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碳納米量子點的制備及其醇的催化氧化性能研究

發(fā)布時間:2017-09-22 15:32

  本文關(guān)鍵詞:碳納米量子點的制備及其醇的催化氧化性能研究


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【摘要】:本文使用廉價的石墨碳棒作為原料,僅以純水作為電解質(zhì),不添加任何其他化學物質(zhì),通過簡單電化學法成功制備了高質(zhì)量的碳納米量子點。這種高產(chǎn)率制備碳納米量子點的方法不但經(jīng)濟而且環(huán)保。我們同樣報道了一種高效超聲法制備摻氮碳納米量子點的方法。采用透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)、拉曼光譜(Raman)等手段對碳納米量子點和摻氮碳納米量子點的結(jié)構(gòu)和形貌進行了詳細的表征。所得碳納米量子點為SP2雜化的結(jié)構(gòu),粒徑均勻,顆粒大小平均為4 nm,其表面在電化學氧化過程中引入較多的活性基團。僅以水作為溶劑,NaClO作為氧化劑,以非金屬碳納米量子點作為催化劑,研究了碳納米量子點醇的催化氧化性能。催化結(jié)果表明:在無催化劑的條件下,苯甲醇轉(zhuǎn)化率僅為6%,在反應(yīng)溫度70℃,催化劑CQDs用量為100 mg,10%的NaClO用量為5 m L,反應(yīng)時間為6 h的反應(yīng)條件下,轉(zhuǎn)化率為75%,選擇性為99.9%,說明CQDs具有較高的催化活性。與其他碳納米催化劑相比,如碳納米管,石墨烯等,CQDs表現(xiàn)出較高的催化活性。同時,對于其他的醇類,CQDs同樣表現(xiàn)出較高的催化活性。通過反復使用,碳量子點表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性。相對于純的碳納米量子點,摻氮碳納米量子點的催化性能有所提高。其活性主要得益于其較小的顆粒尺寸以及表面較多的含氧活性基團?紤]到碳納米量子點的光學性能,嘗試通過引入光催化手段來提高碳納米量子點的催化活性。結(jié)果表明:在光照條件下,碳納米量子點具有較高的催化活性。苯甲醇的轉(zhuǎn)化率由75%提高到85%,證實了光催化提高碳納米量子點的活性的想法。通過表征和分析,提出了碳納米量子點催化劑光催化氧化醇類物質(zhì)的可能反應(yīng)機理。綜上所述,通過電化學法成功制備了碳納米量子點催化劑,該催化劑表現(xiàn)出較好的醇的催化氧化活性及穩(wěn)定性,其高活性歸功于碳納米量子點的小粒徑和表面豐富的含氧官能團。該非金屬類碳納米量子點催化劑為醇的催化氧化劑的開發(fā)提供了參考。
【關(guān)鍵詞】:碳納米量子點 電化學法 催化氧化 光催化
【學位授予單位】:暨南大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:O613.71;TB383.1
【目錄】:
  • 摘要3-4
  • Abstract4-9
  • 第一章 緒論9-18
  • 1.1 前言9
  • 1.2 碳納米量子點的制備9-12
  • 1.2.1 化學方法合成碳納米量子點10-11
  • 1.2.1.1 電化學合成法10
  • 1.2.1.2 模板合成法10
  • 1.2.1.3 微波/超聲輔助合成法10-11
  • 1.2.1.4 燃燒氧化法11
  • 1.2.2 物理方法合成碳納米量子點11-12
  • 1.2.2.1 激光燒蝕法11
  • 1.2.2.2 電弧放電法11-12
  • 1.3 碳納米量子點的應(yīng)用12-16
  • 1.3.1 光催化應(yīng)用12-13
  • 1.3.2 光電應(yīng)用13
  • 1.3.3 電化學檢測13-14
  • 1.3.4 燃料電池14
  • 1.3.5 生物傳感器14-15
  • 1.3.6 氧化還原反應(yīng)15
  • 1.3.7 粒子檢測15
  • 1.3.8 細胞標記和生物成像15-16
  • 1.4 本論文的選題意義和主要研究內(nèi)容16-18
  • 第二章 儀器與實驗方法18-21
  • 2.1 化學試劑與儀器18-19
  • 2.1.1 主要化學試劑18-19
  • 2.1.2 實驗儀器與設(shè)備19
  • 2.2 催化劑的表征19-21
