本文關鍵詞：用于CO低溫氧化的助劑促進型鈷基催化劑的研究

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【摘要】：汽車排放的尾氣、化石燃料的不完全燃燒均會造成CO的排放,并引起持續(xù)的環(huán)境污染問題。另一方面,在質子交換膜燃料電池的原料氫氣中存在約0.5~3%的CO,易導致燃料電池電極中毒,也需要轉化消除。一氧化碳的低溫催化氧化是一個重要的CO轉化技術,該技術不僅能緩解日益嚴重的環(huán)境問題,也能提高燃料電池效率,具有經濟和環(huán)境上的諸多優(yōu)勢。在CO的低溫氧化反應中,鈷基催化劑因其對CO的較強的轉化能力得到了較多關注,不過,其低溫活性仍待提高。本論文以Co_3O_4為活性組分,研究了甲酸改性的Co_3O_4-CeO_2催化劑和Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3催化劑,分別用于CO的低溫催化反應中;此外,還研究了制備方法、助劑以及結構改性等手段對催化劑的催化性能的影響,并探討了催化構效關系。本文通過水熱合成法成功制備了甲酸改性Co_3O_4-CeO_2催化劑,該催化劑在CO的活性測試過程中呈現(xiàn)出較高的催化性能:T50和T100(T50和T100分別是轉化率達到50%及100%的溫度)分別為69.5oC和150oC。表征結果表明,經過甲酸改性后,催化劑比表面積以及孔容都有所變大,CO的吸附量增加;活性位及TOF的計算表明,酸處理后的催化劑具有更多的活性位,反應活性得到提高。本論文選擇摻雜Fe_3O_4以及In_2O_3等組分,分步合成了Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3催化劑,并將其用于CO低溫催化氧化的反應中,并探討了In_2O_3的含量對反應活性的影響。實驗結果表明,當(Co_3O_4-Fe_3O_4)與In_2O_3的摩爾比為12:4時,催化劑的活性最佳,其T50和T100分別為114oC和215oC。表征結果表明,In_2O_3的引入,提高了催化劑的孔容孔徑;In_2O_3的摻雜增大了催化劑對CO的吸附量,對CO的轉化活性提高。
【關鍵詞】：CO氧化 Co_3O_4-CeO_2 催化劑 Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3 催化劑甲酸改性
【學位授予單位】：成都理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第1章 引言8-21
• 1.1 CO氧化反應研究背景8
• 1.2 CO催化氧化反應機理8-10
• 1.3 CO氧化催化劑研究10-15
• 1.3.1 貴金屬催化劑10-13
• 1.3.2 非貴金屬催化劑類型13
• 1.3.3 Co催化劑13-15
• 1.4 催化劑的制備方法15-19
• 1.4.1 共沉淀法15-16
• 1.4.2 水熱法16-17
• 1.4.3 溶膠-凝膠法17
• 1.4.4 浸漬法17-18
• 1.4.5 固相法18
• 1.4.6 自燃燒法18-19
• 1.5 本課題的研究背景及研究內容19-21
• 1.5.1 本課題研究背景19-20
• 1.5.2 本課題主要研究內容20
• 1.5.3 研究重點20-21
• 第2章 CO低溫氧化實驗部分及分析方法21-26
• 2.1 原料試劑及儀器設備21-22
• 2.1.1 原料試劑21-22
• 2.1.2 主要儀器及設備22
• 2.2 催化劑的制備22
• 2.3 催化劑活性評價22-24
• 2.3.1 催化劑評價裝置及實驗條件22
• 2.3.2 催化劑評價流程22-24
• 2.4 催化劑表征24-26
• 2.4.1 X射線粉末衍射分析（XRD）24
• 2.4.2 比表面積及孔結構測定（BET）24
• 2.4.3 程序升溫還原（H_2-TPR）24
• 2.4.4 X-射線光電子能譜（XPS）24-25
• 2.4.5 透射電子顯微鏡（TEM）25
• 2.4.6 CO吸脫附性能測試（CO-TPD）25
• 2.4.7 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法（ICP-AES）25
• 2.4.8 H_2-TPD25-26
• 第3章 甲酸改性Co_3O_4-CeO_2催化劑活性研究26-38
• 3.1 引言26-27
• 3.2 甲酸改性Co_3O_4-CeO_2催化劑的制備27-28
• 3.2.1 Co_3O_4的制備27
• 3.2.2 Co_3O_4-CeO_2的制備27
• 3.2.3 甲酸改性Co_3O_4-CeO_2催化劑的制備27
• 3.2.4 一鍋法制備Co_3O_4-CeO_2-0.527-28
• 3.3 實驗結果與討論28-30
• 3.3.1 催化劑活性測試28-29
• 3.3.2 穩(wěn)定性測試29
• 3.3.3 制備方法對活性的影響29-30
• 3.4 催化劑性能表征30-37
• 3.4.1 XRD表征30-31
• 3.4.2 TEM表征31
• 3.4.3 ICP-AES表征31-32
• 3.4.4 N_2的物理吸脫附實驗32-33
• 3.4.5 H_2-TPR表征33-34
• 3.4.6 XPS表征34-35
• 3.4.7 CO-TPD35
• 3.4.8 H_2-TPD表征35-36
• 3.4.9 討論部分36-37
• 3.5 本章小結37-38
• 第4章 Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3催化劑制備及活性研究38-51
• 4.1 引言38-39
• 4.2 Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3催化劑的制備39-40
• 4.2.1 Co_3O_4-Fe_3O_4的制備39
• 4.2.2 Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3的制備39
• 4.2.3 一鍋法制備Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3-439-40
• 4.3 實驗結果與討論40-42
• 4.3.1 CO低溫氧化反應活性測試結果40-41
• 4.3.2 制備方法對活性的影響41-42
• 4.4 催化劑表征42-49
• 4.4.1 XRD表征42-44
• 4.4.2 N_2物理吸附實驗44-45
• 4.4.3 H_2-TPR表征45-46
• 4.4.4 CO-TPD表征46-47
• 4.4.5 ICP-AES47
• 4.4.6 XPS表征47-49
• 4.5 本章小結49-51
• 結論51-52
• 致謝52-53
• 參考文獻53-60
• 攻讀學位期間取得的學術成果60

