本文關(guān)鍵詞：金屬@三維石墨烯大孔復合催化劑的制備、表征及催化性能研究

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【摘要】：碳納米材料具有獨特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異電學、力學、化學性能,從零維富勒烯—一雍破納米管——二維石墨烯,碳納米材料的不斷發(fā)展為負載型貴金屬催化劑的發(fā)展提供了更多新機遇。石墨烯作為當前最熱門的碳材料,除具有碳納米管等傳統(tǒng)碳材料大比表面積、良好導電、導熱、化學穩(wěn)定性外,其獨特的二維平面結(jié)構(gòu)更有利于貴金屬活性中心的負載。但是,石墨烯負載的貴金屬催化劑通常是以類均相的狀態(tài)分散在反應體系中,分散性較差、易團聚,導致催化效果下降,其次經(jīng)多次離心或過濾回收處理后,石墨烯負載的貴金屬催化劑極易流失,需不斷補充新催化劑,增加催化反應成本�；谝陨戏治�,我們以氧化石墨烯為前驅(qū)體,通過水熱法一步制備了具有三維大孔穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的Pt@3D (Three Dimensional)以及Pt-Cu@3D宏觀石墨烯材料作為催化劑,對其結(jié)構(gòu)進行表征,并考察了其催化性能。論文的研究工作主要分為兩個部分,第一部分是Pt@3D石墨烯大孔復合催化劑的制備、表征及催化性能研究,第二部分是Pt-Cu@3D石墨烯大孔復合催化劑的制備、表征與催化性能研究。具體研究內(nèi)容如下：1. Pt@3D石墨烯大孔復合催化劑的制備、表征及催化性能研究利用Hummers法制備含氧官能團較為豐富的氧化石墨烯,H2PtCl6·6H2O提供Pt源,以維生素C作為還原劑,采用一步水熱法制備了Pt@3D石墨烯大孔復合催化劑。此過程中,我們探討了制備石墨烯三維大孔催化劑的最佳條件。為考察其催化性能,選取了對硝基苯酚還原為對氨基苯酚的反應為模型反應,并研究了貴金屬負載量、反應溫度、還原劑NaBH4的量等對此反應的影響。除此之外,對比了Pt@rGO均相復合催化劑以及Pt@3D石墨烯大孔復合催化劑二者的催化循環(huán)使用效果,實驗證明,Pt@3D石墨烯大孔復合催化劑的催化效果較好。最后,利用XRD、SEM、TEM、XPS、ICP等測試方法對催化劑進行了表征。表征結(jié)果表明,所制備的石墨烯三維宏觀催化劑孔道豐富,且孔徑較均勻。2. Pt-Cu@3D石墨烯大孔復合催化劑的制備、表征與催化性能研究由于貴金屬價格較高,制備催化劑的成本較高,為了降低成本,引入金屬Cu,改變Pt和Cu的質(zhì)量比,以同樣方法制備了一系列Pt-Cu@3D石墨烯大孔復合催化劑,為考察其催化性能,仍以對硝基苯酚的還原反應為模型反應,通過實驗確定Pt與Cu的最佳質(zhì)量比為3：5,利用XRD、SEM、TEM、EDX、XPS、HRTEM等方法對最優(yōu)催化劑進行了表征。除此之外,我們還改變了前驅(qū)體氧化石墨烯的濃度,以考察氧化石墨烯濃度對宏觀材料的影響,其他條件均保持一致,氧化石墨烯濃度越大,所制備的三維石墨烯大孔材料的孔徑越小,金屬納米顆粒的粒徑反而增大,但是反應底物的轉(zhuǎn)化率并沒有下降,因此可以表明粒徑并不是影響催化劑效果的唯一因素；當氧化石墨烯濃度低于0.5mg/g時,便不能再形成穩(wěn)定的三維大孔結(jié)構(gòu)。
【關(guān)鍵詞】：三維大孔石墨烯 制備 金屬 復合催化劑 催化性能
【學位授予單位】：華東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要6-8
• Abstract8-13
• 第一章 緒論13-40
• 1.1 石墨烯簡介13-14
• 1.1.1 石墨烯的電子性質(zhì)和能帶結(jié)構(gòu)13
• 1.1.2 石墨烯的熱導性質(zhì)13-14
• 1.1.3 石墨烯的力學性質(zhì)14
• 1.1.4 石墨烯重要的化學性質(zhì)14
• 1.2 宏觀石墨烯14-30
• 1.2.1 一維石墨烯纖維15-19
• 1.2.1.1 純石墨烯纖維15-16
• 1.2.1.2 石墨烯-polymer復合纖維16-17
• 1.2.1.3 石墨烯-nano-object復合纖維17-18
• 1.2.1.4 石墨烯-doped復合纖維18
• 1.2.1.5 一維石墨烯纖維的主要應用18-19
• 1.2.2 二維石墨烯紙/膜19-23
• 1.2.2.1 純二維石墨烯紙/膜19-20
• 1.2.2.2 二維石墨烯復合紙/膜20
• 1.2.2.3 石墨烯-polymer復合紙/膜20-21
• 1.2.2.4 石墨烯-nano-object復合紙膜21-22
• 1.2.2.5 二維石墨烯膜紙/膜的主要應用22-23
• 1.2.3 三維石墨烯塊體材料23-30
• 1.2.3.1 純的石墨烯塊體材料(石墨烯水凝膠/氣凝膠)24-25
• 1.2.3.2 三維石墨烯-聚合物塊體材料25-26
• 1.2.3.3 三維石墨烯塊體材料的制備方法26-29
• 1.2.3.4 三維石墨烯塊體材料的主要應用29-30
• 1.3 本論文的選題依據(jù)和研究內(nèi)容30-33
• 參考文獻33-40
• 第二章 Pt@3D石墨烯大孔復合催化劑的制備、表征及催化性能研究40-66
• 2.1 引言40-41
• 2.2 實驗部分41-48
• 2.2.1 實驗藥品及儀器41-43
• 2.2.2 催化劑的制備43-44
• 2.2.3 催化劑的表征44-46
• 2.2.4 對硝基苯酚的還原反應46-48
• 2.3 結(jié)果與討論48-63
• 2.3.1 催化劑的最佳制備條件48
• 2.3.2 不同負載量的催化劑的催化效果48-53
• 2.3.3 NaBH_4的最佳使用量53-54
• 2.3.4 反應溫度對轉(zhuǎn)化率的影響54-55
• 2.3.5 催化劑的循環(huán)使用55-56
• 2.3.6 反應底物的拓展56-57
• 2.3.7 催化劑的表征與討論57-63
• 2.4 本章小結(jié)63-64
• 參考文獻64-66
• 第三章 Pt-Cu@3D石墨烯大孔復合催化劑的制備、表征與催化性能研究66-84
• 3.1 引言66-67
• 3.2 實驗部分67-69
• 3.2.1 實驗藥品及儀器67-68
• 3.2.2 催化劑的制備68
• 3.2.3 催化劑的表征68-69
• 3.3 結(jié)果與討論69-81
• 3.3.1 Pt與Cu最佳負載量的探究69-71
• 3.3.2 催化劑的最佳處理量71
• 3.3.3 催化劑的催化活性及循環(huán)使用性71-73
• 3.3.4 催化劑的表征73-80
• 3.3.5 反應底物的拓展80-81
• 3.4 本章小結(jié)81-82
• 參考文獻82-84
• 第四章 總結(jié)與展望84-86
• 附錄：碩士期間發(fā)表的文章86-87
• 致謝87

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