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稀土金屬離子摻雜水滑石的制備及其光催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-08-27 08:18

  本文關(guān)鍵詞:稀土金屬離子摻雜水滑石的制備及其光催化性能研究


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【摘要】:近年來(lái),水滑石(LDHs)基光催化材料由于活性高、穩(wěn)定性好以及環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì)受到越來(lái)越多的關(guān)注。然而,LDHs的電荷傳輸性能相對(duì)較差,不利于光生載流子的分離與傳輸,一定程度上制約了其在光催化領(lǐng)域的發(fā)展。針對(duì)這一關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題,本論文基于LDHs的層板元素可調(diào)控的性質(zhì),采用稀土金屬離子摻雜的方式,將稀土離子引入到具有光催化活性的LDHs層板上,改善了LDHs的電荷傳輸性質(zhì),實(shí)現(xiàn)了光催化性能的顯著提升。并通過(guò)探究多種稀土離子摻雜對(duì)LDHs光催化性能的影響,同時(shí)結(jié)合多種表征手段,系統(tǒng)探究了稀土摻雜LDHs光催化反應(yīng)的機(jī)制,揭示了稀土金屬離子在LDHs光催劑體系中的作用方式。本工作為制備高效、穩(wěn)定的光催化劑提供了一種有效的方法。具體研究?jī)?nèi)容如下:(1)基于ZnTi-LDH的基本結(jié)構(gòu)特征,采用尿素分解法制備了一系列不同比例Tb~(3+)摻雜的ZnTi-LDH光催化劑。將該材料用于光催化分解水制氧反應(yīng),其摻雜量為1%的樣品表現(xiàn)出最佳的光催化性能,產(chǎn)氧速率達(dá)到1334μmol h~(-1)g~(-1),約為純ZnTi-LDH產(chǎn)氧速率的兩倍。進(jìn)一步將Tb~(3+)摻雜方法用于ZnCr-LDH體系,研究表明摻雜量為0.5%的樣品在可見(jiàn)光下產(chǎn)氧速率達(dá)到1022 μmol h~(-1) g~(-1),為未摻雜ZnCr-LDH的兩倍。采用X射線光電子能譜、紫外可見(jiàn)固體漫反射光譜、電子自旋共振以及電化學(xué)等手段系統(tǒng)研究了Tb~(3+)摻雜的ZnCr-LDH光催化劑的電子結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)、光生載流子分離效率以及電荷注入效率等結(jié)構(gòu)和性質(zhì)特點(diǎn)。結(jié)果表明Tb的摻雜能夠提高LDHs的電荷傳輸能力,促進(jìn)光生載流子的分離,提高光催化過(guò)程中電荷注入的效率。(2)在上述研究的基礎(chǔ)上,制備了四種不同的稀土金屬離子(Tb~(3+)Gd~(3+)、La~(3+)、Y~(3+))分別以不同比例摻雜的NiTi-LDH光催化劑,并用于可見(jiàn)光催化分解水制氧反應(yīng)。四種稀土離子摻雜均顯著提升了NiTi-LDH的光催化活性,但不同離子對(duì)NiTi-LDH光催化性能產(chǎn)生的影響不同,其中La~(3+)摻雜量為10%的樣品具有最高的光催化產(chǎn)氧速率1270 μmol h~(-1) g~(-1)。采用多種表征手段研究了不同稀土離子摻雜的NiTi-LDH光催化劑的電子結(jié)構(gòu)、電子空穴分離效率以及電荷注入效率等性質(zhì)。結(jié)果表明稀土金屬離子的引入,有效地改善了NiTi-LDH的電荷傳輸性質(zhì),提高了光生電子空穴分離能力以及表-界面電荷注入效率,從而提升了光催化性能。
【關(guān)鍵詞】:稀土離子摻雜 水滑石 光催化 分解水 電荷注入效率
【學(xué)位授予單位】:北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:O643.36
【目錄】:
  • 摘要5-7
  • ABSTRACT7-13
  • 第一章 緒論13-25
  • 1.1 引言13-14
  • 1.2 光催化劑14-18
  • 1.2.1 半導(dǎo)體光催化機(jī)理14-15
  • 1.2.2 半導(dǎo)體光催化劑性能強(qiáng)化15-17
  • 1.2.3 半導(dǎo)體光催化劑的應(yīng)用17-18
  • 1.2.4 小結(jié)18
  • 1.3 水滑石材料18-22
  • 1.3.1 水滑石的主要性質(zhì)19-20
  • 1.3.2 水滑石基光催化劑的應(yīng)用20-21
  • 1.3.3 水滑石光催化劑的研究進(jìn)展21-22
  • 1.4 稀土金屬離子摻雜22-23
  • 1.4.1 稀土金屬離子的特點(diǎn)22-23
  • 1.4.2 稀土金屬離子摻雜光催化劑23
  • 1.4.3 小結(jié)23
  • 1.5 本論文的研究?jī)?nèi)容、目的及意義23-25
  • 1.5.1 研究?jī)?nèi)容23-24
  • 1.5.2 研究目的和意義24-25
  • 第二章 Tb~(3+)摻雜水滑石的制備及光催化性能25-49
  • 前言25-26
  • 2.1 Tb~(3+)摻雜ZnTi-LDH的制備及光催化分解水產(chǎn)氧性能26-34
  • 2.1.1 引言26
  • 2.1.2 實(shí)驗(yàn)部分26-28
  • 2.1.3 結(jié)果與討論28-33
  • 2.1.4 小結(jié)33-34
  • 2.2 Tb~(3+)摻雜ZnCr-LDH的制備及光催化分解水產(chǎn)氧性能34-48
  • 2.2.1 引言34
  • 2.2.2 實(shí)驗(yàn)部分34-36
  • 2.2.3 結(jié)果與討論36-47
  • 2.2.4 小結(jié)47-48
  • 2.3 本章小結(jié)48-49
  • 第三章 不同稀土離子(Y~(3+),La~(3+),Gd~(3+),Tb~(3+))摻雜水滑石的制備及光催化性能49-62
  • 3.1 引言49-50
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分50-52
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品50-51
  • 3.2.2 LDHs的合成51
  • 3.2.3 光催化反應(yīng)51
  • 3.2.4 電化學(xué)測(cè)試51-52
  • 3.2.5 表征手段52
  • 3.3 結(jié)果與討論52-61
  • 3.3.1 摻雜NiTi-LDH結(jié)構(gòu)與形貌52-59
  • 3.3.2 光催化性能評(píng)價(jià)59-60
  • 3.3.3 電化學(xué)測(cè)試60-61
  • 3.4 本章小結(jié)61-62
  • 第四章 結(jié)論62-64
  • 本論文創(chuàng)新點(diǎn)64-65
  • 參考文獻(xiàn)65-72
  • 致謝72-73
  • 攻讀碩士期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況73-74
  • 作者及導(dǎo)師簡(jiǎn)介74-75
  • 北京化工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會(huì)決議書(shū)75-76

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本文編號(hào):745085


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