本文關(guān)鍵詞：二維納米材料表面改性及其在電催化中的應(yīng)用研究

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【摘要】：隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展,電化學(xué)成為了解決當前世界能源危機和環(huán)境污染的一個重要手段。在常規(guī)的電極反應(yīng)中,氫的析出反應(yīng),氧的還原反應(yīng)以及甲醇氧化反應(yīng)是電解水制氫和燃料電池等清潔化工能源技術(shù)中的重要電極反應(yīng)。貴金屬鉑對三種反應(yīng)都有著優(yōu)越的催化性能。但是,由于鉑的資源匱乏等因素一直制約著電解制氫和燃料電池的應(yīng)用。隨著近年來納米材料的興起,二維納米材料以其獨特的物理化學(xué)性質(zhì),以及優(yōu)異的自結(jié)構(gòu)為能源領(lǐng)域設(shè)計開發(fā)新型材料帶來了新的方向。本文旨在通過對制約電化學(xué)催化劑性能的因素進行分析,以二維納米材料本身的性質(zhì)作為出發(fā)點來對二維納米材料的表面進行調(diào)控設(shè)計,達到提高催化劑的催化性能從而實現(xiàn)高效的電化學(xué)能源轉(zhuǎn)換與能源儲存。作者主要通過缺陷工程和元素摻雜對硫化鉬和石墨烯進行了系統(tǒng)化的優(yōu)化提升,獲得了高性能的氧還原反應(yīng),氫析出反應(yīng)和甲醇氧化催化劑。本論文對二維納米材料的功能化設(shè)計與研究為未來設(shè)計和制備高性能的電化學(xué)催化劑提供了新思路。本文主要包括以下三個方面的內(nèi)容：(1)二硫化鉬作為一種較為理想的氫析出反應(yīng)的半導(dǎo)體催化劑,理論研究表明,二硫化鉬的氫析出反應(yīng)催化的活性位點主要集中在其層邊緣位置的不飽和硫原子上面�；谶@方面的考慮,作者首次利用低溫等離子體對二硫化鉬薄膜電極進行缺陷化和氧摻雜處理。利用氬氣等離子體成功制備了富缺陷結(jié)構(gòu)的硫化鉬材料,材料的富缺陷結(jié)構(gòu)使得材料的活性位點明顯增加。另外氧氣等離子體對硫化鉬的氧摻雜使得材料的導(dǎo)電性得到了增加。經(jīng)氬氣和氧氣等離子體處理之后的二硫化鉬薄膜電極的催化性能得到了明顯的提升。這種利用等離子體對材料進行缺陷化和摻雜的方法為未來催化劑的設(shè)計和性能優(yōu)化提供了導(dǎo)向。(2)基于石墨烯邊緣碳原子相比面上碳原子具有更高的氧還原反應(yīng)催化性能的認識,作者利用高溫氬氣等離子體首次設(shè)計并成功制備了富缺陷的非摻雜石墨烯。本論文中制備的石墨烯的主要特點在于,在刻蝕的過程只有表層的石墨烯被刻蝕暴露出了足夠的邊緣位置,該方法也保持了石墨烯完好的整體結(jié)構(gòu)。利用高溫等離子體使得材料本身保持了良好的導(dǎo)電性,同時充分利用了材料的結(jié)構(gòu)使得石墨烯暴露了充分的活性位點。經(jīng)過高溫等離子體的處理,這種新型的富缺陷石墨烯表現(xiàn)出了優(yōu)異的氧還原電催化性能。相比傳統(tǒng)的摻雜等方法也有明顯的性能優(yōu)勢。同時,論文中同時還利用碳納米管和石墨做為輔助材料,驗證了高溫等離子體在對非金屬碳材料在氧還原催化劑改性中的普遍適用性。(3)鉑金屬作為甲醇電催化氧化的理想催化劑之一,其價格以及抗毒化能力一直制約其發(fā)展。在實際的催化劑制備過程中,由于石墨烯本身的化學(xué)惰性使得鉑納米顆粒難以附著在石墨烯表面以及發(fā)生團聚等問題制約著石墨烯在鉑納米顆粒的基底方面的應(yīng)用。本文中利用一步水熱法成功制備了摻氮石墨烯負載鉑金屬納米顆粒作為高性能的甲醇氧化催化劑材料。相比未摻雜的石墨烯負載的鉑納米顆粒,該方法制備的石墨烯負載的鉑納米顆粒與材料作用力強、分散度好且具有較小的顆粒尺寸。同時,電化學(xué)性能也顯示,摻氮石墨烯負載的鉑納米顆粒具有更好的催化活性和抗毒化性能。本文中,利用一步水熱法的方法方便直接,對以后設(shè)計類似催化劑具有一定意義。
