本文關鍵詞：碳氮材料負載鉑催化劑的制備及在肉桂醛加氫反應中的應用

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【摘要】：α,β不飽和醛選擇性加氫是化工生產(chǎn)的關鍵反應之一,其產(chǎn)物是香精、香料、化妝品、醫(yī)藥、殺菌劑合成的重要原料和中間體。由于α,β-不飽和醛分子中共軛C=O鍵和C=C鍵反應性的差異,導致加氫時一系列的競爭反應和產(chǎn)物的多樣化。探索新型加氫催化劑的設計與制備,改善加氫反應的活性與選擇性,對于控制化學反應的方向性,提高工業(yè)生產(chǎn)的效益具有深遠的意義。碳氮材料作為一種新型碳材料,己經(jīng)成為國際碳材料領域的熱點之一。氮的引入,改變了碳材料的組成、結構和性質,成為調控所負載加氫催化劑性能的潛在手段,而賦予碳氮載體材料一定磁性,則可實現(xiàn)選擇性加氫反應中非均相催化劑的高效分離與循環(huán)使用。本論文工作以鉑為活性組分,磁性或非磁性碳氮材料為載體,制備兩類催化劑Pt/Fe3O4@C-N及Pt/g-C3N4,考察催化劑在肉桂醛選擇性加氫反應中的性能,探索催化劑組成、結構與性能的關系。主要研究內容及結果如下：1、通過溶劑熱法合成了磁性Fe304納米微球,并以水熱法將氮摻雜碳(C-N)包覆在Fe304表面,獲得磁性核殼結構的Fe3O4@C-N復合載體。以乙二醇為還原性溶劑,氯鉑酸為前驅體,通過原位還原將Pt負載到Fe3O4@C-N,制得Pt/Fe3O4@C-N催化劑。采用元素分析、傅利葉變換紅外光譜(FT-IR)、透射電鏡(TEM)、掃描電鏡(SEM)、X光電子能譜(XPS)和X射線衍射(XRD)等技術對催化劑進行表征。結果顯示：Fe3O4磁性納米顆粒尺寸均一、呈單分散的球型；氮摻雜碳層包覆在磁核表面,厚度大約10 nm；鉑納米顆粒粒徑為2-3 nm,均勻地分散在載體表面,無團聚現(xiàn)象。2、將催化劑Pt/Fe3O4@C-N應用于肉桂醛加氫反應,重點考察了不同氮含量對加氫反應的影響,同時還考察了不同反應溫度、氫氣壓力、負載量對肉桂醛加氫反應的影響及催化劑重復使用性能。研究發(fā)現(xiàn)：在相同的反應條件下,氮含量為2.9%時催化活性最佳,肉桂醛轉化率為82.6%,肉桂醇的選擇性為98%,與未摻雜氮的催化劑相比(肉桂醛轉化率65%,肉桂醇選擇性93.2%),活性有了明顯提升；在外加磁場作用下,催化劑與反應體系可以迅速分離；催化劑使用5次之后,催化活性基本不變,具有較好的循環(huán)使用性能。3、以尿素為原料,高溫煅燒合成了片層狀氮化碳g-C3N4,通過原位還原法載鉑得到Pt/g-C3N4催化劑,考察了載體煅燒溫度對肉桂醛加氫反應中催化劑性能的影響。結果表明：載體g-C3N4中存在許多含N官能團,有利于Pt納米顆粒的穩(wěn)定；金屬Pt納米粒子均勻分散在g-C3N4表面,粒徑在2-3 nm之間；載體煅燒溫度對催化劑的擇性加氫性能有明顯影響,550℃煅燒得到的g-C3N4載Pt催化劑,在較溫和的條件下表現(xiàn)出較明顯的活性,肉桂醛轉化率為30%,肉桂醇選擇性為66%左右。重復使用3次,催化劑活性基本不變,但與氮摻雜碳為載體的催化劑相比,活性與循環(huán)使用性能均有待提高。
【關鍵詞】：磁性 碳氮材料 核-殼結構 Pt 肉桂醛 選擇性加氫
【學位授予單位】：浙江師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 緒論11-27
• 1.1 α,β-不飽和醛加氫反應的介紹及研究現(xiàn)狀11-13
• 1.2 肉桂醛選擇性加氫反應的研究狀況13-18
• 1.3 碳氮材料的研究進展18-24
• 1.3.1 氮化碳的簡單介紹18-21
• 1.3.2 氮摻雜碳材料簡介21-24
• 1.4 磁性納米材料24-25
• 1.5 課題研究意義、目標及內容25-27
• 1.5.1 課題研究意義及目標25-26
• 1.5.2 課題研究內容26-27
• 第二章 實驗部分27-33
• 2.1 實驗試劑和儀器27-28
• 2.1.1 實驗試劑27
• 2.1.2 實驗儀器27-28
• 2.2 載體與催化的制備28-30
• 2.2.1 磁性納米粒子Fe_3O_4的制備28
• 2.2.2 磁性載體Fe_3O_4@C-N的制備28-29
• 2.2.3 催化劑Pt/Fe_3O_4@C-N的制備29
• 2.2.4 g-C_3N_4的制備29
• 2.2.5 催化劑Pt/g-C_3N_4的制備29-30
• 2.3 載體及催化劑的表征30-31
• 2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)30
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)30
• 2.3.3 紅外光譜(FT-IR)30
• 2.3.4 電子透射顯微鏡(TEM、EDS)30
• 2.3.5 電感耦合等離子原子發(fā)射光譜(ICP-AES)30
• 2.3.6 元素分析儀30-31
• 2.3.7 X射線光電子能譜(XPS)31
• 2.3.8 Superconducting Quantum Interference Device (SQUID)31
• 2.4 催化加氧反應評價31-33
• 2.4.1 加氫反應步驟31
• 2.4.2 產(chǎn)物分析方法31-33
• 第三章 催化劑Pt/Fe_3O_4@C-N在肉桂醛加氫反應中的應用33-52
• 3.1 引言33-34
• 3.2 實驗部分34
• 3.2.1 材料與試劑34
• 3.2.2 載體Fe_3O_4@C-N與催化劑Pt/Fe_3O_4@C-N的制備34
• 3.2.3 催化劑的表征34
• 3.2.4 催化劑活性評價34
• 3.3 結果與討論34-50
• 3.3.1 材料表征34-44
• 3.3.2 肉桂醛加氫反應性能的評價44-50
• 3.4 本章總結50-52
• 第四章 氮化碳負載鉑催化劑對肉桂醛加氫的催化性能52-63
• 4.1 引言52-53
• 4.2 實驗部分53
• 4.2.1 材料和試劑53
• 4.2.2 載體與催化劑的制備53
• 4.2.3 催化劑的表征53
• 4.2.4 催化劑活性評價53
• 4.3 結果與討論53-62
• 4.3.1 材料表征53-59
• 4.3.2 肉桂醛加氫反應性能評價59-62
• 4.4 本章總結62-63
• 第五章 全文總結與課題展望63-65
• 5.1 全文總結63-64
• 5.2 課題展望64-65
• 參考文獻65-76
• 攻讀學位期間取得的研究成果76-77
• 致謝77-79

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