發(fā)布時(shí)間：2017-08-20 05:00

  本文關(guān)鍵詞：非貴金屬催化劑的制備及其燃料電池中的應(yīng)用

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【摘要】：燃料電池(Fuel Cell)是一種高效、環(huán)境友好的電化學(xué)發(fā)電裝置,能持續(xù)將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能,是未來(lái)可持續(xù)能源體系發(fā)展的重要目標(biāo)。目前,已在汽車動(dòng)力、家庭電源等民用領(lǐng)域示范運(yùn)行,但因其成本高和催化劑活性易衰減等問(wèn)題,而阻礙了燃料電池的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)展。鉑基材料是燃料電池中最常用的陰極氧還原反應(yīng)(Oxygen Reduction Reaction,ORR)催化劑。由于鉑基材料資源有限、價(jià)格昂貴及易受CO毒害,ORR催化劑的研究主要集中于低Pt材料改性和非Pt催化劑兩個(gè)方面。非金屬摻雜和非貴金屬?gòu)?fù)合的碳材料因?qū)RR有良好的催化性能而吸引了廣泛的關(guān)注。本文以低成本和高性能的ORR催化劑材料為目標(biāo),設(shè)計(jì)了系列非貴金屬材料,探索發(fā)展綠色可行、低成本的制備方法,并系統(tǒng)研究了該催化劑在堿性條件下的ORR催化性能及在葡萄糖燃料電池中應(yīng)用。本論文的主要工作如下:⑴通過(guò)對(duì)固體材料的物理混合與高溫處理,經(jīng)酸洗處理,制備出鈷鐵/多孔碳的催化劑。利用XRD、比表面積分析、掃描電鏡、透射電鏡和X射線光電子能譜等表征手段對(duì)所制備的材料進(jìn)行了物相、結(jié)構(gòu)及組分分析;并利用標(biāo)準(zhǔn)三電極系統(tǒng)對(duì)材料的氧還原和析氧反應(yīng)電催化性能進(jìn)行測(cè)試。實(shí)驗(yàn)顯示,鈷鐵合金摻雜的多孔碳在堿性溶液中催化氧還原或析氧反應(yīng)的起始電位比較接近貴金屬催化劑,其在10 mA cm-2對(duì)應(yīng)的析氧電位僅比RuO2小20 mV。⑵物理混合的固體材料經(jīng)高溫和經(jīng)酸洗處理,制備出系列硫氮摻雜的多孔碳材料。從中篩選性質(zhì)良好的碳材料進(jìn)行改性,并研究催化劑在氧還原反應(yīng)和葡萄糖傳感的應(yīng)用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,金屬與摻雜碳的協(xié)同作用增強(qiáng)了材料對(duì)氧還原反應(yīng)和葡萄糖氧化的催化活性,且在堿性溶液中有良好的穩(wěn)定性。⑶以改良Hummer’s法合成了氧化石墨烯(GO),經(jīng)水熱和熱處理制備出了NiO/GNS的納米材料。通過(guò)系列的物理表征(XRD、BET、SEM、TEM等)和電化學(xué)測(cè)試對(duì)NiO/GNS在無(wú)酶葡萄糖傳感和生物燃料電池中的催化性能進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。結(jié)果表明,NiO/GNS有良好的選擇性和抗干擾性,對(duì)于葡萄糖的檢測(cè)靈敏濃度低至5μmol L-1,在5μmol L-1~4.2 mmol L-1的范圍內(nèi)有良好的線性關(guān)系,并在燃料電池循環(huán)中表現(xiàn)出了較好的穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 氧還原反應(yīng) 摻雜碳材料 石墨烯 無(wú)酶催化劑
【學(xué)位授予單位】：南昌航空大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-20
• 1.1 燃料電池概述9-13
• 1.1.1 燃料電池的基本原理9-10
• 1.1.2 燃料電池的分類10
• 1.1.3 燃料電池的優(yōu)缺點(diǎn)10-11
• 1.1.4 燃料電池的應(yīng)用前景11-13
• 1.2 燃料電池氧還原催化劑的研究狀況13-18
• 1.2.1 燃料電池中的電催化反應(yīng)13-14
• 1.2.2 過(guò)渡金屬氧化物14-15
• 1.2.3 過(guò)渡金屬-氮-碳催化劑15
• 1.2.4 過(guò)渡金屬碳化物15-16
• 1.2.5 過(guò)渡金屬氮化物16
• 1.2.6 過(guò)渡金屬硫?qū)倩衔?/span>16-17
• 1.2.7 無(wú)金屬催化劑17-18
• 1.3 本文選題的背景和主要研究?jī)?nèi)容18
• 1.4 技術(shù)路線18-20
• 第二章 鈷鐵/多孔碳對(duì)ORR和OER催化性能的研究20-35
• 2.1 引言20-21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分21-22
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑21
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器和設(shè)備21-22
• 2.2.3 催化劑和工作電極的制備22
• 2.3 結(jié)果與討論22-28
• 2.3.1 材料的XRD測(cè)試23
• 2.3.2 材料的BET測(cè)試23-25
• 2.3.3 材料的SEM測(cè)試25-26
• 2.3.4 材料的TEM表征26-27
• 2.3.5 材料的XPS表征27-28
• 2.4 電化學(xué)測(cè)試28-34
• 2.4.1 材料的ORR催化性能研究29-31
• 2.4.2 材料的ORR持久穩(wěn)定性和耐甲醇研究31-32
• 2.4.3 材料的OER催化性能研究32-33
• 2.4.4 材料的OER穩(wěn)定性研究33-34
• 2.5 本章小結(jié)34-35
• 第三章 Co/SNC的合成及其在燃料電池的應(yīng)用35-48
• 3.1 引言35
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分35-36
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑35-36
• 3.2.2 催化劑的合成和工作電極的制備36
• 3.3 結(jié)果與討論36-46
• 3.3.1 材料的XRD測(cè)試37
• 3.3.2 材料的SEM表征37-39
• 3.3.3 材料的XPS表征39-40
• 3.3.4 材料的ORR催化性能測(cè)試40-43
• 3.3.5 材料的Glc催化氧化性能測(cè)試43-44
• 3.3.6 條件優(yōu)化和電極靈敏度44-46
• 3.4 本章小結(jié)46-48
• 第四章 NiO/GNS用于無(wú)酶葡萄糖傳感和生物燃料電池48-58
• 4.1 引言48-49
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分49-50
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑49
• 4.2.2 氧化石墨烯的制備49
• 4.2.3 NiO/GNS的制備49-50
• 4.2.4 電極的制備50
• 4.3 結(jié)果與討論50-56
• 4.3.1 XRD和BET測(cè)試50-51
• 4.3.2 SEM和TEM測(cè)試51
• 4.3.3 對(duì)葡萄糖的催化氧化測(cè)試51-53
• 4.3.4 條件優(yōu)化和靈敏度53-55
• 4.3.5 抗干擾性55
• 4.3.6 葡萄糖燃料電池性能55-56
• 4.4 本章小結(jié)56-58
• 第五章 總結(jié)58-59
• 參考文獻(xiàn)59-66
• 攻讀學(xué)位期間取得的研究成果66-67
• 致謝67-68

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本文編號(hào)：704684