本文關(guān)鍵詞：底泥和土壤中德克隆類物質(zhì)和六溴環(huán)十二烷異構(gòu)體分析方法研究及應(yīng)用

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【摘要】：德克隆類物質(zhì)是一系列氯代阻燃劑,包括Dechlorane Plus (DP), Dechlorane 602 (Dec 602), Dechlorane 603 (Dec 603),Dechlorane 604 (Dec 604)和滅蟻靈(Mirex),被廣泛應(yīng)用于紡織和聚合材料。因?yàn)樽枞紕┚薮蟮漠a(chǎn)量和用量,環(huán)境問題已經(jīng)出現(xiàn)。世界各國(guó)近年來紛紛設(shè)立法規(guī)以制約德克隆的使用。本論文以沉積物和土壤為研究對(duì)象,研究建立樣品提取和凈化一步完成的前處理方法,并利用氣相色譜-負(fù)化學(xué)電離源串聯(lián)質(zhì)譜對(duì)德克隆系進(jìn)行同時(shí)檢測(cè)。本論文以選擇性加速溶劑萃取(SPLE)為提取方法,在萃取池中加入吸附劑和樣品一起萃取能獲得PLE萃取最高的選擇性。鎂鋁雙金屬?gòu)?fù)合氧化物(Mg-Al-LDO)作為一種新型廉價(jià)的吸附劑應(yīng)用于選擇性加速溶劑萃取(SPLE)。實(shí)驗(yàn)過程中系統(tǒng)研究了影響萃取效率的PLE因素,包括萃取溫度,萃取溶劑,靜態(tài)萃取時(shí)間和循環(huán)次數(shù)。同時(shí)為了獲得滿意的凈化效果,還考察了吸附劑的類型和用量。結(jié)果表明,SPLE的條件萃取溫度100℃加熱5 min,靜態(tài)萃取10 min循環(huán)3次,萃取過程的壓力1500 psi。用80%的池體積清洗樣品,排氣時(shí)間100s,可達(dá)到良好的提取效果。3 g Mg-Al-LDO取得最佳的凈化效果和回收率。在最優(yōu)的條件下,德克隆的3種添加濃度水平(10,100和500ng—g-1)的回收率在90.3-99.8%之間,相對(duì)偏差小于5.7%。方法表現(xiàn)出良好的線性關(guān)系,濃度范圍1-500ng·g-1決定系數(shù)在0.9992-0.9999。建立的SPLE前處理與GC-NCI-MS聯(lián)用聯(lián)用方法的最低檢出限(LODs)為0.01-0.67 ng.g-1,最低定量限(LOQs)0.03-2.22ng·g-1。用所建立的SPLE-GC-NCI-MS法對(duì)沉積物和土壤中德克隆系的含量進(jìn)行檢測(cè)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該方法簡(jiǎn)單快速,不需要額外的凈化步驟,結(jié)果可靠靈敏度高,可以滿足德克隆類物質(zhì)在環(huán)境樣品中的分析檢測(cè)工作。此外,本論文還進(jìn)行了沉積物中六溴環(huán)十二烷(HBCD)的分析方法的研究,沉積物經(jīng)過加速溶劑萃取后,萃取液經(jīng)過凝膠滲透色譜(GPC)凈化,再通過固相萃取(SPE)進(jìn)一步凈化,優(yōu)化了GPC的收集時(shí)間和SPE的洗脫體積,得到良好的回收率。HBCD的3種添加濃度水平(10,100和500 ng·g-1)的回收率在81.3-110.2%之間,RSD介于1.8-5.7%。結(jié)合LC-MS/MS建立了分離測(cè)定3種HBCD異構(gòu)體的檢測(cè)方法。3種HBCD在濃度5-1000 ng.g1的線性決定系數(shù)在0.9956-0.9997,線性關(guān)系良好。儀器檢出限為0.58-0.72 ng.g-1,定量限為1.93-2.41 ng-g-‘。用已建立的前處理方法及LC-MS/MS檢測(cè)條件測(cè)定了某工廠附近底泥中六溴環(huán)十二烷三種異構(gòu)體的含量。結(jié)果表明此方法適用于底泥中六溴環(huán)十二烷的痕量分析,且具有較高的可靠性。
【關(guān)鍵詞】：選擇性加速溶劑萃取 德克隆 Mg-Al-LDO 六溴環(huán)十二烷 氣相色譜-負(fù)化學(xué)電離源質(zhì)譜 液相色譜-三重四級(jí)桿質(zhì)譜聯(lián)用 底泥 土壤
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X830;O657.63
【目錄】：

