本文關(guān)鍵詞：氟離子與磺化反應(yīng)改性多壁納米碳管催化劑的制備、表征及催化酯化反應(yīng)合成油酸甲酯性能

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【摘要】：通過高溫浸漬法,對(duì)多壁納米碳管進(jìn)行了氟離子與濃硫酸磺化反應(yīng)修飾改性處理,制備了一種新型Lewis酸型催化劑F~--SO_4~(2-)/MWCNTs,并通過透射電鏡、拉曼光譜、X射線光電子能譜、吡啶吸附紅外光譜、X射線熒光光譜、X射線衍射和NH_3程序升溫脫附等表征手段對(duì)其的物理化學(xué)性能進(jìn)行了表征分析,進(jìn)而對(duì)多壁納米碳管經(jīng)F~-與濃硫酸磺化反應(yīng)修飾改性后所出現(xiàn)的結(jié)構(gòu)與催化性能變化的內(nèi)在影響規(guī)律進(jìn)行了探索。以F~--SO_4~(2-)/MWCNTs為催化劑,以甲醇和油酸為原料,對(duì)其在應(yīng)用于催化酯化反應(yīng)合成油酸甲酯過程中的活性進(jìn)行了研究。結(jié)果表明:當(dāng)反應(yīng)溫度為65℃、醇油物質(zhì)的量之比為12∶1、催化劑質(zhì)量占反應(yīng)物總質(zhì)量的0.9%、反應(yīng)時(shí)間為6 h,油酸的轉(zhuǎn)化率最高,達(dá)到了90%。高催化活性可歸因于隨著氟元素的加入,提高了SO_4~(2-)的插層作用效果,從而增加了酸性活性位的數(shù)量;此外,S=O鍵具有電子誘導(dǎo)效應(yīng),而F~-有強(qiáng)負(fù)電性,兩者之間發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用后形成了F~-S鍵,使S=O的吸電子效應(yīng)大幅度增強(qiáng),從而加劇了F~--SO_4~(2-)/MWCNTs催化劑的體系電荷不平衡趨勢(shì),導(dǎo)致催化劑中的正電荷過剩,使催化劑中的酸性活性位以Lewis酸為主,有效的避免了單純磺化反應(yīng)作用所生成的催化劑的酸性活性位以Br夁nsted酸型為主,而易在富含水的反應(yīng)介質(zhì)中發(fā)生水合作用而降低,甚至失去催化活性的現(xiàn)象發(fā)生。
【作者單位】： 江西理工大學(xué)冶金與化學(xué)工程學(xué)院;清華大學(xué)化工系;北方民族大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 催化劑 納米碳管 生物柴油 磺化反應(yīng) 固體酸
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(No.21206062,21466013) 江西省自然科學(xué)(青年)基金計(jì)劃重大項(xiàng)目(No.20143ACB21018) 江西理工大學(xué)清江青年英才支持計(jì)劃 化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(清華大學(xué))開放課題基金(No.SKL-ch E-14A04) 華中科技大學(xué)大型電池關(guān)鍵材料與系統(tǒng)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題基金(No.201504)資助
【分類號(hào)】：O643.36
【正文快照】： 隨著全球經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,世界各國(guó)對(duì)能源的需求越來越大,導(dǎo)致不可再生的化石能源越來越匱乏,而化石能源在使用時(shí)所產(chǎn)生的環(huán)境污染,同樣也成為了一個(gè)亟待解決的問題。在這樣一個(gè)大環(huán)境下,發(fā)展和利用對(duì)環(huán)境無污染的可再生能源是當(dāng)前全球面臨的一個(gè)重大課題。在眾多可再生能源中,生物

【共引文獻(xiàn)】

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【二級(jí)參考文獻(xiàn)】

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3 杜秀紅;崔節(jié)虎;趙俊偉;;配位聚合物{[Mn(H_2BCPBA)_2(H_2O)_4]}_n的合成和表征[J];人工晶體學(xué)報(bào);2012年06期

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【相似文獻(xiàn)】

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中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 韓和相;李國(guó)華;葛維琨;謝思深;王炳q，

本文編號(hào)：754055