本文關(guān)鍵詞：孔穴內(nèi)壁富含N、O雜原子的金屬—有機框架的合成及性質(zhì)研究

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【摘要】：金屬-有機框架化合物因其獨特的結(jié)構(gòu)和性質(zhì),在化學(xué)的各個領(lǐng)域,擔(dān)任著重要的角色。本文合成了一系列含N雜環(huán)的剛性有機配體,并研究了它們與過渡金屬的超分子自組裝化學(xué),得到了22個含未配位N或O原子的配位化合物,通過紅外、X-射線單晶衍射等手段表征了它們的結(jié)構(gòu),并研究了部分化合物的催化性質(zhì)。I.利用含N雜環(huán)有機配體L1(2,5-二(1-氫-1,2,4-三氮唑)吡啶)與Co(CH3COO)2·4H2O分別在7種羧酸共配體存在條件下,通過溶劑熱反應(yīng)組裝得到11例未見文獻報道的金屬-有機框架。研究發(fā)現(xiàn),溶劑的種類以及混合溶劑的比例、羧酸共配體均能夠有效調(diào)控金屬-有機框架化合物的拓撲結(jié)構(gòu)。II.篩選出四例結(jié)構(gòu)類似、孔穴尺寸大小不一且含有不同官能團的Co(II)-MOFs,研究了它們對芳香醛的硅氰化反應(yīng)和Knoevenagel縮合反應(yīng)的催化活性,發(fā)現(xiàn)含有硝基官能團的Co(II)-MOF是一例良好的異相催化劑,能夠有效催化硅氰化反應(yīng)和Knoevenagel縮合反應(yīng)兩類有機反應(yīng),分離簡單,并且都可以循環(huán)利用至少5次。III.合成6例含吡啶端基的直線型有機配體,與過渡金屬Zn(II)、Cd(II)、Cu(I)、Cu(II)通過溶劑熱法或溶液擴散法組裝得到7個結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的配位化合物,通過紅外、X-射線單晶衍射表征了它們的結(jié)構(gòu)。IV.以2,5-二溴吡啶和2,5-二溴吡嗪為母體,引入含N雜環(huán)(嘧啶、咪唑、2-甲基咪唑、苯并咪唑)合成了5個有機配體,研究了它們的熒光性質(zhì)。并研究了它們與Zn(II)、Cd(II)、Co(II)的自組裝化學(xué)和在羧酸共配體影響下的自組裝化學(xué)。研究表明,本文設(shè)計合成的MOFs均具有未配位的N原子或O原子,部分化合物的拓撲結(jié)構(gòu)新穎,潛在的功能化性質(zhì)良好,這為MOFs材料在催化等方面的應(yīng)用提供了良好的材料基礎(chǔ)。
【關(guān)鍵詞】：N 雜環(huán)配體 熒光 自組裝 催化
【學(xué)位授予單位】：山東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-8
• 前言8-32
• 參考文獻27-32
• 第一章 一例含氮雜環(huán)配體的合成及其混配自組裝研究32-66
• 一、化合物1-11的合成及結(jié)構(gòu)分析33-56
• 二、實驗部分56-65
• 參考文獻65-66
• 第二章 四例Co(Ⅱ)-MOFs的催化性質(zhì)研究66-98
• 一、化合物1-4的主客體化學(xué)性質(zhì)研究67-72
• 二、化合物1'-4'的合成72-77
• 三、化合物 1’-4’的催化性能研究77-91
• 四、本章小結(jié)91
• 五、實驗部分91-96
• 參考文獻96-98
• 第三章 含吡啶端基的直線型有機配體的合成及其自組裝研究98-122
• 第一節(jié) 含吡啶端基的直線型有機配體的合成及表征98-104
• 第二節(jié) 含吡啶端基有機配體與過渡金屬的自組裝研究104-120
• 參考文獻120-122
• 第四章 含N雜 環(huán)的有機配體的合成及其自組裝研究122-141
• 第一節(jié) 含N雜環(huán)的有機配體的合成及表征123-128
• 第二節(jié) 含N雜環(huán)有機配體與過渡金屬離子的自組裝研究128-140
• 參考文獻140-141
• 總結(jié)141-142
• 論文發(fā)表情況142-143
• 致謝143-144

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本文編號：924000