  • 2.2.1 X-射線粉末衍射分析(XRD)19-20
  • 2.2.2 透射電子顯微鏡分析(TEM)20
  • 2.2.3 X射線光電子能譜分析(XPS)20
  • 2.2.4 傅立葉變換紅外光譜分析(FT-IR)20
  • 2.2.5 拉曼光譜分析(Raman)20
  • 2.2.6 固體紫外吸收光譜分析(UV-Vis)20-21
  • 第三章 碳納米量子點及摻氮碳納米量子點的制備與表征21-33
  • 3.1 引言21
  • 3.2 實驗部分21-23
  • 3.2.1 碳納米量子點的制備21-22
  • 3.2.2 摻氮碳納米量子點的制備22
  • 3.2.3 樣品的表征22-23
  • 3.3 結(jié)果與討論23-33
  • 3.3.1 碳納米量子點的結(jié)構(gòu)分析23-27
  • 3.3.1.1 碳納米量子點的透射電鏡分析(TEM)23-24
  • 3.3.1.2 碳納米量子點的X射線衍射光譜分析(XRD)24-25
  • 3.3.1.3 碳納米量子點的紅外光譜分析(FT-IR)25-26
  • 3.3.1.4 碳納米量子點的拉曼光譜分析(Raman)26
  • 3.3.1.5 碳納米量子點的光電子能譜分析(XPS)26-27
  • 3.3.2 摻氮碳納米量子點的結(jié)構(gòu)分析27-33
  • 3.3.2.1 摻氮碳納米量子點的透射電鏡分析(TEM)27-28
  • 3.2.2.2 摻氮碳納米量子點的X射線衍射光譜分析(XRD)28-29
  • 3.2.2.3 摻氮碳納米量子點的紅外光譜分析(FT-IR)29-30
  • 3.2.2.4 摻氮碳納米量子點的拉曼光譜分析(Raman)30-31
  • 3.2.2.5 摻氮碳納米量子點的X射線光電子能譜分析(XPS)31-33
  • 第四章 碳納米量子點催化氧化醇的性能研究33-48
  • 4.1 引言33
  • 4.2 實驗部分33-34
  • 4.2.1 醇的催化氧化33-34
  • 4.3 結(jié)果與討論34-48
  • 4.3.1 碳納米量子點催化氧化性能研究34-43
  • 4.3.1.1 不同氧化劑對催化性能的研究34-35
  • 4.3.1.2 不同碳納米催化劑催化性能比較35-36
  • 4.3.1.3 不同溶劑對碳納米量子點催化苯甲醇氧化性能的影響36-37
  • 4.3.1.4 反應(yīng)時間對碳納米量子點催化苯甲醇氧化性能的影響37-38
  • 4.3.1.5 反應(yīng)溫度對碳納米量子點催化苯甲醇氧化性能的影響38-39
  • 4.3.1.6 催化劑用量對碳納米量子點催化苯甲醇氧化性能的影響39-40
  • 4.3.1.7 碳納米量子點催化氧化醇的可能機理40-41
  • 4.3.1.8 碳納米量子點催化劑的穩(wěn)定性研究41-43
  • 4.3.2 摻氮碳納米量子點的催化性能研究43-46
  • 4.3.2.1 摻氮碳納米量子點催化苯甲醇氧化性能研究43-44
  • 4.3.2.2 摻氮碳納米量子點催化苯甲醇氧化反應(yīng)的穩(wěn)定性研究44-46
  • 4.3.3 碳納米量子點催化氧化其他醇類46-48
  • 第五章 碳納米量子點選擇性光催化氧化性能研究48-56
  • 5.1 前言48
  • 5.2 實驗部分48-49
  • 5.2.1 苯甲醇的選擇性氧化和其他醇的催化反應(yīng)48-49
  • 5.2.2 碳納米量子點的光電流響應(yīng)測試49
  • 5.3 結(jié)果與討論49-56
  • 5.3.1 碳納米量子點選擇性光催化氧化苯甲醇性能研究49-50
  • 5.3.2 不同碳基納米材料的紫外可見漫反射光譜分析50-51
  • 5.3.3 碳納米量子點的光電化學性質(zhì)分析51-52
  • 5.3.4 碳納米量子點光催化苯甲醇的可能反應(yīng)機理52-53
  • 5.3.5 碳納米量子點光催化其他醇類選擇性氧化53-56
  • 第六章 總結(jié)與展望56-58
  • 6.1 總結(jié)56-57
  • 6.2 展望57-58
  • 參考文獻58-68
  • 在學期間發(fā)表論文68-69
  • 致謝69

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本文編號:901617


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