實(shí)驗(yàn)中驗(yàn)證了碳黑沉積的絲瓜絡(luò)為陽極材料的MFC產(chǎn)電的可行性,并通過對(duì)絲瓜絡(luò)表面覆蓋的炭黑進(jìn)行預(yù)處理,對(duì)比研究了碳黑的不同的預(yù)處理方式對(duì)電極材料表面電化學(xué)活性面積、生物膜表面形貌、陽極內(nèi)阻和MFC產(chǎn)電性能的影響。本文主要結(jié)論如下:(1)本實(shí)驗(yàn)提出了四種不同的碳布陽極表面的修飾方式,包括氨水浸泡(CC-A)、磷酸緩沖液電解(CC-P)、硝酸電解(CC-N)和先硝酸電解隨后氨水浸泡(CC-NA),并對(duì)比了以四種不同方式處理后的碳布作為陽極的MFC的性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,所有的陽極修飾都有利于MFC性能的提升,以CC-NA處理的碳布陽極MFC產(chǎn)生的最大輸出功率密度為3.20±0.05 W m-2,它分別比CC-C MFC(2.01±0.02 W m-2)、CC-A MFC(2.35±0.15 W m-2)、CC-N MFC(2.38±0.02 W m-2)和CC-P MFC(2.50±0.08 W m-2)高出58%、36%、35%和28%。陽極的活性生物量和EIS分析結(jié)果表明,CC-NA MFC具有最高的功率輸出的主要原因在于碳布的CC-NA使得陽極表面引入了醌型官能團(tuán),加速了電子的傳輸,而不是由于活性生物量的多少?zèng)Q定的。CC-NA的碳布表面的傅里葉紅外光譜和X射線光電子能譜分析進(jìn)一步表明,碳布表面形成的醌型官能團(tuán)加速了陽極表面與電化學(xué)活性微生物之間的電子傳遞速率,從而增強(qiáng)了CC-NA MFC功率的輸出。(2)研究在堿性底物培養(yǎng)下雙室MFC的產(chǎn)電特性和COD去除效率。分別采用底物p H恒定為7和9以及在7-8-9-8-7之間循環(huán)的方式對(duì)微生物進(jìn)行培養(yǎng),它們分別記為MFC-p H7、MFC-p H9以及MFC-p HV。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,MFC-p HV具有最高輸出功率2554±159 m W m-2,通過陽極循環(huán)伏安法,活性生物量以及電化學(xué)阻抗的測試,發(fā)現(xiàn)MFC-p HV的生物膜具有最好的電化學(xué)活性以及最小的內(nèi)阻。相比MFC-p H7和MFC-9,MFC-p HV陽極表面的生物膜對(duì)p H的變化具有更強(qiáng)的適應(yīng)性,因此其COD去除率也最高。(3)考察了通過碳纖維刷陽極的旋轉(zhuǎn)增強(qiáng)MFC的功率輸出。具有旋轉(zhuǎn)陽極的MFC能夠達(dá)到最大輸出功率密度210±3 W m-3,以及相應(yīng)最大輸出電流密度945±43 A m-3,相比靜止碳刷陽極的MFC,其最大輸出功率密度和最大輸出電流密度分別提高了1.4倍和2.7倍。碳刷陽極旋轉(zhuǎn)前后的電化學(xué)阻抗測試和循環(huán)伏安掃描結(jié)果表明,碳刷陽極的旋轉(zhuǎn)強(qiáng)化了物質(zhì)向螺旋空間的傳輸。此外,陽極的Tafel分析表明了旋轉(zhuǎn)陽極也能夠改善生物膜的電化學(xué)活性。