本文關(guān)鍵詞：二維納米材料基復(fù)合催化劑的制備及性能研究

  更多相關(guān)文章： 二維復(fù)合催化劑 石墨烯 二硫化鉬 機(jī)理研究 催化

【摘要】：面對資源日益匱乏環(huán)境逐漸惡化的嚴(yán)峻形勢,利用清潔太陽能或者將有毒有害物質(zhì)轉(zhuǎn)化為有用資源是解決問題的良好方式,而催化劑在此過程中起到重要作用。催化劑的開發(fā)和利用受到世界各國重視,近十多年原子厚度二維材料的高速發(fā)展為獲得高活性催化劑提供了新的機(jī)遇。二維材料獨(dú)特的結(jié)構(gòu)賦予了復(fù)合催化劑優(yōu)越的催化性能。目前,在二維復(fù)合催化劑的發(fā)展中,制備工藝、結(jié)構(gòu)設(shè)計和催化機(jī)理研究不足這三個方面制約著其發(fā)展和應(yīng)用。本論文旨在通過簡單和高效的制備方式獲得以二維材料為基底的高活性復(fù)合催化劑,取得了一定的研究成果。論文主要工作如下：首先,以二甲基甲酰胺(DMF)為分散劑和還原劑,采用回流法成功制備出硫化鎘／石墨烯(CdS/RGO)復(fù)合光催化劑。通過調(diào)節(jié)CdS與RGO配比以研究RGO的含量對于CdS/RGO復(fù)合催化劑光催化降解羅丹明B(RhB)活性的影響；將RGO換作氧化石墨烯(GO)在相同條件下試驗,研究RGO導(dǎo)電性在催化過程中起到的作用；更換催化底物種類,對CdS/RGO復(fù)合光催化劑的選擇性進(jìn)行研究；最后,提出CdS/RGO復(fù)合光催化劑的催化機(jī)理并通過實驗進(jìn)行驗證。研究發(fā)現(xiàn),RGO與CdS最優(yōu)比為5%時,RGO能夠提高CdS光催化降解RhB能力近300%；RGO優(yōu)異的導(dǎo)電性對催化性能的促進(jìn)起到重要作用；CdS/RGO復(fù)合材料對RhB降解能力相較于甲基藍(lán)(MB)和甲基橙(MO)強(qiáng)；機(jī)理研究說明,RGO能夠有效降低CdS電子空穴對重組率及催化過程中產(chǎn)生強(qiáng)氧化性活性種(羥基自由基),從而提升CdS對有機(jī)污染物的降解能力。其次,通過濕化學(xué)法和水熱法的結(jié)合制備硫化銅／二硫化鉬(CuS/MoS2)復(fù)合光催化劑。對制備過程中氫氧化鈉(NaOH)所起到的關(guān)鍵作用進(jìn)行討論；研究CuS/MoS2復(fù)合光催化劑的吸附性能及全波長下的催化活性；結(jié)合固體紫外技術(shù)(DRS)和理論計算預(yù)測復(fù)合材料在可見光下的催化活性并結(jié)合計算結(jié)果和電化學(xué)阻抗技術(shù)對催化降解機(jī)理進(jìn)行研究。結(jié)果表明,NaOH對獲得純相CuS至關(guān)重要；CuS/MoS2復(fù)合光催化劑展示出很強(qiáng)的吸附性能,這與其獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu)相關(guān),同時,表現(xiàn)出很強(qiáng)的太陽光催化活性。電化學(xué)阻抗技術(shù)證明MoS2的引入能夠抑制CuS光生電子空穴的重組,從而提升CuS的光催化性能。最后,結(jié)合水熱法和浸漬法制備出銀/石墨烯(Ag/RGO)復(fù)合氫化催化劑。研究了Ag/RGO復(fù)合催化劑對4-硝基苯酚(4-NP)和幾種染料的氫化作用及催化劑穩(wěn)定性。研究發(fā)現(xiàn),Ag顆粒粒徑從幾納米至幾十納米,不存在團(tuán)聚現(xiàn)象,均勻分布于RGO納米片上；Ag/RGO復(fù)合催化劑能夠在10 min內(nèi)將催化底物氫化完全,表現(xiàn)出優(yōu)異的氫化催化性能。重復(fù)試驗證明復(fù)合材料具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。這一方面是由于芳香結(jié)構(gòu)的RGO通過π-π作用提升了催化底物在催化劑周圍濃度,另一方面,Ag納米顆粒的小尺寸和高密度為催化反應(yīng)提供了豐富的反應(yīng)位點(diǎn)和大的接觸面,從而提升了Ag/RGO復(fù)合氫化劑的催化性能。
【關(guān)鍵詞】：二維復(fù)合催化劑 石墨烯 二硫化鉬 機(jī)理研究 催化
【學(xué)位授予單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-12
• 第一章 緒論12-31
• 1.1 引言12-14
• 1.2 石墨烯的結(jié)構(gòu)、性能和制備14-16
• 1.2.1 石墨烯的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)14
• 1.2.2 石墨烯的制備14-16
• 1.3 石墨烯復(fù)合材料16-17
• 1.3.1 石墨烯光催化劑復(fù)合材料16
• 1.3.2 石墨烯貴金屬復(fù)合材料16-17
• 1.4 石墨烯復(fù)合材料在催化領(lǐng)域的應(yīng)用17-19
• 1.5 二硫化鉬的結(jié)構(gòu)、性能和制備19-21