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5 ;輕油制氫燒結型催化劑降低煅燒溫度和催化劑中鎳含量初步研究[J];勝利石油化工;1976年03期

6 秦永寧;烴類水蒸汽轉化制氫催化劑初步設計[J];天津大學學報;1978年02期

7 南化公司研究院二室釩催化劑組;美國進口硫酸釩催化劑剖析報告[J];硫酸工業(yè);1979年02期

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1 李文鵬;徐顯明;郁向民;李方偉;裴皓天;李影輝;;天然氣二段蒸汽轉化催化劑的分析表征[A];第四屆全國工業(yè)催化技術及應用年會論文集[C];2007年

2 汪國軍;吳糧華;陳欣;謝在庫;;丙烯腈新型催化劑研制[A];第十三屆全國催化學術會議論文集[C];2006年

3 鄭俊嫻;王遠洋;;相催化劑微粒聚集分維特征的模擬研究[A];第七屆全國催化劑制備科學與技術研討會論文集[C];2009年

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8 楊述芳;陶若虹;徐樹元;任宏俊;;催化劑的壁厚設計與壽命管理[A];2012中國環(huán)境科學學會學術年會論文集（第三卷）[C];2012年

9 韓哲;張冬菊;李國平;武劍;劉成卜;;Ziegler-Natta催化劑下α-烯烴聚合反應中若干問題的理論研究[A];中國化學會第九屆全國量子化學學術會議暨慶祝徐光憲教授從教六十年論文摘要集[C];2005年

10 洪景萍;;山梨醇和釕助劑添加對二氧化硅擔載鈷基催化劑結構及其費托合成性能影響的原位表征研究[A];中國化學會第28屆學術年會第1分會場摘要集[C];2012年

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1 覃澤文;催化劑助氫氣輕松儲存[N];中國能源報;2009年

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10 孫帥帥;CuO/CeO_2的浸漬法制備及其催化CO氧化性能[D];上海應用技術學院;2015年

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本文編號：998003