【關(guān)鍵詞】：二維納米材料 氫析出反應(yīng) 氧還原反應(yīng) 甲醇氧化反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1;O643.36;O646
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 緒論11-27
• 1.1 引言11
• 1.2 二維納米材料在電化學(xué)領(lǐng)域中的研究進展11-17
• 1.2.1 二維納米材料簡介11-13
• 1.2.2 二維納米材料特點13-14
• 1.2.3 二維納米材料制備策略14-15
• 1.2.4 二維納米材料在電化學(xué)領(lǐng)域中的優(yōu)勢及調(diào)控手段15-17
• 1.3 二維納米材料在電催化中的應(yīng)用17-26
• 1.3.1 二硫化鋁在氫析出反應(yīng)中的應(yīng)用17-20
• 1.3.2 石墨烯在氧還原反應(yīng)中的應(yīng)用20-23
• 1.3.3 石墨烯作為納米鉑載體在甲醇氧化中的應(yīng)用23-26
• 1.4 本論文的選題背景和研究內(nèi)容26-27
• 第2章 等離子體功能化二硫化鉬薄膜電極用于高效的電催化析氫反應(yīng)27-40
• 2.1 引言27-28
• 2.2 實驗部分28-29
• 2.2.1 二硫化鉬薄膜電極的制備及等離子體處理過程28-29
• 2.2.2 二硫化鉬薄膜電極的物理表征與電化學(xué)測試29
• 2.3 分析與討論29-38
• 2.3.1 二硫化鉬薄膜電極的物理表征29-34
• 2.3.2 二硫化鉬薄膜電極的電化學(xué)電化學(xué)性能測試與分析34-38
• 2.3.3 二硫化鋁薄膜電極穩(wěn)定性測試38
• 2.4 本章小結(jié)38-40
• 第3章 富缺陷、非摻雜石墨烯用于氧還原反應(yīng)電催化40-53
• 3.1 引言40-41
• 3.2 實驗部分41-42
• 3.2.1 石墨烯的制備及等離子體處理過程41
• 3.2.2 等離子體處理石墨烯的物理表征與電化學(xué)測試41-42
• 3.3 結(jié)果與討論42-52
• 3.3.1 等離子體處理的石墨烯的物理表征42-46
• 3.3.2 等離子體處理的石墨烯的電化學(xué)性能測試與分析46-50
• 3.3.3 論計算50-51
• 3.3.4 等離子體處理的石墨烯的穩(wěn)定性和抗毒性測試51-52
• 3.4 本章小結(jié)52-53
• 第4章 氮摻雜石墨烯負載鉑納米顆粒催化甲醇電氧化53-62
• 4.1 引言53-54
• 4.2 實驗部分54-55
• 4.2.1 摻氮石墨烯負載鉑納米顆粒的制備54-55
• 4.2.2 摻氮石墨烯負載鉑納米顆粒的物理表征與電化學(xué)測試55
• 4.3 分析與討論55-61
• 4.3.1 摻氮石墨烯負載鉑納米顆粒的物理表征55-58
• 4.3.2 摻氮石墨烯負載鉑納米顆粒電化學(xué)性能測試與分析58-60
• 4.3.3 摻氮石墨烯負載鉑納米顆粒的穩(wěn)定性測試60-61
• 4.4 本章小結(jié)61-62
• 結(jié)論62-64
• 參考文獻64-75
• 附錄A 攻讀學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄75-77
• 致謝77

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本文編號：745544