• 1.5.1 二硫化鉬的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)19-20
• 1.5.2 二硫化鉬的制備20-21
• 1.6 二硫化鉬復(fù)合材料21-23
• 1.6.1 二硫化鉬光催化劑復(fù)合材料21-22
• 1.6.2 二硫化鉬貴金屬復(fù)合材料22-23
• 1.7 二硫化鉬復(fù)合材料在催化領(lǐng)域的應(yīng)用23-24
• 1.8 本論文的研究意義及主要內(nèi)容24-27
• 1.8.1 本論文的研究意義24-26
• 1.8.2 本論文的主要內(nèi)容26-27
• 參考文獻(xiàn)27-31
• 第二章 硫化鎘/還原氧化石墨烯復(fù)合材料的制備與催化性能研究31-51
• 2.1 引言31-32
• 2.2 實驗部分32-35
• 2.2.1 實驗原料和試劑32-33
• 2.2.2 實驗主要儀器和設(shè)備33-34
• 2.2.3 氧化石墨烯(GO)的制備34
• 2.2.4 硫化鎘(CdS)的制備34-35
• 2.2.5 硫化鎘/還原氧化石墨烯(CdS/RGO)復(fù)合材料的制備35
• 2.2.6 CdS/RGO復(fù)合材料對RhB的光催化降解試驗35
• 2.2.7 CdS/RGO復(fù)合材料對MB和MO的光催化降解試驗35
• 2.3 樣品表征35-37
• 2.4 結(jié)果與討論37-48
• 2.4.1 XRD測試結(jié)果分析37-38
• 2.4.2 UV-Vis測試結(jié)果分析38-39
• 2.4.3 FT-IR測試結(jié)果分析39-40
• 2.4.4 Raman測試結(jié)果分析40
• 2.4.5 TEM測試結(jié)果分析40-42
• 2.4.6 XPS測試結(jié)果分析42-43
• 2.4.7 DRS測試結(jié)果分析43-44
• 2.4.8 CdS/RGO復(fù)合材料對RhB的光催化降解研究44-45
• 2.4.9 CdS/RGO復(fù)合材料對MB和MO的光催化降解研究45-46
• 2.4.10 CdS/RGO復(fù)合材料對有機(jī)污染物的光催化降解機(jī)理研究46-48
• 2.5 本章小結(jié)48-49
• 參考文獻(xiàn)49-51
• 第三章 硫化銅/二硫化鉬復(fù)合材料的制備與催化性能研究51-70
• 3.1 引言51-52
• 3.2 實驗部分52-55
• 3.2.1 實驗原料和試劑52-53
• 3.2.2 實驗主要儀器和設(shè)備53
• 3.2.3 硫化銅(CuS)的制備53-54
• 3.2.4 二硫化鉬納米片(MoS_2)的制備54
• 3.2.5 硫化銅/二硫化鉬(CuS/MoS_2)復(fù)合材料的制備54
• 3.2.6 CuS/MoS_2復(fù)合材料對MB的吸附試驗54
• 3.2.7 CuS/MoS_2復(fù)合材料對MB的光催化降解試驗54-55
• 3.3 樣品表征55-56
• 3.4 結(jié)果與討論56-67
• 3.4.1 XRD測試結(jié)果分析56-59
• 3.4.2 Zeta電位測試結(jié)果分析59
• 3.4.3 TEM測試結(jié)果分析59-61
• 3.4.4 FT-IR測試結(jié)果分析61
• 3.4.5 DRS測試結(jié)果分析61-62
• 3.4.6 CuS/MoS_2復(fù)合材料對MB的吸附研究62-63
• 3.4.7 CuS/MoS_2復(fù)合材料對MB的光催化降解研究63-66
• 3.4.8 CuS/MoS_2復(fù)合材料對MB的光催化降解機(jī)理研究66-67
• 3.5 本章小結(jié)67-68
• 參考文獻(xiàn)68-70
• 第四章 銀/還原氧化石墨烯復(fù)合材料的制備與催化性能研究70-89
• 4.1 引言70-71
• 4.2 實驗部分71-73
• 4.2.1 實驗原料和試劑71
• 4.2.2 實驗主要儀器和設(shè)備71-73
• 4.2.3 氧化石墨烯(GO)的制備73
• 4.2.4 銀/還原氧化石墨烯(Ag/RGO)復(fù)合材料的制備73
• 4.2.5 Ag/RGO復(fù)合材料對4-NP的氫化催化試驗73
• 4.2.6 Ag/RGO復(fù)合材料對有機(jī)染料的氫化催化試驗73
• 4.3 樣品表征73-75
• 4.4 結(jié)果與討論75-86
• 4.4.1 XRD測試結(jié)果分析75-76
• 4.4.2 FT-IR測試結(jié)果分析76-77
• 4.4.3 XPS測試結(jié)果分析77-78
• 4.4.4 Raman測試結(jié)果分析78-79
• 4.4.5 SEM測試結(jié)果分析79-80
• 4.4.6 TEM測試結(jié)果分析80-81
• 4.4.7 Ag/RGO復(fù)合材料對4-NP的氫化催化研究81-86
• 4.5 本章小結(jié)86-87
• 參考文獻(xiàn)87-89
• 第五章 總結(jié)與展望89-91
• 致謝91-92
• 碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文92

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