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氮摻雜多孔炭材料的制備及其在甲基橙吸附和酯交換反應(yīng)中的應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2017-11-10 06:36

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【摘要】:多孔炭材料具有比表面積高、孔道結(jié)構(gòu)豐富、耐熱、耐酸堿等特點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于催化、吸附、生物等領(lǐng)域。在炭材料中引入氮等異質(zhì)元素能進(jìn)一步調(diào)變材料的結(jié)構(gòu)、表面化學(xué)性質(zhì)及電子傳導(dǎo)性,使其具有更加廣闊的應(yīng)用空間。當(dāng)前,針對(duì)一些重要的吸附及催化反應(yīng)過程,設(shè)計(jì)和制備性能優(yōu)異的氮摻雜多孔炭材料具有重要的理論研究意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。本論文主要采用溶膠-凝膠路線合成了一系列具有介孔結(jié)構(gòu)的氮摻雜炭材料(NMC),結(jié)合各種表征手段對(duì)材料的結(jié)構(gòu)及表面性質(zhì)進(jìn)行了研究,考察了其作為吸附劑對(duì)甲基橙的吸附性能;另外,還將其作為催化劑載體制備了氧化鐵負(fù)載型催化劑,并考察了其對(duì)碳酸二甲酯和碳酸二乙酯酯交換反應(yīng)的催化性能。首先,以蔗糖、檸檬酸、硝酸鋁、尿素和氨水為原料,采用溶膠-凝膠法,并結(jié)合高溫炭化處理,制備了一系列具有不同氮含量(9.1~11.3wt%)的NMC材料。各種表征結(jié)果證實(shí),所制備的NMC材料具有較高的比表面積(659~912m2/g)和豐富的孔道結(jié)構(gòu),且表面含有大量的含氧及含氮官能團(tuán)。其次,以NMC材料為吸附劑,研究了其對(duì)陽離子染料(甲基橙)的吸附性能。結(jié)果表明:所有NMC材料均在室溫下對(duì)甲基橙表現(xiàn)出較好的吸附性能,吸附行為符合朗格繆爾等溫吸附方程;NMC材料的吸附性能隨著含氮量的變化而發(fā)生變化,對(duì)NMC材料進(jìn)行高溫處理能大幅度提升其對(duì)甲基橙的吸附性能;NMC材料具有的高比表面積、大的孔徑和孔容及豐富的官能團(tuán)等特性是其具有較好吸附性能的主要原因。最后,以NMC為載體,硝酸鐵為鐵源,采用浸漬法制備出一系列鐵基負(fù)載型催化劑(FeOx/NMC)。該類催化劑對(duì)碳酸二甲酯和碳酸二乙酯酯交換反應(yīng)表現(xiàn)出了良好的催化活性和穩(wěn)定性,性能明顯優(yōu)于以活性炭、碳納米管等炭材料為載體制備的鐵基催化劑;NMC材料表面存在的官能團(tuán)有利于實(shí)現(xiàn)氧化鐵的高度分散;FeOx/NMC催化劑表面同時(shí)存在的堿中心(含氮官能團(tuán))和相鄰的酸中心(鐵物種)能夠起到協(xié)同催化的作用,是催化劑具有高活性的主要原因。
【學(xué)位授予單位】:吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TQ127.11

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本文編號(hào):1165508

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