• 學(xué)位論文數(shù)據(jù)集3-4
• 摘要4-7
• abstract7-17
• 第一章 緒論17-29
• 1.1 課題來源17
• 1.2 阻燃劑簡(jiǎn)介17
• 1.3 六溴環(huán)十二烷簡(jiǎn)介17-20
• 1.3.1 六溴環(huán)十二烷的污染18-19
• 1.3.2 六溴環(huán)十二烷的檢測(cè)19-20
• 1.4 德克隆系列物質(zhì)概述20-22
• 1.4.1 德克隆的污染21-22
• 1.4.2 德克隆的檢測(cè)22
• 1.5 前處理方法22-26
• 1.5.1 空氣25
• 1.5.2 水25
• 1.5.3 土壤和沉積物樣品25
• 1.5.4 生物樣品25-26
• 1.6 展望26
• 1.7 本論文研究的內(nèi)容、目的及意義26-29
• 1.7.1 研究的目的和意義26-27
• 1.7.2 本論文的研究?jī)?nèi)容27-29
• 第二章 底泥和土壤中德克隆類物質(zhì)的分析方法建立29-59
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分29-35
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器和試劑29-30
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)品和溶劑30-31
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)室注意事項(xiàng)31
• 2.1.4 德克隆類物質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制31-32
• 2.1.4.1 德克隆類單標(biāo)儲(chǔ)備液的配制31-32
• 2.1.4.2 單標(biāo)儲(chǔ)備液的稀釋32
• 2.1.4.3 混和標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制32
• 2.1.4.4 內(nèi)標(biāo)溶液的稀釋32
• 2.1.5 真實(shí)樣品32
• 2.1.6 空白樣品32
• 2.1.7 前處理方法32-34
• 2.1.8 氣相色譜-負(fù)化學(xué)電離源質(zhì)譜聯(lián)用檢測(cè)條件34-35
• 2.2 結(jié)果與討論35-56
• 2.2.1 PLE條件的確定35-42
• 2.2.1.1 提取溶劑的選擇35-37
• 2.2.1.2 萃取溫度的確定37-39
• 2.2.1.3 萃取時(shí)間的確定39-41
• 2.2.1.4 循環(huán)次數(shù)的確定41-42
• 2.2.2 吸附劑的選擇42-44
• 2.2.2.1 不同吸附劑的比較42-43
• 2.2.2.2 Mg-Al-LDO用量的確定43-44
• 2.2.3 PLE在線萃取與離線萃取的對(duì)比44-46
• 2.2.4 基質(zhì)效應(yīng)46-47
• 2.2.5 GC-NCI-MS條件優(yōu)化47-51
• 2.2.5.1 氣相色譜柱的選擇47
• 2.2.5.2 進(jìn)樣口溫度的確定47-48
• 2.2.5.3 離子源溫度的確定48-49
• 2.2.5.4 監(jiān)測(cè)離子的選擇49-50
• 2.2.5.5 GC-NCI-MS方法結(jié)果50-51
• 2.2.6 GC-NCI-MS方法評(píng)估51-54
• 2.2.6.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線51-53
• 2.2.6.2 GC-NCI-MS精密度評(píng)估53
• 2.2.6.3 檢出限及定量限的測(cè)定53-54
• 2.2.7 方法評(píng)估54-56
• 2.2.7.1 SPLE的選擇性54-55
• 2.2.7.2 方法回收率55-56
• 2.2.8 實(shí)際樣品檢測(cè)56
• 2.3 本章小結(jié)56-59
• 第三章 底泥中六溴環(huán)十二烷異構(gòu)體的分析檢測(cè)59-79
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分59-65
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器和試劑59-60
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)品和溶劑60-61
• 3.1.3 實(shí)驗(yàn)注意事項(xiàng)61
• 3.1.4 HBCD標(biāo)準(zhǔn)溶液配制61-62
• 3.1.4.1 單標(biāo)標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制61
• 3.1.4.2 單標(biāo)標(biāo)儲(chǔ)備溶液稀釋61-62
• 3.1.4.3 混合標(biāo)準(zhǔn)溶液配制62
• 3.1.5 真實(shí)樣品62
• 3.1.6 空白樣品62
• 3.1.7 前處理方法62-63
• 3.1.8 LC-MS/MS檢測(cè)條件63-65
• 3.2 結(jié)果和討論65-76
• 3.2.1 凈化條件的確定65-67
• 3.2.1.1 凝膠滲透色譜的條件確定65-66
• 3.2.1.2 固相萃取條件確定66-67
• 3.2.2 LC-MS/MS條件確定67-73
• 3.2.2.1 色譜條件的確定68
• 3.2.2.2 質(zhì)譜條件確定68-72
• 3.2.2.3 LC-MS/MS方法72-73
• 3.2.3 LC-MS/MS方法評(píng)估73-75
• 3.2.3.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線73-74
• 3.2.3.2 LC-MS/MS精密度評(píng)估74-75
• 3.2.3.3 檢測(cè)限和定量限75
• 3.2.4 實(shí)驗(yàn)方法評(píng)估75-76
• 3.2.5 實(shí)際樣品檢測(cè)76
• 3.3 本章小結(jié)76-79
• 第四章 結(jié)論79-81
• 參考文獻(xiàn)81-89
• 致謝89-91
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表及接收的學(xué)術(shù)論文91-93
• 作者和導(dǎo)師簡(jiǎn)介93-94
• 附件94-95

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本文編號(hào)：910159