本文關鍵詞：稀土基納米金屬氧化物的制備及催化性能研究

  更多相關文章： 稀土 去合金化 鈷鈰催化劑 一氧化碳氣相催化 鈣鈦礦

【摘要】：本論文利用一種簡單的方法制備了一系列鈷鈰二元納米金屬氧化物、鈷銅鈰三元納米金屬氧化物和鑭基鈣鈦礦結構納米金屬氧化物。該方法為：首先通過熔煉法制備鋁基前驅體合金,然后利用氫氧化鈉溶液選擇性腐蝕掉鋁元素,隨后將腐蝕產(chǎn)物在空氣氛圍下退火處理。將所制備的鈰基二元和三元催化劑材料利用氣體分析儀和程序升溫控制系統(tǒng)在反應床上進行一氧化碳氣相催化測試,并將鈰基催化劑材料和鑭基鈣鈦礦材料利用X射線衍射儀、X射線光電子能譜分析儀、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡以及高分辨透射電子顯微鏡和比表面積分析儀等設備進行表征。本論文工作主要包括兩部分,分別為鈰基CO催化劑的制備及催化性能研究和鑭基鈣鈦礦結構納米金屬氧化物的制備和表征。第一部分工作包含兩個系列：鈰鈷二元氧化物的制備及CO催化性能研究和鉆銅鈰三元氧化物的制備及CO催化性能研究。結果顯示,在不同比例鈷鈰氧化物催化劑中,隨著鉆含量提高,催化劑的最終轉化溫度逐步降低。而當鈷和鈰的原子比例為25：75和15：85的時候,在第二輪催化測試的過程中出現(xiàn)了室溫響應(即在室溫下CO轉化率即達到10%以上)。綜合考慮室溫響應和較低完全轉化溫度,我們認為鈷鈰原子比例為25：75(簡稱Co1Ce3)的氧化物是催化效果最理想的。對Co1Ce3這個比例的氧化物催化劑樣品進行表征,并在富氫氣氛下進行選擇性氧化測試,發(fā)現(xiàn)在整個升溫催化過程當中,該催化劑只對一氧化碳具備催化性能,在一氧化碳完全轉化溫度范圍內對氫氣沒有催化效果,在富氫氣氛下對一氧化碳具備較好的選擇氧化性。再結合XPS和XRD和TEM結果,可以確定Co1Ce3這個比例的氧化物樣品在微觀上是由四氧化三鈷及二氧化鈰兩相所構成的納米桿,其比表面積的數(shù)值(50.67m2/g)也比較大。最終利用阿托尼烏斯公式,計算出Co1Ce3這一比例的氧化物的激活能為49.26 kJ/mol。鈷銅鈰三元催化劑的制備方法類似于鈷鈰二元催化劑材料。按照原子比Co1Cu1Ce1和Co1Cu1Ce2配置前驅體合金,去合金化后退火處理,進行2輪相同過程的升溫催化過程。結果顯示,兩種不同原子比例的催化劑的催化效果區(qū)別不大,完全轉化溫度均在150℃以下,且銅的添加不能使該成分的催化劑樣品得到室溫響應現(xiàn)象。進而對這個成分的樣品進行XRD、TEM表征,發(fā)現(xiàn)催化劑的微觀結構為納米桿,由四氧化三鉆、二氧化鈰和氧化銅三相組成。第二部分實驗工作中,制備了兩個系列的前驅體合金,分別為Al88La6 X6和Al95La2.5X2.5(X為Fe、Cu、Cr、Mn、Ni中的一種)。并用5mol/L氫氧化鈉溶液腐蝕掉合金中的鋁元素之后,將腐蝕產(chǎn)物在800℃高溫下退火處理2 h,制備鑭基鈣鈦礦結構納米氧化物。通過SEM, XRD等表征手段,證明用Al88La6X6這個比例的前驅體合金,經(jīng)過去合金化后高溫處理可以得到鈣鈦礦結構的納米金屬氧化物。該制備方法原料易得,重復性好,且制備方法簡單,過程容易控制,可以實現(xiàn)規(guī)�；�、大批量生產(chǎn)。
【關鍵詞】：稀土 去合金化 鈷鈰催化劑 一氧化碳氣相催化 鈣鈦礦
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TB383.1
【目錄】：

• 摘要9-11
• ABSTRACT11-13
• 第一章 緒論13-21
• 1.1 稀土材料的研究背景13-16
• 1.2 納米多孔材料的研究背景16-18
• 1.3 去合金化的研究背景18-19
• 1.4 本文主要研究研究內容和創(chuàng)新點19-21
• 1.4.1 主要研究內容19-20
• 1.4.2 創(chuàng)新點20-21
• 第二章 實驗方法和設備21-27
• 2.1 研究方法及技術路線圖21-23
• 2.2 實驗材料、試劑及相關儀器23-24
• 2.2.1 實驗材料及試劑23-24
• 2.2.2 實驗儀器及設備24
• 2.3 材料結構表征測試24-27
• 2.3.1 掃描電子顯微鏡24-25
• 2.3.2 透射電子顯微鏡25
• 2.3.3 高分辨透射電子顯微鏡25
• 2.3.4 X射線光電子能譜25-26
• 2.3.5 比表面積分析和孔徑分布26-27
• 第三章 鈰基納米金屬氧化物的制備及CO催化性能研究27-48
• 3.1 引言27-29
• 3.2 一氧化碳催化性能測試方法29
• 3.3 鈷鈰二元氧化物的制備及CO催化性能研究29-43
• 3.3.1 鈷鈰二元氧化物的制備29-30
• 3.3.2 鈷鈰二元氧化物的一氧化碳催化測試結果30-32
• 3.3.3 鈷鈰二元氧化物的TEM表征32-33
• 3.3.4 鈷鈰二元氧化物的XRD表征33-34
• 3.3.5 鈷鈰二元氧化物的比表面積和微觀孔徑分布34-36
• 3.3.6 鈷鈰二元氧化物的XPS表征36-37
• 3.3.7 鈷鈰二元氧化物的選擇性氧化結果37-39
• 3.3.8 鈷鈰二元氧化物的激活能結果39-43
• 3.4 鈷鈰銅三元氧化物催化劑的制備及CO催化性能研究43-46
• 3.4.1 鈷鈰銅三元氧化物的制備43
• 3.4.2 鈷鈰銅三元氧化物的一氧化碳催化測試曲線43-45
• 3.4.3 鈷鈰銅三元氧化物的微觀結構表征45-46
• 3.5 本章小結46-48
• 第四章 鑭基鈣鈦礦結構納米金屬氧化物的制備48-62
• 4.1 引言48-49
• 4.2 制備方法49-50
• 4.3 實驗結果與分析50-60
• 4.4 本章小結60-62
• 第五章 結論62-63
• 致謝63-64
• 參考文獻64-72
• 附錄72-73
• 學位論文評閱及答辯情況表73

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本文編號：723476