本文關鍵詞：Nafion含量對直接甲醇燃料電池陰極催化劑性能表達的影響（英文）

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【摘要】：燃料電池是一種將燃料反應的化學能轉化為電能的裝置,可分為氫氧質子交換膜燃料電池(PEMFCs)、直接甲醇燃料電池(DMFCs)和直接甲酸燃料電池等.與PEMFCs相比,DMFCs以甲醇為燃料,燃料的儲存運輸和電池操作運行具有較高的安全性,所以近年來受到人們的廣泛關注.膜電極組件(MEA)是DMFCs的核心部分,由氣體擴散層(GDL)、催化層(CL)和質子交換膜(PEM)三部分組成.GDL用于提高電池傳質能力,并同時作為MEA的集流體.PEM主要用于隔離燃料和氧氣,進行質子傳導.CL是MEA中的主要組成部分,為電化學反應提供場所.催化層由催化劑,質子傳輸介質和電子傳輸介質組成.通常,陽極催化劑采用Pt Ru/C,陰極采用Pt/C,質子傳輸介質為全氟磺酸樹脂,如Nafion.CL的結構對電池性能有直接的影響,因此人們對CL的結構進行了詳細的研究,并通過調節(jié)CL親水性能、梯度催化層的結構設計等優(yōu)化其結構.研究表明,當CL中Nafion含量為33 wt.%,PEMFCs具有最佳的電池性能.DMFCs與PEMFCs對MEA要求不同,其陰極更容易發(fā)生水淹現(xiàn)象.本文結合非接觸式三維光學輪廓儀、接觸角測試系統(tǒng)和電化學測試對陰極不同Nafion含量的膜電極進行了表面形貌、親水性、循環(huán)伏安和DMFC性能測試.本文利用噴涂法制備了GDE,然后與Nafion115熱壓形成MEA.由三維表面形貌圖可以看出,隨著催化層中Nafion含量的增加,GDE表面的粗糙度變大,尤其是N35和N45.理論上,表面粗糙有利于Pt的暴露和傳質擴散,但是其電池性能并未與粗糙度呈現(xiàn)出正相關的關系,因為Nafion含量高于35 wt.%,Pt被Nafion過度包裹,抑制了O2至催化劑表面的傳輸,且隨著Nafion含量由15 wt.%增加至45 wt.%,其GDE表面的接觸角由166.8o減至143.1o,說明CL的親水性增強,易導致陰極產(chǎn)生的水無法及時排出,從而造成陰極水淹現(xiàn)象.從不同Nafion含量制備MEA的CV圖可以看出,隨著Nafion含量的增加,Pt的電化學活性面積(ESA)增加.當Nafion含量較少時,Nafion無法對全部Pt納米粒子(NPs)形成包覆或無法形成連貫的質子傳輸通道,從而導致大部分的Pt NPs催化活性較低變?yōu)闊o效Pt.而有效Pt NPs要求與連貫的質子傳輸通道相連接.當Nafion含量高于35 wt.%時,其ESA基本保持不變,因為Pt載量一定,從而限制了ESA,此時達到該載量條件下的極限ESA.但是電池極化曲線表明,30wt.%Nafion含量的MEA具有最佳的電池性能.因為有效Pt NPs不一定是高效的,當他們?nèi)勘籒afion包裹后,O2只能依靠溶解在Nafion中才可以到達催化劑表面,從而阻礙傳質.只有Pt NPs表面包裹和暴露面積達到一定比例時才變得高效.所以當Nafion含量低于30 wt.%時,主要由質子傳輸通道導致的有效Pt NPs較少;當Nafion含量高于30 wt.%時,出現(xiàn)Nafion過度包裹Pt NPs,阻礙O2傳質.因此,Nafion含量30 wt.%時,Pt的包裹面積和裸露面積達到所研究的最佳狀態(tài).
【作者單位】： 中國科學院長春應用化學研究所電分析化學國家重點實驗室;濟南大學化學化工學院氟化學化工材料山東省重點實驗室;中國科學院大學;中國科學院長春應用化學研究所先進電源實驗室;
【基金】：supported by the National Basic Research Program of China(973 Program,2012CB932800) the National Natural Science Foundationof China(21433003,21373199) the Science&Technology Research Programs of Jilin Province(20150101066JC,20160622037JC)~~
【分類號】：O643.36;TM911.4
【正文快照】： Over the past few decades,direct methanol fuel cells(DMFCs)have attracted significant attention as a potential can-didate for environmentally friendly energy conversion devices.Compared with hydrogen proton exchange membrane fuel cells(PEMFCs),DMFCs are

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