(4)針對(duì)MFC中碳纖維刷陽極的再利用問題,對(duì)使用過碳纖維刷電極分別進(jìn)行了高溫碳化及堿處理,考察了不同處理方法對(duì)MFC電池性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:對(duì)于MFC的工程利用,高溫碳化是實(shí)現(xiàn)碳纖維刷陽極重復(fù)利用的有效方法。相比原碳刷,高溫碳化后的碳纖維刷陽極MFC啟動(dòng)加快、傳荷內(nèi)阻更小、輸出功率和COD去除效率得到提升。(5)采用均勻分布的金屬網(wǎng)疊片式陽極能提高生物膜的利用率,克服了碳刷陽極由于中間孔隙過小導(dǎo)致微生物不能生長的缺陷,相比同尺寸的碳刷陽極MFC,金屬網(wǎng)疊片式陽極MFC的輸出功率得到了提升。中間帶通孔的金屬網(wǎng)疊片式陽極進(jìn)一步強(qiáng)化了底物在電極內(nèi)部的傳輸,提高了陽極表面的生物量和生物活性,強(qiáng)化了MFC的產(chǎn)電性能和污水處理能力。(6)研究了將天然竹子碳化后的竹炭管作為MFC的陽極材料,并對(duì)其表面官能團(tuán)、生物相容性及內(nèi)阻進(jìn)行了深入的研究。對(duì)比了分別以傳統(tǒng)石墨管和竹炭管作為陽極的MFC的性能,相比石墨管陽極,竹炭管陽極具有更粗糙的表面、較好的生物相容性及較小的內(nèi)阻。此外,竹炭管的X射線光電子能譜分析表明,竹炭管表面的C-N鍵加速了生物膜與電極之間的電子傳遞速率。因此,竹炭管MFC較石墨管在最大輸出功率密度上提升了50%,而且通過多根竹炭管形成的管束陽極MFC實(shí)現(xiàn)了性能的提升。(7)以竹子碳化后的竹炭管作為MFC陽極材料,研究了竹炭管陽極內(nèi)徑對(duì)MFC性能的影響并優(yōu)化了竹炭管陽極的內(nèi)徑尺寸。啟動(dòng)完成后,不同內(nèi)徑(1 mm、1.5 mm、2 mm和3 mm分別標(biāo)記為MFC-D1、MFC-D1.5、MFC-D2和MFC-D3)的竹炭管陽極導(dǎo)致了其輸出的電壓不同。在長期運(yùn)行過程中(運(yùn)行30天后),MFC-D2和MFC-D3可以保持穩(wěn)定的功率輸出,而MFC-D1和MFC-D1.5的最大輸出功率密度出現(xiàn)了較大幅度的下降。掃描電子顯微鏡和電化學(xué)交流阻抗圖譜分析結(jié)果表明,MFC-D1和MFC-D1.5的輸出功率密度下降是由于陽極表面致密且較厚生物膜導(dǎo)致了MFC內(nèi)阻的增加。此外,相比其它陽極尺寸,MFC-D2具有最高的功率密度3303 W m-3,說明了內(nèi)徑為2 mm的竹炭管陽極更有利于MFC電能的產(chǎn)生。(8)構(gòu)建了以碳黑沉積的絲瓜絡(luò)為陽極材料的MFC,分別對(duì)比了絲瓜絡(luò)表面以硝酸浸泡和雙氧水浸泡處理后的碳黑修飾的陽極MFC的性能。陽極材料在亞鐵氰化鉀中的CV曲線表明,相比其它陽極,雙氧水處理的碳黑-絲瓜絡(luò)復(fù)合電極具有更好的電化學(xué)性能,以其作為MFC陽極材料時(shí)達(dá)到了最高的輸出功率密度61.7±0.6 W m-3。陽極表面的掃描電子顯微鏡結(jié)果表明,雙氧水處理的碳黑使得微生物能更緊密的附著在陽極表面。陽極的電化學(xué)交流阻抗和Tafel測試表明,碳黑經(jīng)過雙氧水浸泡處理后加速了生物膜與陽極之間的電子傳遞速率。因此,以雙氧水處理的碳黑-絲瓜絡(luò)復(fù)合材料作為陽極的MFC的輸出功率能得到增強(qiáng)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TM911.45

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