本文關(guān)鍵詞：毛細(xì)管電泳—電感耦合等離子體質(zhì)譜測(cè)定貝類中砷和鉛的不同形態(tài)化合物及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

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【摘要】：目的:建立CE-ICP-MS聯(lián)用技術(shù)分析檢測(cè)貝類中砷膽堿(As C)、砷甜菜堿(As B)、As(II)、二甲基砷酸(DMA)、甲基砷酸(MMA)和As(V)等六種形態(tài)砷化合物和氯化鉛(Pb(II))、氯化三甲基鉛(TML)和氯化三乙基鉛(TEL)等三種形態(tài)鉛化合物的方法。測(cè)定牡蠣和扇貝等貝類樣品中銅(Cu)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、鎘(Cd)和砷(As)等重金屬的總量及樣品中不同形態(tài)砷和砷化合物的含量,并分別進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估,為貝類海產(chǎn)品安全食用提供科學(xué)依據(jù),保障人類的生命健康。方法:1六種不同形態(tài)砷化合物提取方法的建立準(zhǔn)確稱量一定量的干燥貝類樣品于圓底燒瓶中,加入CH3OH-H2O混合液為提取液,進(jìn)行微波提取。將提取液離心并取上清液N2吹至近干,用緩沖液稀釋到合適濃度,過濾后待測(cè)。2六種不同形態(tài)砷化合物CE-ICP-MS最適條件的測(cè)定考察了不同提取方法、甲醇加入的量(0%,2%,3%,4%,5%,5.5%和6%(v/v))以及H3BO3-Na2B4O7混合緩沖液濃度(20:5.0,30:7.5,40:10.0和50:12.5)對(duì)As(III)、DMA、MMA、As(V)、As B與As C六種形態(tài)砷化合物分離效果的影響。3三種不同形態(tài)鉛化合物提取方法的建立有機(jī)鉛的提取方法:準(zhǔn)確稱量一定量的干燥貝類樣品于圓底燒瓶中,加入CH3OH-H2O混合液為提取液,進(jìn)行微波輔助提取。收集提取液,過濾分離,重復(fù)上述操作一次,收集兩次過濾液得到有機(jī)鉛提取液。無機(jī)鉛的提取方法:在以上剩余殘留物中加入乙酸用微波法進(jìn)行提取,同樣收集提取液,進(jìn)行過濾,重復(fù)上述上述操作一次,收集兩次過濾液。將兩種萃取液混合到一起,氮吹至近干,用少量的緩沖液稀釋待測(cè),加入螯合劑螯合一定時(shí)間,進(jìn)CE-ICP-MS。4三種不同形態(tài)鉛化合物CE-ICP-MS最適條件的測(cè)定考察了緩沖液體系、甲醇加入的濃度(0.5%,1%,1.5%,2%,2.5%,3%和4%(v/v))、CTAB(0.2,0.3,0.4,0.5和0.6mmo1/L)、p H值(8.60-9.10)范圍以及分離電壓(-11--15)對(duì)Pb(II)、TEL和TML三種形態(tài)鉛化合物分離效果的影響。5膳食消費(fèi)量調(diào)查采取24小時(shí)膳食回顧法問卷調(diào)查,多階段分層隨機(jī)抽樣的方法,對(duì)食用牡蠣及扇貝等貝類產(chǎn)品的居民進(jìn)行24h膳食回顧法調(diào)查,收集消費(fèi)量,采用記賬法記錄消耗量數(shù)據(jù)。6結(jié)果分析方法計(jì)算樣品中不同形態(tài)砷和砷的含量,利用spss17.0分析軟件,做卡方檢驗(yàn)和方差分析,分析不同種類和季節(jié)貝類中砷和鉛的含量分布情況。采用點(diǎn)評(píng)估法,計(jì)算兩種貝類膳食攝入砷、鉛及其不同形態(tài)的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(HQ)并進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。結(jié)果:1建立測(cè)定貝類中不同形態(tài)砷和鉛化合物1.1建立CE-ICP-MS聯(lián)用技術(shù)測(cè)定貝類海產(chǎn)品中As(III)、As(V)、MMA、DMA、As B和As C等六種砷化合物的分離方法,在p H=9.10,電壓為18KV,40 mmol/L H3BO3-10 mmol/LNa2B4O7混合緩沖液下,進(jìn)樣10s能完成分離。1.2建立CE-ICP-MS聯(lián)用技術(shù)測(cè)定貝類海產(chǎn)品中Pb(II)、TEL和TML等三種鉛化合物在p H為8.90,17.5 mmol/L Na2B4O7-70mmol/L H3BO3-0.4mmol/L CTAB緩沖溶液中,毛細(xì)管電泳的分離電壓為-13kV,進(jìn)樣12s,在20min內(nèi)成功分離。2不同類別中重金屬含量分布情況2.1貝類樣品中As(III)、As(V)、MMA、DMA、As B和As C等六種砷化合物檢出率的比較在青島市幾大農(nóng)貿(mào)市場(chǎng)采集的貝類樣品中扇貝和牡蠣的DMA檢出率較高,差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(?2=8.417,P=0.004),扇貝中還檢出As(V)和As B等砷化合物,經(jīng)檢驗(yàn)均有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(?2=5.096,P=0.024;?2=3.245,P=0.018),其余三種砷化合物差異均無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(As(III):?2=0.996,P=0.318;MMA:?2=0.250,P=0.617;As C:?2=0.542,P=0.216)。2.2貝類樣品中Pb(II)、TEL和TML等三種鉛化合物檢出率的比較在青島市幾大農(nóng)貿(mào)市場(chǎng)采集的貝類樣品中扇貝和牡蠣的Pb(II)檢出率較高,TML在扇貝中有檢出,TEL在牡蠣中有檢出,詳見表12。經(jīng)檢驗(yàn),三種鉛化合物差異均無統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(Pb(II):?2=2.545,P=0.028;TML:?2=1.188,P=0.552;TEL:?2=0.0373,P=0.830)。2.3某養(yǎng)殖區(qū)貝類樣品銅(Cu)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、鎘(Cd)和砷(As)等五種重金屬含量情況在扇貝中的平均含量高于牡蠣中的含量,其中Cr含量的最高值和最低值分別在扇貝體內(nèi)檢測(cè)到;牡蠣樣品中Cu的平均含量要稍微高于扇貝樣品Cu含量,扇貝中出現(xiàn)最高含量,最低含量則在牡蠣中檢測(cè)到;扇貝樣品中Cr、As、Cd和Pb的平均含量均高于牡蠣,三種重金屬的最高和最低量都在扇貝樣品里發(fā)現(xiàn),說明Cr、As、Cd和Pb在扇貝中的富集差異性較大。3貝類海產(chǎn)品攝入風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估3.1貝類樣品中As(III)、As(V)、MMA、DMA、As B和As C等六種砷化合物的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估采集的青島市幾大農(nóng)貿(mào)市場(chǎng)中的牡蠣和扇貝等貝類,計(jì)算不同形態(tài)砷和鉛化合物的風(fēng)險(xiǎn)商HQ,結(jié)果顯示在牡蠣和扇貝中DMA風(fēng)險(xiǎn)商HQ小于1,風(fēng)險(xiǎn)較小;扇貝中As(V)和As B風(fēng)險(xiǎn)商HQ小于1,風(fēng)險(xiǎn)較小;其余形態(tài)均未檢出。3.2貝類樣品中Pb(II)、TEL和TML等三種鉛化合物的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估計(jì)算牡蠣和扇貝中Pb(II)風(fēng)險(xiǎn)商HQ小于1,風(fēng)險(xiǎn)較小;TEL和TML等鉛化合物均未檢出。3.3某養(yǎng)殖區(qū)貝類樣品銅(Cu)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、鎘(Cd)和砷(As)等五種重金屬的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估在青島某養(yǎng)殖場(chǎng)測(cè)定的貝類中銅(Cu)、鉛(Pb)、鉻(Cr)、鎘(Cd)和砷(As)等重金屬,在牡蠣中風(fēng)險(xiǎn)商HQ均小于1,風(fēng)險(xiǎn)較小;計(jì)算得到的扇貝五種重金屬中Cr和Cd的風(fēng)險(xiǎn)商HQ大于1,風(fēng)險(xiǎn)較大;而銅(Cu)、鉛(Pb)、和砷(As)等重金屬風(fēng)險(xiǎn)商HQ小于1。結(jié)論:1.所建立方法穩(wěn)定,回收率高,操作簡(jiǎn)單,靈敏度和精密度滿足檢測(cè)確證。2.不同種類貝類中重金屬種類和含量不同,不同采樣地點(diǎn)及季節(jié)中重金屬含量不同。3.重金屬污染已覆蓋食品中大多數(shù),就檢測(cè)的目前市面貝類樣品中重金屬的含量排除人為添加的可能,對(duì)人們生活暫時(shí)不構(gòu)成危險(xiǎn)風(fēng)險(xiǎn),但后續(xù)長(zhǎng)期受到污染對(duì)人類的影響有待進(jìn)一步研究。
【關(guān)鍵詞】：毛細(xì)管電泳-電感耦合等離子體質(zhì)譜(CE-ICP-MS) 貝類 形態(tài)分析 砷 鉛 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估
【學(xué)位授予單位】：青島大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657.63;R115
【目錄】：

