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ARGET ATRP法接枝聚合物改性囊泡狀介孔二氧化硅及其應(yīng)用研究

發(fā)布時(shí)間:2018-02-04 08:46

  本文關(guān)鍵詞: 囊泡狀介孔二氧化硅 ARGET ATRP 聚甲基丙烯酸二乙氨基乙酯 控釋 卡托普利 出處:《齊魯工業(yè)大學(xué)》2015年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文


【摘要】:本論文用水熱法制備囊泡狀介孔二氧化硅,用后接枝法以3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)為改性劑對(duì)囊泡狀介孔二氧化硅進(jìn)行改性,再以2-溴異丁酰溴(BiB)為改性劑對(duì)其改性得到溴改性的囊泡狀介孔二氧化硅。采用電子轉(zhuǎn)移再生催化劑原子轉(zhuǎn)移自由基聚合(ARGET ATRP)法在溴改性的囊泡狀介孔二氧化硅表面接枝pH-敏感的聚甲基丙烯酸二乙氨基乙酯。最后將此復(fù)合材料用于藥物的控釋。本論文主要研究?jī)?nèi)容為以下幾個(gè)部分:(1)采用雙十二烷基二甲基溴化銨和十六烷基三甲基溴化銨為復(fù)合模板,正硅酸四乙酯為硅源,制備囊泡狀介孔二氧化硅。經(jīng)測(cè)試證明,水熱法制備的囊泡狀介孔二氧化硅的粒徑為50-100 nm,殼層厚度為2-5 nm,層間距為2-3 nm。(2)我們用有機(jī)改性劑3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)和2-溴異丁酰溴(BiB)依次對(duì)所制備的囊泡狀介孔二氧化硅進(jìn)行改性,熱重分析(TGA)和傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)證明囊泡狀介孔二氧化硅因表面富含羥基而物理吸附了一些水,且改性后的囊泡狀介孔二氧化硅會(huì)出現(xiàn)更大的熱失重,這主要是由于囊泡狀介孔二氧化硅改性后,改性劑中有機(jī)基團(tuán)的存在。在FT-IR中也出現(xiàn)了有機(jī)改性劑中特征基團(tuán)的新峰(1380、1280 cm-1)。這都說(shuō)明囊泡狀介孔二氧化硅被成功改性了。(3)用ARGET ATRP法在溴改性的囊泡狀介孔二氧化硅表面接枝pH-敏感的聚合物聚甲基丙烯酸二乙氨基乙酯。此方法是以溴改性的囊泡狀介孔二氧化硅為引發(fā)劑,以FeCl3·6H2O為催化劑,三苯基膦做配體、抗壞血酸做還原劑、N,N-二甲基甲酰胺做溶劑。調(diào)節(jié)單體的量,得到的產(chǎn)物分別命名為SM1, SM2和SM3。經(jīng)過(guò)HRTEM、FESEM、FT-IR等測(cè)試證明接枝成功。在一定范圍內(nèi),調(diào)節(jié)單體的量,HRTEM結(jié)果顯示,隨著單體量的增加,接枝后最外層厚度一樣,層間距逐漸變小。(4)將接枝前后的囊泡狀介孔二氧化硅用于卡托普利的控釋。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,與囊泡狀介孔二氧化硅相比,接枝后的載藥量明顯提高。囊泡狀介孔二氧化硅的載藥量為26.0%,SM3的載藥量43.0%,囊泡狀介孔二氧化硅的包封率為30.0%,SM3的包封率為50.0%?ㄍ衅绽诓煌琾H(4.0,6.0和7.4)條件下釋放時(shí),在pH 4.0的磷酸緩沖溶液中,卡托普利從囊泡狀介孔二氧化硅中釋放量為20.0%,在pH 6.0時(shí),卡托普利釋放量為14.0%,在pH 7.4時(shí),卡托普利釋放量為12.8%。這些數(shù)據(jù)表明在這三個(gè)pH磷酸緩沖溶液下,卡托普利的釋放量都不大,而且不同pH下釋放量差距小,說(shuō)明不同pH磷酸緩沖溶液對(duì)卡托普利的釋放量影響不重要。但是,卡托普利在SM3中的釋放量為,在pH 4.0的磷酸緩沖溶液中,釋放量為70.0%,在pH 6.0時(shí),卡托普利釋放量為38.0%,在pH 7.4時(shí),卡托普利釋放量為31.5%。從以上結(jié)果看出,在pH為4.0的溶液中,SM3中卡托普利的釋放量明顯比pH為6.0和7.4大。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明,卡托普利的釋放量取決于溶液的pH。這種制備復(fù)合材料的方法可以應(yīng)用到其他有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合材料的制備,此復(fù)合材料也可以應(yīng)用在其他領(lǐng)域。
[Abstract]:This paper deals with the preparation of encapsulated mesoporous silica by hydrothermal method . It is modified by using 3 - aminopropyltriethoxysilane ( APTES ) as modifier to modify the bubble - shaped mesoporous silica . The results show that the size of the porous silica prepared by hydrothermal method is 50 - 100 nm , the thickness of the shell is 2 - 5 nm , and the interlayer spacing is 2 - 3 nm . ( 2 ) We also use the organic modifier 3 - aminopropyltriethoxysilane ( APTES ) and 2 - bromoisobutyrybromide ( BiB ) to modify the silica surface of the encapsulated mesoporous silica . ( 3 ) grafting pH - sensitive polymer poly ( ethylene ethyl methacrylate ) on the surface of bromine - modified encapsulated mesoporous silica with ARGET . The method is based on bromine - modified vesicular mesoporous silica as initiator . The product is named SM1 , SM2 and SM3 respectively . The release of captopril was 20.0 % . The release of captopril was 20.0 % . The release of captopril was 33.0 % in pH 4.0 .

【學(xué)位授予單位】:齊魯工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:TB383.4;TQ127.2

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