本文關(guān)鍵詞：新型MOFs分子基材料的設計合成與性能研究

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【摘要】：金屬-有機框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)材料,是一種新型的晶態(tài)材料,這類材料由于其具有較大的孔徑、比表面積以及結(jié)構(gòu)多樣性等特點,在許多領(lǐng)域具有廣闊的應用前景,如氣體的存儲和分離、催化、手性拆分、藥物緩釋、分子識別以及熒光性能等。已報道的金屬-有機框架材料的種類和數(shù)量眾多,但是合成穩(wěn)定的且性能獨特的MOFs材料仍是一個巨大的挑戰(zhàn),尤其是合成新型的超分子異構(gòu)體以及穩(wěn)定的Zr-MOFs。本論文運用晶體工程的原理和經(jīng)驗,成功構(gòu)筑了一系列新型的MOFs材料,并在詳細結(jié)構(gòu)表征的基礎(chǔ)上,深入研究了它們的氣體吸附性質(zhì)以及結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系。第一章:簡單介紹了目前金屬-有機框架材料的發(fā)展歷程、結(jié)構(gòu)特點以及應用領(lǐng)域等相關(guān)內(nèi)容,并以此為基礎(chǔ),闡明了本論文的選題依據(jù)和意義。第二章:以Co~(2+)離子和柔性三元羧酸配體,在不同溶劑體系的誘導下,合成了一對互為超分子異構(gòu)體的三維Co-MOFs結(jié)構(gòu)(470-MOF和471-MOF),并深入分析了由配體和次級構(gòu)筑單元構(gòu)象變化而產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)差異,同時比較了兩個Co-MOFs在吸附性能方面的差異。第三章:采用孔道調(diào)控策略,通過調(diào)節(jié)孔道內(nèi)封端基團,成功構(gòu)筑得到三個具有不同含氮位點孔道內(nèi)壁的三維Zr-MOFs(493-MOF-BA、493-MOF-NA和493-MOF-TATB)。氣體吸附研究表明,孔道內(nèi)壁含氮位點的增加有利于增強MOFs材料對CO_2的作用力,有利于提高氣體的吸附量。第四章:利用兩個剛?cè)嵝圆煌娜人崤潴w,首次報道拓撲結(jié)構(gòu)類型為the的三維Zr-MOFs(509-MOF和514-MOF)。509-MOF是一個二重互穿并具有微孔納米籠狀的結(jié)構(gòu),而514-MOF是非互穿網(wǎng)絡結(jié)構(gòu),其結(jié)構(gòu)中包含微孔籠和一維介孔通道。這兩個MOFs均展示了良好的能源氣體吸附性能及CO_2氣體分離性能。
【關(guān)鍵詞】：金屬-有機框架 超分子異構(gòu)體 結(jié)構(gòu)調(diào)控 氣體吸附
【學位授予單位】：鄭州輕工業(yè)學院
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-26
• 1.1 引言10-11
• 1.2 金屬-有機框架材料的發(fā)展歷程11-14
• 1.3 金屬-有機框架材料的特點14-15
• 1.4 金屬-有機框架材料的設計合成與結(jié)構(gòu)表征15-17
• 1.4.1 金屬-有機框架材料的合成方法15-16
• 1.4.2 金屬-有機框架材料的結(jié)構(gòu)表征16-17
• 1.5 金屬-有機框架材料的結(jié)構(gòu)與組成17-21
• 1.5.1 節(jié)點18-19
• 1.5.2 有機配體19-21
• 1.6 金屬-有機框架材料的應用前景21-23
• 1.6.1 氣體存儲21-22
• 1.6.2 吸附分離22
• 1.6.3 催化轉(zhuǎn)化22-23
• 1.6.4 光學、電學和磁學材料23
• 1.7 本課題的選題依據(jù)、意義23-24
• 1.8 本課題的主要結(jié)果24-26
• 第二章 溶劑誘導超分子異構(gòu)體的合成及其吸附性能的研究26-44
• 2.1 引言26-27
• 2.2 實驗部分27-31
• 2.2.1 實驗試劑和儀器27
• 2.2.2 化合物的合成27-28
• 2.2.3 X-射線單晶結(jié)構(gòu)分析28
• 2.2.4 氣體吸附計算28-31
• 2.3 470-MOF和 471-MOF單晶結(jié)構(gòu)描述31-35
• 2.4 X-射線粉末衍射實驗35-36
• 2.5 熱重分析36-37
• 2.6 氣體吸附測試37-43
• 2.6.1 樣品活化37-38
• 2.6.2 氣體吸附38-43
• 2.7 小結(jié)43-44
• 第三章 Zr-MOFs的孔道調(diào)控與性能研究44-72
• 3.1 引言44-45
• 3.2 實驗部分45-51
• 3.2.1 實驗試劑和儀器45
• 3.2.2 化合物的合成45-47
• 3.2.3 X-射線單晶結(jié)構(gòu)分析47
• 3.2.4 氣體吸附計算47-51
• 3.3 單晶結(jié)構(gòu)描述51-56
• 3.4 X-射線粉末衍射實驗56-57
• 3.5 熱重分析57-59
• 3.6 氣體吸附測試59-67
• 3.6.1 樣品活化59-62
• 3.6.2 氣體吸附62-67
• 3.7 其它性能測試67-69
• 3.7.1 穩(wěn)定性測試67-69
• 3.7.2 熒光調(diào)控性能測試69
• 3.8 小結(jié)69-72
• 第四章 新型Zr-MOFs的設計合成與性能研究72-92
• 4.1 引言72-74
• 4.2 實驗部分74-79
• 4.2.1 實驗試劑和儀器74
• 4.2.2 化合物的合成74-75
• 4.2.3 X-射線單晶結(jié)構(gòu)分析75
• 4.2.4 氣體吸附計算75-79
• 4.3 晶體結(jié)構(gòu)79-82
• 4.3.1 509-MOF的晶體結(jié)構(gòu)描述79-80
• 4.3.2 514-MOF的晶體結(jié)構(gòu)描述80-82
• 4.4 X-射線粉末衍射實驗82-83
• 4.5 熱重分析83-84
• 4.6 氣體吸附測試84-91
• 4.6.1 樣品活化84-86
• 4.6.2 氣體吸附86-91
• 4.7 小結(jié)91-92
• 結(jié)論與展望92-94
• 致謝94-96
• 參考文獻96-108
• 附錄108-109

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本文編號：863940