• 摘要2-5
• abstract5-11
• 引言11-12
• 第一章 方法建立12-35
• 第一節(jié) 貝類海產(chǎn)品中重金屬銅（CU）、鉛（PB）、鉻（CR）、鎘（CD）和砷（AS）總量的測(cè)定12-16
• 1.1 試劑與儀器12
• 1.2 實(shí)驗(yàn)方法12-13
• 1.3 結(jié)果13-14
• 1.4 討論14-16
• 第二節(jié) 毛細(xì)管電泳-電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定貝類中3種不同形態(tài)的鉛化合物16-25
• 1.1 試劑與儀器16-17
• 1.2 實(shí)驗(yàn)方法17-18
• 1.3 結(jié)果18-23
• 1.4 討論23-25
• 第三節(jié) 毛細(xì)管電泳-電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定貝類中6種不同形態(tài)的砷化合物25-35
• 1.1 試劑與儀器25-26
• 1.2 實(shí)驗(yàn)方法26-27
• 1.3 結(jié)果27-33
• 1.4 討論33-35
• 第二章 樣品分析35-46
• 2.1 樣品采集與名稱35
• 2.2 方法35-36
• 2.3 結(jié)果36-41
• 2.4 討論41-44
• 2.5 結(jié)論44-46
• 參考文獻(xiàn)46-49
• 綜述49-58
• 參考文獻(xiàn)55-58
• 攻讀碩士期間研究成果58-59
• 致謝59-60

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前8條

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本文編號(hào)：703822