基于黃酸鉛配合物制備硫化鉛及鈣鈦礦薄膜及其光電性能的研究
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【摘要】:隨著電子器件性能的不斷提高和材料應(yīng)用范圍的不斷擴(kuò)大,薄膜材料的研究獲得了迅速發(fā)展,目前已成為真空、微電子和材料科學(xué)中一個(gè)最活躍的邊緣學(xué)科。微結(jié)構(gòu)控制對(duì)于實(shí)現(xiàn)以高性能的薄膜為基礎(chǔ)的器件是至關(guān)重要的。總的來(lái)說(shuō),均質(zhì),致密,高度結(jié)晶的薄膜是必需的。本論文旨在以黃酸鉛配合物為鉛源,分別制備了高質(zhì)量的PbS薄膜和CH_3NH_3PbI_3薄膜。首先,在傳統(tǒng)的制備方法中,采用黃酸鉛配合物熱分解所形成的硫化鉛(PbS)薄膜通常呈現(xiàn)出三維“島”狀結(jié)構(gòu),其主要原因是由于黃酸鉛配合物的熱分解過(guò)程中涉及復(fù)雜的晶體生長(zhǎng)過(guò)程,容易出現(xiàn)非均勻成核。本論文采用自組裝單分子層技術(shù)(SAM)有效解決黃酸鉛配合物熱分解過(guò)程中出現(xiàn)的非均勻成核的問(wèn)題,即在原位熱分解黃酸鉛配合物制備PbS薄膜的過(guò)程中,利用3-巰基丙酸(MPA)修飾襯底來(lái)調(diào)控硫化鉛薄膜的微觀形貌和性能。本文先研究了黃酸鉛前驅(qū)體的濃度和溶劑對(duì)PbS薄膜微觀結(jié)構(gòu)和表面形貌的影響,對(duì)制備條件進(jìn)行了優(yōu)化。隨后,在優(yōu)化的制備條件下,研究了MPA自組裝單層的引入對(duì)于硫化鉛薄膜晶體結(jié)構(gòu),表面形貌和光吸收特性的調(diào)控作用。結(jié)果表明,通過(guò)MPA調(diào)控制備的硫化鉛薄膜具有較低的孔洞,更好的覆蓋率和均勻的晶粒,更重要的是,其表現(xiàn)出更好的光電響應(yīng)特性。其次,近年來(lái),基于有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料(主要為CH_3NH_3PbI_3、CH3NH3Pb3-x Clx、NH2CH=NH2PbI3,以下簡(jiǎn)稱鈣鈦礦)為光活性層構(gòu)建的太陽(yáng)電池由于其集直接帶隙、吸光系數(shù)高、激子束縛能低、激子和載流子擴(kuò)散距離長(zhǎng),以及成本低、制備工藝簡(jiǎn)單、光電轉(zhuǎn)換率高、易于實(shí)現(xiàn)大面積柔性器件等優(yōu)點(diǎn)于一身,而成為當(dāng)今新型光伏技術(shù)中一顆耀眼的新星。已有研究表明,采用不同的含鉛化合物作為前驅(qū)體可以有效調(diào)控鈣鈦礦的成膜過(guò)程。對(duì)于高性能鈣鈦礦薄膜光伏器件,高質(zhì)量CH_3NH_3PbI_3薄膜的制備是一大關(guān)鍵。本文采用黃酸鉛配合物作為一種新的鉛源,利用一步溶液旋涂法制備CH_3NH_3PbI_3薄膜。相比于碘化鉛,其覆蓋率明顯提高,結(jié)晶的形式也發(fā)生改變,微觀形貌明顯不同,但是CH_3NH_3PbI_3薄膜中仍然包含許多小孔結(jié)構(gòu),會(huì)導(dǎo)致吸光度的減少同時(shí)增加漏電流的路徑,從而破壞器件性能。為此,我們進(jìn)一步優(yōu)化制備工藝,采用一種簡(jiǎn)單的熱處理方法,降低其轉(zhuǎn)化速度,形成結(jié)晶度好、致密、光電性能較好的CH_3NH_3PbI_3薄膜。該工作為調(diào)控CH_3NH_3PbI_3薄膜形貌,制備高質(zhì)量、重現(xiàn)性好的CH_3NH_3PbI_3薄膜提供了新的思路。
【關(guān)鍵詞】:黃酸鉛配合物 硫化鉛薄膜 鈣鈦礦薄膜 光電性能
【學(xué)位授予單位】:南昌大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O641.4;TB383.2
【目錄】:
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-9
- 第一章 引言9-23
- 1.1 概述9-13
- 1.1.1 薄膜的特性9-12
- 1.1.2 薄膜材料的研究現(xiàn)狀12-13
- 1.2 硫化鉛薄膜13-18
- 1.2.1 物理方法13-14
- 1.2.2 化學(xué)方法14-18
- 1.3 鈣鈦礦薄膜材料18-21
- 1.4 本課題的研究?jī)?nèi)容及意義21-23
- 第二章 基于自組裝單分子層調(diào)控硫化鉛薄膜的微觀結(jié)構(gòu)及性能23-40
- 2.1 引言23-25
- 2.2 實(shí)驗(yàn)部分25-28
- 2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料25-26
- 2.2.2 硫化鉛器件的制備26-28
- 2.2.3 測(cè)試及表征28
- 2.3 結(jié)果與討論28-39
- 2.3.1 前驅(qū)體濃度和溶劑對(duì)硫化鉛薄膜微觀結(jié)構(gòu)的影響28-34
- 2.3.2 以MPA為自組裝單分子層改善PbS薄膜的微觀形貌34-37
- 2.3.3 以MPA作為自組裝單分子層提高PbS薄膜的性能37-39
- 2.4 結(jié)論39-40
- 第三章 基于黃酸鉛配合物制備CH_3NH_3PbI_3薄膜以及光電性能的研究40-52
- 3.1 引言40-42
- 3.2 實(shí)驗(yàn)部分42-45
- 3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料42-43
- 3.2.2 CH_3NH_3PbI_3薄膜以及器件的制備43-45
- 3.2.3 測(cè)試及表征45
- 3.3 結(jié)果與討論45-51
- 3.3.1 黃酸鉛配合物作為一種新的鉛源形成CH_3NH_3PbI_3薄膜45-49
- 3.3.2 CH_3NH_3PbI_3薄膜的光學(xué)性能49
- 3.3.3 CH_3NH_3PbI_3薄膜的電學(xué)性能49-51
- 3.4 結(jié)論51-52
- 第四章 結(jié)論與展望52-54
- 4.1 結(jié)論52-53
- 4.2 展望53-54
- 致謝54-55
- 參考文獻(xiàn)55-61
- 攻讀學(xué)位期間的研究成果61
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